李 瑋 李立華 焦聽雨 夏 莉 李春娟 石 斌 李曉博 劉毅娜 劉蘊韜
(中國原子能科學研究院,計量與校準技術重點實驗室,北京 102413)
高能中子參考輻射場的校準需求源于空間輻射中子探測器和地面高能質子加速器污染中子探測器校準的需要。中子探測器只有在中子參考輻射場開展了注量響應或者劑量響應校準之后的測量結果才有意義。而20MeV以上高能中子探測器校準更為重要。高能中子探測器的注量響應和劑量響應蒙卡計算結果和實驗測量結果偏差交大。這是因為20MeV以上能區高能中子反應機制復雜,截面不確定度相比20MeV以下能區要大的多。以1H(n,p)彈性散射截面為例,該截面在20MeV以下能區是標準截面,1H(n,p)截面1MeV時不確定度在1.3%,50MeV不確定度5.6%左右(ENDF BV-II數據)。因此美國NASA空間探測中子探測器發射任務之前會在準單能中子參考輻射場開展復雜的探測器響應校準實驗[1]。而我國由于目前沒有高能中子參考輻射場,之前航天器搭載的中子探測器往往只開展了20MeV以下能區響應校準,而20MeV以上能區只能采用蒙卡計算的方式。
國際上日本、德國相關技術機構開展了20MeV以上能區準單能中子參考輻射場研究。日本原子力研究所在TIARA建立了(40~90)MeV準單能中子參考輻射場。其準直器開口大約3.25°,中子單色性水平最高[2-4];日本東北大學在CYRIC加速器建立了(20~90)MeV準單能中子輻射場,其中子注量率最高[5];而日本大阪大學在RCNP建立了(140~390)MeV準單能中子輻射場,其中子能量最高[6];德國PTB在比利時UCL加速器建立了(20~70)MeV準單能中子參考輻射場,由于建立較早,受加速器大廳尺寸等條件的限制,并且未采用偏轉磁鐵偏轉質子束流,污染本底較高[7,8]。
結合原子能院100MeV回旋加速器的實驗大廳,我國高能中子參考輻射場設計在追求合理的中子注量率前提下獲得最佳的中子單色性,這對于高能中子探測器的校準具有優勢。
對于高能中子產生核反應,在高能區存在能量峰值,低于峰值能量則為連續譜。在該能量區間,7Li(p,n)7Be反應具有最高的能量峰值份額(對于能量為幾十MeV的入射質子,所得峰值能量中子份額約為50%)。該反應在20MeV以上能區可以作為準單能中子源的優勢主要包括:反應產額大、產生中子單色性相對較好等兩方面。產生中子單色性相對較好主要是由于7Li(p,n)7Be反應Q值較小,大約-1.6MeV,并且7Be*第一激發態的激發能只有0.4MeV左右。因此,核反應靶采用7Li靶。需要研究7Li靶的靶厚、7Li(p,n)7Be不同出射角中子能量分布、金屬7Li靶冷卻方式及儲存方式。
7Li(p,n)7Be反應機制是由直接相互作用過程和復合核作用過程組成,直接相互作用產生中子具有前沖性,中子能量較高,是建設準單能中子參考輻射場需要的高能峰中子成份。而復合核作用過程主要是蒸發模型產生的蒸發中子,其具有各項同性,中子能量成份以低能中子為主。采用MCNPX程序計算了質子能量分別為70MeV,80MeV,90MeV,100MeV時,靶厚分別為4mm,5mm,6mm,出射中子發射角分別為0°~5°,5°~10°,10°~15°,15°~30°,30°~45°,45°~60°,60°~75°,75°~90°時中子能譜分布,如圖1所示。
從圖1可以看出0°~5°出射角關注的20MeV以上能區高能中子份額最高,因此準直器設計時,在可接受的中子注量率范圍內盡量選取前角中子,以保證中子的單色性。為了評估準單能中子輻射場光子本底,利用MCNPX計算了7Li(p,n)反應入射質子能量100MeV時,出射角分別為0°~5°,5°~10°,10°~15°,15°~30°,30°~45°,45°~60°,60°~75°,75°~90°時光子能譜分布。計算結果如圖2所示。根據計算結果,光子發射主要集中在背角,前角光子產額低、并且集中在3MeV以下能區的低能光子。根據中子和光子的角分布計算結果,準直器對于中子源的開口越小、準單能中子單色性越好。
由于7Li(p,n)反應高能中子具有強烈的前沖效應,而蒸發中子是近似各項同性的,如圖1所示。因此為了獲得單色性更好的準單能中子束,普遍采用準直器限制張角的方式獲得高品質中子束。準直器設計與校準區中子單色性和中子注量率相關,對靶張角越小,單色性越好,但是校準區中子注量率越小;對靶張角越大,單色性越差,但是校準區中子注量率越大。同時準直器的長度在很大程度上決定了經過準直器后中子束斑的擴散程度,準直器越長,束斑擴散越小,準直器越短,擴散越大。

圖1 入射質子不同出射角中子能譜分布MCNPX計算結果曲線圖Fig.1 The simulated results of neutron spectrum produced by different incident proton by MCNP

圖2 100MeV入射質子不同出射角光子能譜分布MCNPX計算結果曲線圖Fig.2 The simulated results of photon energy distribution produced by100MeV incident proton by MCNPX

圖3 四種不同的中子準直器出口位置中子能譜分布波形圖Fig.3 The neutron energy distribution with different collimator
為了確定準直器的結構和準直效果,項目組采用MCNP5程序計算了3m長鐵準直器、2m鐵準直器+1m聚乙烯準直器、2m銅準直器+1m聚乙烯準直器、2m鐵準直器+0.5m銅準直器(嵌入鐵準直器中)+1m聚乙烯準直器的準直效果,從而確定最終準直器的設計方案。
1)4種中子準直器出口位置中子能譜分布計算
根據圖3計算結果,可以看出四種準直器出口位置束上中子能譜與7Li(p,n)7Be反應0°~5°出射角中子能譜基本一致,而束外中子能譜不同準直器的衰減是不一樣的,3m鐵準直器對于束外中子注量的衰減最大。
2)4種不同準直器輻射場中子、光子相關參數比較
中子準直器設計時,需要考慮因素包括:束上中子能譜、束上中子注量率、束外中子注量率衰減比、束外中子周圍劑量當量率衰減比、束上光子注量率、束外光子注量衰減比、束外光子周圍劑量當量衰減比等。
項目組利用MCNP5程序計算了四種準直器出口位置的上述參數,中子計算參數見表1,光子計算參數見表2。
根據表1和表2中子光子的輻射場參數計算結果,可以得出結論:3m長的鐵準直器準直效果最好,其束外中子占束上中子注量比例最大處為2.08%,束外中子占束上中子劑量當量比例最大處為1.8%,束外光子占束上光子注量比例最大處為0.01%,束外光子占束上光子劑量當量比例最大處為0.01%,束上峰中子平均能量為92.6MeV,束上峰中子占全部中子份額的50.29%,束上光子注量與中子注量的比例是8.77%。

表1 4種不同準直器輻射場中子相關參數比較(Ep=100MeV,Li thicness=6mm)Tab.1 The comparison of neutron fields characteristic with different collimators準直器組成價格/萬記錄區域中子注量率cm-2s-1衰減比例中子劑量當量mSv/h衰減比例峰中子能量/MeV峰中子比例3m鐵11.85(0~5)cm5.47E+05100.00%7.19E+02100%(5~10)cm1.14E+042.08%1.30E+011.80%(10~15)cm2.68E+030.49%2.32E+000.32%(15~20)cm1.70E+030.31%1.34E+000.19%(20~25)cm1.20E+030.22%8.78E-010.12%9.26E+0150.29%2m鐵+1m聚乙烯8.9(0~5)cm5.38E+05100.00%7.11E+02100%(5~10)cm1.37E+042.56%1.81E+012.55%(10~15)cm1.89E+030.35%2.56E+000.36%(15~20)cm8.41E+020.16%1.17E+000.16%(20~25)cm4.42E+020.08%6.24E-010.09%9.26E+0150.32%2m銅+1m聚乙烯72.2(0~5)cm5.34E+05100%7.07E+02100%(5~10)cm1.35E+042.52%1.78E+012.51%(10~15)cm1.83E+030.34%2.47E+000.35%(15~20)cm8.02E+020.15%1.12E+000.16%(20~25)cm4.24E+020.08%5.98E-010.08%9.26E+0150.21%

表1(續)準直器組成價格/萬記錄區域中子注量率cm-2s-1衰減比例中子劑量當量mSv/h衰減比例峰中子能量/MeV峰中子比例2m鐵+1m聚乙烯+0.5m銅12.4(0~5)cm5.37E+05100%7.10E+02100%(5~10)cm1.37E+042.56%1.81E+012.55%(10~15)cm1.88E+030.35%2.54E+000.36%(15~20)cm8.26E+020.15%1.15E+000.16%(20~25)cm4.39E+020.08%6.22E-010.09%9.26E+0150.27%

表2 4種不同準直器輻射場光子相關參數比較(Ep=100MeV,Li thicness=6mm)Tab.2 The comparison of photon characteristic with different collimators準直器組成價格/萬記錄區域光子注量率cm-2s-1衰減比例H?(10) uSv/h衰減比例光子和中子注量率比值3m鐵11.85(0~5)cm4.79E+04100%9.83E+02100%8.77%(5~10)cm5.63E+000.01%6.32E-020.01%0.05%(10~15)cm3.38E+000.01%3.79E-020.00%0.13%(15~20)cm4.89E+000.01%2.98E-020.00%0.29%(20~25)cm3.41E-010.00%1.52E-030.00%0.03%2m鐵+1m聚乙烯8.9(0~5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.89%(5~10)cm3.00E+020.63%4.15E+000.42%2.18%(10~15)cm1.80E+020.38%2.49E+000.25%9.53%(15~20)cm9.06E+010.19%1.05E+000.11%10.78%(20~25)cm5.09E+010.11%5.16E-010.05%11.51%2m銅+1m聚乙烯72.2(0~5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.94%(5~10)cm1.71E+033.59%5.12E+015.22%12.74%(10~15)cm1.79E+020.38%2.48E+000.25%9.80%(15~20)cm9.04E+010.19%1.05E+000.11%11.27%(20~25)cm5.07E+010.11%5.10E-010.05%11.97%2m鐵+1m聚乙烯+0.5m銅12.4(0~5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.89%(5~10)cm3.00E+020.63%4.16E+000.42%2.19%(10~15)cm1.80E+020.38%2.50E+000.25%9.59%(15~20)cm9.08E+010.19%1.05E+000.11%11.00%(20~25)cm5.08E+010.11%5.15E-010.05%11.57%
3)輻射場緩發γ分析
質子和中子活化產生的緩發γ的活度決定了輻射場照射完成后人可以進入中子輻射場的冷卻時間,項目組利用MCNPX計算了質子、中子與熟鐵作用產生γ放射性核素,根據半衰期和核素生成概率,可以大致確定輻照冷卻時間。計算具有緩發γ核素的列表,見表3。綜合考慮半衰期和核素生成概率,56Mn和59Fe是實驗中需要仔細考慮的主要緩發γ放射性核素。

表3 100MeV質子、中子經過3mFe準直器之后產生的緩發γ核素分析Tab.3 The delayed gamma ray analyze of 100MeV neutron and proton reacted with 3m thickness iron collimator活化核素生成概率每入射質子半衰期47Ca9.43E-074.5d48Ca4.62E-07長壽命49Ca6.51E-098.7m49Sc3.63E-0557.1m50Sc1.24E-061.7m51Sc1.43E-0712.4s51Ti3.54E-055.76m52Ti8.39E-061.7m53Ti4.10E-0732.7s54Ti1.30E-081.5s52V2.02E-033.7m53V5.55E-041.5m54V8.96E-0549.8s55V2.75E-066.5s56V1.30E-07216ms55Cr7.69E-043.5m56Cr3.61E-055.9m57Cr9.11E-0721.1s56Mn3.33E-022.6h57Mn1.03E-031.4m58Mn7.93E-053s59Fe2.53E-0444.5d
利用MCNP5計算了70MeV入射質子打靶后產生中子的束斑分布和中子注量率,計算結果如圖4所示。由圖4可以看出,準直器出口0m位置,中子束斑直徑10cm,中子注量率5.47×105cm-2s-1;準直器出口2m位置,中子束斑直徑16cm,中子注量率2.33×105cm-2s-1;準直器出口4m位置,中子束斑直徑24cm,中子注量率1.14×105cm-2s-1;準直器出口6m位置,中子束斑直徑28cm,中子注量率6.5×104cm-2s-1。

圖4 準直器出口不同位置中子束斑分布示意圖Fig.4 The neutron beam spot distribution at different site of exit of collimator
基于原子能院100MeV回旋加速器設計了(70~100)MeV準單能中子參考輻射場,計算了0°~90°7Li(p,n)反應雙微分譜,為了得到單色性較好的高能中子,設計了準直器用于選擇前角中子,準直器開口10cm。計算了不同準直器材料中子光子能譜,最終選擇為3m長鐵準直器。計算了不同位置中子注量率大小和束斑分布情況,獲得了準單能中子參考輻射場中子相關計算參數。為(70~100)MeV準單能中子參考輻射場研制和下一步準單能中子參考輻射場參數測量奠定了基礎。