LaBr3(Ce)元件破損在線監測關鍵核素確定及效率校準

郭曉清 陳細林 覃國秀 夏 文 刁立軍

(1．中國原子能科學研究院，計量與校準技術國家重點實驗室，北京 102413；2．沈陽工程學院，遼寧沈陽 110136)

1 引 言

燃料元件破損監測是反應堆安全運行的重要保障措施。一回路水流經反應堆堆芯，燃料元件一旦破損，會有大量裂變產物進入一回路中，并隨一回路水循環迅速分布在整個回路中，通過測量一回路水中典型裂變產物及其含量，可以直接反映堆芯元件的安全運行狀況。

2 效率校準系統

2.1 元件破損實時監測裝置

2.2 LaBr3(Ce)標準裝置

2.3 效率校準系統

LaBr3(Ce)實時監測裝置與標準裝置之間通過溶液循環管路連接。溶液循環管路由非接觸式蠕動泵(ThermoScientific FH100D)將螺旋管取樣管路與標準樣品盒連接起來，利用蠕動泵正轉和反轉實現液體樣品的傳送和回收。

圖1 元件破損實時監測裝置效率校準系統框圖Fig.1 Efficiency calibration system for fuel failure monitor

3 元件破損裂變產物分析

3.1 裂變產物收集模擬實驗

濾膜可以阻止固體裂變碎片，使惰性氣體和揮發性產物通過；聚碳酸酯碎末對惰性氣體和揮發性產物有很高的吸附能力，并且可以用于二次過濾固體裂變碎片；活性碳用于吸附最后通過聚碳酸酯后的惰性氣體和揮發性產物。根據上述材料的特點，設計了以濾膜、聚碳酸酯碎末和活性碳串聯的裂變產物收集流程，如圖2所示。以模擬得到元件破損時釋放到一回路水中的裂變產物樣品。

實驗在中國原子能院微型堆熱中子孔道進行[18]，固體鈾薄靶輻照約10min，產生的裂變碎片通過氣體射流反沖傳輸技術由氣溶膠載氣將裂變產物反沖核載帶出反應堆進入收集流程[19]。

進行了兩次裂變產物收集熱實驗，第一次是檢驗材料收集效果和收集流程可行性。結果發現濾膜上收集的放射性很少，而聚碳酸酯碎末和活性碳有效吸附了大量裂變產物。說明單層濾膜過濾能力不夠，聚碳酸酯碎末和活性碳的吸附能力滿足預期要求。

第二次實驗采用多層濾膜以增強其固體裂變碎片過濾能力；并從聚碳酸酯后將氣路分成兩支路，一路通過加碘去離子水只收集惰性氣體，另一路與第一次實驗相同，只通過活性炭。每個支路中裂變產物都經過兩重活性炭吸附。第一層是粉沫狀活性炭，第二層是較大顆粒活性炭。

圖2 裂變產物收集流程圖Fig.2 Collection process of fission products

第二次實驗由于去離子水支路管路的一些問題，未收集到放射性，因此僅分析了另一支路的樣品。從收集結果看，多層濾膜可有效過濾固體裂變碎片，大顆粒活性炭樣品(活性炭3)中裂變產物強度和種類非常少，說明粉沫狀活性炭(活性炭1)吸附力很強，能截留大部分裂變產物。

由于兩次實驗中聚碳酸酯樣品的能譜極其復雜，因此未對其分析，僅對“活性炭1”目標樣品進行分析。

3.2 活性炭裂變產物樣能譜分析

圖3 HPGe測量活性炭樣能譜圖(冷卻90min)Fig.3 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling 90 minutes)

圖4 LaBr3(Ce)測量活性炭樣能譜圖Fig.4 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)

圖5 HPGe測量活性炭樣能譜圖(冷卻約60h)Fig.5 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling for about 60 hours)

圖6 LaBr3(Ce)測量活性炭樣能譜圖(冷卻約37h)Fig.6 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)(cooling for about 37 hours)

圖7 裂變產物特射線全能峰計數率分布圖Fig.7 Distribution of fission product character ray count rate

冷卻時間60h內，以及按國軍標GJB 843.5—90分析確定的，在LaBr3(Ce)能譜中全能峰計數率較高的主要核素及其相關參數見表1。

表1 主要核素相關參數Tab.1 Parameters of the primary nuclides核素半衰期特征峰/keV產額/%85mKr4.48h151.001.3288Kr2.84h196.32,2195.84,2392.11,834.83,1529.773.5787Kr1.272h402.70,2554.50,845.602.5888Rb17.8min898.00,1836.063.5789Rb15.4min657.71,947.69,1031.88,1248.10,2196.00,2570.144.79131I8.02d364.802.89133I20.8h510.40,529.90,875.30,1298.90,1237.506.65131mXe11.84d163.936.52133Xe5.243d81.006.65135Xe9.16h249.796.55138Xe14.13min153.75,242.56,258.31,396.43,401.36,434.49,1768.26,2004.75,2015.82,2252.266.74138Cs32.2min138.10,227.76,396.43,408.98,462.79,546.94,871.80,1009.78,1435.86,2105.82,2218,2639.596.74140Ba12.75d162.64,304.82,423.69,537.386.23140La40.29h328.75,432.55,487.03,751.79,815.80,867.86,919.60,925.25,1596.20,2521.836.23

3.3 LaBr3 (Ce)實時監測關鍵核素確定

由于模擬實驗制備的樣品不含一回路中干擾放射性的影響，因此，根據全能峰最終確定關鍵核素時，還要避開一回路水中管道活化腐蝕產物、水的中子活化產物、湮沒輻射等干擾能量的影響。一回路水中干擾放射性核素及參數見表2。

表3 關鍵監測核素參數Tab.3 Parameters of the monitoring key nuclides核素半衰期γ射線能量/keV發射幾率/%135Xe9.14h249.890.288Kr2.84h2 195.813.182 392.134.688Rb17.78m1 836.121.4138Xe14.08m1 768.316.72 015.812.3138Cs33.41m2 218.015.2

其中選擇的135Xe，88Kr關鍵核素，與實時監測裝置對一次異常狀況下測量能譜的分析結果一致。

4 效率校準

實際監測時，反應堆一回路水流經取樣管路，形成一個動態放射源。為減小效率校準不確定度，模擬現場監測環境，采用溶液流動的方式對實時監測裝置進行動態效率校準。

4.1 效率校準原理

(1)

4.2 標準源制備

1)長壽命組：60Co，137Cs，133Ba；

2)長壽命組：241Am，152Eu ；

3)短壽命組：109Cd，88Y ，57Co；

4)高能組：24Na。

其中24Na標準源用含活化產物24Na的輕水堆一回路水加NaCl制備。

標準源制備前，根據蒙特卡洛模擬計算的螺旋管路監測裝置探測效率、預期測量計數率以及螺旋管管路的有效體積，估算了需要制備的標準源中各核素活度。

4.3 標準源定值

60Co，137Cs，133Ba和241Am，152Eu兩組長壽命核素標準源，由研制的標準溶液稀釋后制備。

表4 效率校準用?(70×65)mm液體γ標準源活度Tab.4 Liquid γ standard sources of ?(70×65)mm for efficiency calibration組別核素活度/Bq相對擴展不確定度(k=2)160Co4.07×1041.4%137Cs2.68×1041.4%133Ba2.02×1041.4%2241Am1.14×1041.4%152Eu8.19×1041.4%357Co5.88×1031.7%109Cd4.99×1041.7%88Y3.80×1041.7%424Na3.20×1043.0%

4.4 效率校準

實時監測裝置效率校準結果見表5，裝置下限閾值為100keV。

對LaBr3(Ce)監測裝置效率校準結果以ln(E)～ln(ε)進行多項式擬合，效率擬合曲線如圖8所示。

4.5 效率校準結果驗證

將已校實時監測裝置應用于現場，在某反應堆一次異常情況分析中，實時監測裝置對135Xe，88Kr的測量結果與HPGe的取樣分析結果比較見表6。

表5 LaBr3(Ce)元件破損實時監測裝置效率校準結果Tab.5 Efficiency calibration result of LaBr3(Ce)fuel failure monitor核素能量/keV峰凈計數率符合相加修正系數全能峰效率(修正后)相對合成標準不確定度152Eu244.014.01.1071.86×10-22.5%152Eu344.040.21.0941.51×10-22.4%133Ba356.022.31.0921.45×10-22.4%137Cs661.625.5/8.32×10-31.9%152Eu778.09.61.0727.23×10-32.9%88Y898.026.71.0385.79×10-32.7%152Eu964.09.11.0616.01×10-33.2%60Co1 173.226.71.0745.25×10-32.4%60Co1 332.523.11.074.52×10-32.5%24Na1 368.59.971.0574.48×10-32.8%88Y1 836.015.01.0533.12×10-32.4%24Na2 754.14.831.1032.26×10-32.9%

圖8 LaBr3(Ce)實時監測裝置效率擬合曲線圖(244～2754)keVFig.8 Efficiency fitting curve of LaBr3(Ce)fuel failure monitor(244～2754)keV

表6 某反應堆一回路水實時監測與取樣分析結果比較Tab.6 Comparison between the on-line monitoring and sampling analysis results核素取樣分析結果/Bq·ml-1監測裝置結果/Bq·ml-1相對偏差135Xe6.67×1026.53×102-2.1%88Kr3.94×1024.41×10212%

5 結束語