摻雜濃度對Y摻雜HfO2鐵電薄膜的疇反轉(zhuǎn)過程的調(diào)控作用

袁秀芳

摘 要：鐵電存儲器是鐵電材料的最重要的應(yīng)用，而鐵電存儲器一個非常重要的指標(biāo)就是其運(yùn)行速度，影響其運(yùn)行速度的主要是鐵電材料內(nèi)鐵電疇的極化反轉(zhuǎn)速度。HfO2鐵電材料作為未來鐵電存儲器的理想材料，了解其疇反轉(zhuǎn)過程非常重要。摻雜是使HfO2薄膜產(chǎn)生鐵電性的一個非常重要的方法，摻雜濃度對HfO2鐵電薄膜的鐵電性能影響非常大，因此了解摻雜濃度對HfO2鐵電薄膜的疇反轉(zhuǎn)過程（即極化反轉(zhuǎn)速度）的影響對我們更好利用HfO2鐵電薄膜為基礎(chǔ)的鐵電存儲器非常重要。在本文中，我們利用PLD制備了Y摻雜HfO2鐵電薄膜（HYO），發(fā)現(xiàn)了Y摻雜濃度對HYO鐵電薄膜的鐵電性能的影響，我們在經(jīng)過測試后也發(fā)現(xiàn)摻雜濃度可以影響HYO鐵電薄膜疇反轉(zhuǎn)過程，發(fā)現(xiàn)了隨著摻雜濃度的增加HYO鐵電薄膜中鐵電疇的極化反轉(zhuǎn)速度增加。

關(guān)鍵詞：鐵電存儲器;HfO2鐵電薄膜;摻雜;極化反轉(zhuǎn)速度

自上世紀(jì)90年代以來，鐵電存儲器因其非易失性、讀寫速度快、低功耗等顯著優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。2011年被發(fā)現(xiàn)具有鐵電性的氧化鉿薄膜材料因其與Si基CMOS集成工藝兼容且其在很低物理厚度仍然具有鐵電性，[1]具有優(yōu)秀的小型化能力等優(yōu)點(diǎn)被視為未來非易失存儲器的理想材料。要使氧化鉿薄膜材料產(chǎn)生鐵電性有很多方法，其中最常見的方法是摻雜。到現(xiàn)在為止Si、Y、Sr、Gd、Al、Zr等元素被發(fā)現(xiàn)可以通過摻雜使HfO2薄膜具有鐵電性[1-3]。而摻雜元素的種類、濃度的不同可以影響HfO2鐵電薄膜的鐵電性能。鐵電存儲器一個非常重要的指標(biāo)就是其運(yùn)行速度，影響其運(yùn)行速度的主要是鐵電材料內(nèi)鐵電疇的極化反轉(zhuǎn)速度。而摻雜作為最常用的產(chǎn)生鐵電性的手段，摻雜濃度作為最容易調(diào)控的參量，了解摻雜濃度對HfO2鐵電薄膜鐵電疇極化反轉(zhuǎn)過程的影響，能幫助我們調(diào)控HfO2材料的極化反轉(zhuǎn)速度，讓我們可以更好調(diào)控鐵電存儲器的運(yùn)行速度，從而更好地使用鐵電存儲器。

1 實(shí)驗(yàn)

樣品的制備：在本文中我們應(yīng)用的結(jié)構(gòu)為MIM（Au/TiN/HYO/TiN）電容器件結(jié)構(gòu)，我們在TiN基底上利用脈沖激光交替打靶的方式沉積HYO薄膜，通過控制對HfO2和Y2O3靶的打擊次數(shù)比例來控制摻雜濃度。接下來利用PLD沉積TiN頂電極薄膜。TiN（基底）、HYO、TiN的厚度分別為120nm、20nm、30nm。通過快速熱退火使上述HYO薄膜結(jié)晶。然后光刻、濺射（Au）、剝離、刻蝕等過程形成我們需要的MIM結(jié)構(gòu)。

樣品的測試：在完成樣品的測試后，我們對樣品進(jìn)行表征。我們利用脈沖波進(jìn)行電滯回線表征，確定鐵電性。然后通過如圖1所示的脈沖需要對其鐵電疇反正進(jìn)行表征。[4]

2 結(jié)果與討論

如圖2所示，為三個不同摻雜濃度的HYO薄膜的電滯回線，我們可以看見三個薄膜均具有鐵電性。而且我們可以看見隨著摻雜濃度的不同，HYO的剩余極化強(qiáng)度及矯頑場均不同。我們可以看見HfO2鐵電薄膜、其剩余極化強(qiáng)度隨著摻雜濃度的增大而減小，在其摻雜濃度為3.76mol%時，其剩余極化強(qiáng)度（2Pr）最大約為27μC/cm2，但其矯頑場強(qiáng)度的變化卻不是隨著摻雜濃度發(fā)生線性變換，隨著摻雜濃度的變化，HfO2鐵電薄膜的矯頑場先減小后增大的變化，其中在摻雜濃度為4mol%時矯頑場最大約為1.7MV/cm，摻雜濃度為3.9mol%時矯頑場最小約為1.4MV/cm，為的鐵電薄膜。而上述三組薄膜均存在正負(fù)矯頑場大小不同的現(xiàn)象，這一現(xiàn)象應(yīng)該是由由于底電極和頂電極的TiN材料制備工藝不同造成的。

圖3為我們用圖一中脈沖序列測試對三組HYO的MIM器件的電疇反轉(zhuǎn)過程進(jìn)行的表征結(jié)果。在圖中橫坐標(biāo)為脈沖持續(xù)時間，縱坐標(biāo)為歸一化極化強(qiáng)度（反映了薄膜中反轉(zhuǎn)疇的比例），同一圖中的不同曲線使用的是不同的脈沖幅度。我們可以看到三組樣品均滿足當(dāng)脈沖電壓較小時，需要較長的脈沖持續(xù)時間去反轉(zhuǎn)極化，而當(dāng)脈沖電壓較大時，只需要很短的脈沖持續(xù)時間即可反轉(zhuǎn)極化，且隨著脈沖幅度和持續(xù)時間的增長，反轉(zhuǎn)極化強(qiáng)度增大的基本規(guī)律。但是對于不同組分的樣品，鐵電疇的極化反轉(zhuǎn)速度不同，隨著摻雜濃度的增加，樣品的極化反轉(zhuǎn)速度增大。但是通過觀察，我們可以發(fā)現(xiàn)它們對于電壓的響應(yīng)不同即在電壓增大時它們的反轉(zhuǎn)速度增大幅度不同。即我們發(fā)現(xiàn)不同的Y摻雜濃度可以調(diào)控HfO2鐵電薄膜的鐵電疇極化反轉(zhuǎn)過程，不同Y摻雜濃度可以系統(tǒng)調(diào)控HfO2鐵電薄膜的極化反轉(zhuǎn)速度，但是無法系統(tǒng)調(diào)控HfO2鐵電薄膜的極化反轉(zhuǎn)速度對于電壓的響應(yīng)。

3 結(jié)論

綜上所述，我們制備了不同摻雜濃度的HYO鐵電薄膜及Au/TiN/HYO/TiN的MIM電容器件，測試了其晶體結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)，利用脈沖序列對器件的電疇反轉(zhuǎn)過程進(jìn)行了表征。我們發(fā)現(xiàn)摻雜濃度不僅可以調(diào)控HYO鐵電薄膜的剩余極化強(qiáng)度和矯頑場，還可以調(diào)控HfO2鐵電薄膜的鐵電疇極化反轉(zhuǎn)過程，不同Y摻雜濃度可以系統(tǒng)調(diào)控HfO2鐵電薄膜的極化反轉(zhuǎn)速度，但是無法系統(tǒng)調(diào)控HfO2鐵電薄膜的極化反轉(zhuǎn)速度對于電壓的響應(yīng)。

參考文獻(xiàn)：

[1]M Hoffmann，U Schroeder，T Schenk，et al.Stabilizing the ferroelectric phase in doped hafnium oxide[J].Journal of Applied Physics，2015，118（7）：072006.

[2]J E Lowther，J K Dewhurst，J M Leger，et al.Relative stability of ZrO2 and HfO2 structural phases[J].Physical Review B，1999，60（21）：14485.

[3]J Müller，T S Bscke，D Bruhaus，et al.Ferroelectric Zr0.5Hf0.5O2 thin films for nonvolatile memory applications[J].Applied Physics Letters，2011，99（11）：112901.

[4]M Grossmann.M.Grossmann，D.Bolten，O.Lohse，U.Boettger，R.Waser，and S.Tiedke，Appl.Phys.Lett.77，3830（2000）[J].Appl.Phys.Lett.，2000，77：3830.