近年欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染分析和評價

莫小榮 管超毅 羅良娟 周雪瑤 唐澤英 李素霞

摘要：【目的】綜合評價欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染情況，為欽州沿海海域環境保護、牡蠣產業發展及其食用安全提供參考依據。【方法】采用單項污染指數法、綜合污染指數法和潛在生態危害指數法對近年欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染進行分析和評價。【結果】2009—2016年欽州沿海海水中Cu、Cd和As均未超標，而Pb和Hg超標較嚴重。沉積物中僅2010年的Cd和Hg處于中污染程度，其余重金屬元素均為低污染程度，各年份沉積物綜合污染程度低;2010年Cd和Hg處于較高潛在生態風險，2014年Cd處于中潛在生態風險，沉積物綜合潛在生態風險除2010年處于中風險外，其余年份均處于低風險。根據《海洋生物質量標準》評價，欽州沿海牡蠣在2008、2010、2015和2016年受Cu和Cd重度污染;根據《食品安全國家標準食品中污染物限量》評價，牡蠣在2008年受Cd和As及2010年受Cd重度污染。【結論】近來欽州沿海海水主要重金屬污染元素是Pb和Hg;沉積物綜合污染水平和綜合潛在生態風險值低;牡蠣出現重金屬污染現象，但污染程度呈下降趨勢。今后應加強對欽州沿海海域環境的監測和管理，避免影響海域水產養殖和引發食品安全問題。

關鍵詞： 重金屬;水質;沉積物;牡蠣;評價;欽州沿海

中圖分類號： S953.2;X55? ? ? ? ? ? ? ?   ? ? ? ? ?文獻標志碼： A 文章編號：2095-1191（2019）03-0554-08

0 引言

【研究意義】牡蠣藥食俱優，富含多種營養物質。欽州是廣西最大的牡蠣養殖區，被稱為中國大蠔之鄉。近年來，隨著北部灣經濟區開放開發，大量污染物排放導致沿海海域重金屬含量增加。牡蠣是濾食性生物，極易受到環境污染物的危害，養殖海域環境質量直接關系到牡蠣食用安全和人體健康。據欽州市2013—2014年海洋環境質量公報顯示，2013和2014年排入沿海重金屬共204 t，2014年發現牡蠣體中Cu、Cd和Hg含量超標。因此，分析和評價近年來欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染情況，對了解欽州沿海海域重金屬污染現狀、保護欽州海域環境、促進牡蠣養殖產業發展和維護牡蠣食用安全均具有重要意義。【前人研究進展】目前，已有學者對欽州沿海海域環境重金屬污染情況開展了相關研究。張少峰等（2010）對欽州灣沉積物中重金屬進行綜合污染效應評價，得出沉積物綜合效應為中污染。楊斌等（2012）對欽州灣海域表層海水Hg、Cr、Pb和Cd進行污染評價，結果表明，重金屬高值區主要分布在人口密集、工農業發達、航運頻繁的近岸江口和港口區，受人為活動影響明顯。Gu等（2015）對欽州灣表層沉積物和浮游生物重金屬污染進行評價，得出欽州灣表層沉積物不良生物效應發生率為21%，浮游生物Cr含量超出標準值的結論。許尤厚等（2017）對欽州灣海域表層海水和浮游生物重金屬污染進行分析，發現表層海水Cd超標，浮游生物對重金屬具有很強的富集能力，重金屬呈現出從水體向浮游生物遷移轉化的規律，并隨食物鏈傳遞危害高級生物。趙鵬等（2017）對欽州港近江牡蠣進行污染分析，發現Cu超標率達89%，As超標率為11%，近江牡蠣對Zn、Cu、Cd和Cr具有很強的富集作用。【本研究切入點】雖然已有關于欽州沿海海域重金屬污染方面的研究報道，但系統分析近年來欽州海域海水、沉積物及牡蠣重金屬污染的研究鮮見報道。【擬解決的關鍵問題】結合近年來欽州沿海海域重金屬污染研究數據及實地調研分析，系統了解近年欽州沿海海域重金屬污染現狀，為欽州沿海海域重金屬污染防治研究、牡蠣產業發展及其食用安全提供參考依據。

1 材料與方法

1. 1 樣品采集與處理

1. 1. 1 樣品采集及數據來源 根據欽州灣水文特征、地形特征及入海河分布特點布設6個采樣點，采集欽州沿海2015年8月海水及2016年8月海水、沉積物和牡蠣樣品。表層海水采用有機玻璃采水器采集，用0.45 μm纖維濾膜過濾，并現場加入硝酸酸化過濾液;表層沉積物采用抓斗式采泥器采集并密封于雙層聚乙烯袋中;牡蠣樣品采集后，現場用陶瓷刀打開外殼取出軟體組織并裝入樣品袋中。采集樣品均放入有冰袋的塑料箱中保存，運送至實驗室冷藏備用。樣品采集、保存和運輸按照GB 17378.3—2007《海洋監測規范 第3部分：樣品采集、貯存和運輸》進行操作。2009—2014年海水水質數據、2007—2014年沉積物質量數據，以及2008、2010和2015年牡蠣質量數據均來自文獻資料，在數據引用處標注。

1. 1. 2 樣品處理 按照GB 17378.4—2007《海洋監測規范 第4部分：海水分析》的方法，取出酸化過濾后的水樣，混勻，制備待測液;按照GB 17378.5—2007《海洋監測規范 第5部分：沉積物分析》的方法，取出待測沉積物盛于蒸發皿中，置于90 ℃烘箱烘干，清除雜質后用瑪瑙研缽研磨成粉末，過160目尼龍篩，混勻，消化，制備待測液;按照GB 17378.6—2007《海洋監測規范 第6部分：生物體分析》的方法，取出待測牡蠣樣品置于冷凍干燥機冷凍干燥至恒重，用瑪瑙研缽研磨成粉末，混勻，消化，制備待測液。

1. 2 測定項目及方法

海水、沉積物和牡蠣樣品的檢測分析均按照GB 17378—2007《海洋監測規范》，Cu、Pb、Zn和Cd采用火焰原子吸收分光光度計（AA-240FS，美國瓦里安技術有限公司）測定，Hg和As采用原子熒光光度計（AFS-9230，北京吉天儀器有限公司）測定。

1. 3 評價方法

海水和牡蠣采用單項污染指數進行評價，沉積物采用單項污染指數、綜合污染指數和潛在生態危害指數進行評價。

1. 3. 1 單項污染指數法 計算公式（李杰等，2008）為：C[if]=C[is] /C[in]。式中，C[if]為第i種重金屬污染系數，C[is]為該重金屬含量實測值，C[in]為該重金屬含量的標準限值。

采用單項污染指數法對牡蠣的食用安全性進行評價：C[if] <0.2，表明重金屬濃度處于正常背景值范圍內;0.2≤C[if] ≤0.6，為輕污染水平;0.6<C[if] <1.0，為中度污染水平;C[if] ≥1.0時為重污染水平（宋忠魁，2011）。

1. 3. 2 沉積物中多種重金屬的綜合污染效應 沉積物中多種重金屬的綜合污染效應采用綜合污染指數Cd表征，計算公式（張勇和劉樹函，2007）為：Cd=[i=1mCif]。式中，m為重金屬元素數量，本研究為6。

1. 3. 3 潛在生態危害指數法 潛在生態危害指數法（H?kanson，1980）既考慮到單因子法得出的重金屬污染系數，又引入重金屬的毒性響應系數，二者綜合評價重金屬對生態環境的危害，簡便、快速且較準確，還顧及背景值的地域分異性（張鑫等，2005）。

單個重金屬的潛在生態風險指數（E[ir]）計算公式：E[ir]=T [if]×C[if]。式中，T [if]為重金屬的毒性響應系數，反映重金屬的毒性水平和生物對其污染的敏感程度（黃宏等，2004）。各重金屬的毒性響應系數（陳靜生和周家義，1992）見表1。

多個重金屬的綜合潛在生態風險指數（ERI）計算公式：ERI=[i=1mEir]。C[if] 、Cd、E[ir]和ERI所對應的污染程度及潛在生態風險分級（黃宏等，2004）見表2。

1. 4 統計分析

采用Excel 2010進行數據整理，Origin 8.6進行數據統計分析。

2 結果與分析

2. 1 欽州沿海海水重金屬污染評價結果

2009—2016年欽州沿海海域水體中Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg 6種重金屬含量均值分布特征。以GB 3097—1997《海水水質量標準》為評價標準，2009—2016年的海水中Cu、Cd和As均未超標;Zn僅于2009年略微超標;Pb于2009年及2012—2016年均超標，超標最高倍數達4.75倍;Hg于2012—2014年和2016年超標，超標最高倍數為1.74倍。超標重金屬元素中，Pb超標程度最大且超標年份最多。重金屬超標集中出現在2012—2016年，是由于近年來欽州沿海工農業、養殖業和海上運輸業較發達，生產生活等人類活動向海灣排放大量的污水所造成。

2. 2 欽州沿海沉積物重金屬污染評價結果

2. 2. 1 欽州沿海沉積物綜合污染評價 以GB 18668—2002《海洋沉積物質量標準》為評價標準，對欽州沿海沉積物進行污染評價。從表3可看出，2007—2016年（由于目前關于欽州沿海沉積物研究中缺少2009和2015年相關數據，因此表3和表4缺少這兩年的評價結果）欽州沿海沉積物重金屬單項污染指數中，處于中污染水平的重金屬元素僅有2010年的Cd和Hg，其余均為低污染程度;單項污染指數均值排序為As>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素。同時，沉積物的重金屬綜合污染指數均處于低污染水平，各年份綜合污染程度排序為2010年>2014年>2013年>2016年>2012年>2008年>2011年>2007年，綜合污染存在年際波動。可見，As、Cd和Cu是近十年來欽州沿海沉積物的主要重金屬污染元素，欽州沿海沉積物受6種重金屬的綜合污染程度較低。

2. 2. 2 欽州沿海沉積物潛在生態風險評價 從表4可看出，2007—2016年（2009和2015年除外）欽州沿海沉積物重金屬單因子潛在生態風險指數中，2010年的Cd和Hg處于較高風險，2014年的Cd處于中風險，其余重金屬元素均處于低風險;沉積物中各重金屬元素的潛在生態風險排序為Cd>Hg>As>Cu>Pb>Zn，主要風險因子是Cd、Hg和As。綜合潛在生態風險指數中，僅2010年沉積物處于中風險，其余年份均處于低風險;各年份的綜合潛在生態風險排序為2010年>2014年>2012年>2013年>2016年>2008年>2011年>2007年，綜合潛在生態風險存在年際波動。綜上得出，Cd、Hg和As是近十年來欽州沿海沉積物的主要潛在生態風險因子，欽州沿海沉積物生態系統受6種重金屬的危害性較低。

2. 3 欽州沿海牡蠣重金屬污染評價結果

近年來，綜合分析欽州沿海牡蠣中Cu、Pb、Zn、Cd、Hg和As 6種重金屬元素含量的研究較少，部分研究僅對牡蠣中少數或個別重金屬元素進行分析，通過對比近年研究，篩選與本研究重金屬元素相近的文獻，并按照不同標準采用單項污染指數法對元素含量進行分析評價，結果如表5所示。從表5可知，依據GB 18421—2001《海洋生物質量標準》一類標準（Cu 10 mg/kg，Pb 0.1 mg/kg，Zn 20 mg/kg，Cd 0.2 mg/kg，Hg 0.05 mg/kg，As 1.0 mg/kg）評價，欽州沿海牡蠣中Cu和Cd于2008、2010、2015和2016年均為重度污染;Zn于2008、2015和2016年處于重度污染;Pb、As和Hg僅于2008年處于重度污染，2010、2015和2016年則降為輕度污染至正常背景值范圍。依據GB 2762—2017《食品安全國家標準食品中污染物限量》（Pb 1.5 mg/kg，Cd 2.0 mg/kg，Hg 0.5 mg/kg，As 0.5 mg/kg，Cu和Zn未作規定）進行評價，欽州沿海牡蠣處于重度污染水平的重金屬元素有2008年的Cd和As及2010年的Cd;2015和2016年均未出現重金屬重度污染現象，重金屬元素處于正常背景值范圍內、輕污染或中度污染不等。兩種評價標準均得出欽州沿海牡蠣重金屬污染程度呈降低趨勢。

3 討論

3. 1 沉積物污染程度與潛在生態風險的關系

對比欽州沿海沉積物重金屬污染評價結果和潛在生態風險評價結果，發現欽州沿海沉積物中各重金屬元素的污染程度排序為As>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素;從生態危害來分析，各重金屬元素的潛在生態危害排序為Cd>Hg>As>Cu>Pb>Zn，Cd、Hg和As是主要潛在生態風險因子。兩種評價結果不完全一致，與姜發軍等（2013）的研究結果相同，說明重金屬污染程度高不一定代表生態危害大，是因為生態危害不僅與重金屬濃度有關，還與環境對重金屬的敏感性、元素間的協同作用及重金屬自身的毒性效應有關，而毒性效應又與元素的賦存形態有關，可溶態的活性強、毒性大，難溶解態的活性低、毒性小。此外，沉積物綜合污染效應僅簡單以各單因子污染指數之和作為評價依據，忽略了不同元素毒性的差異，容易掩蓋重毒性污染因子的影響，而沉積物綜合潛在生態風險既考慮單因子污染指數，又結合各污染因子的毒性響應系數，其對生態環境質量的評價結果較綜合污染效應更具參考價值。因此，若探究區域的污染危害因子和生態環境質量，需結合污染物的濃度、生態毒理性質及賦存形態等特征進行綜合評價。

3. 2 重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的分布相關性

欽州沿海牡蠣重金屬污染程度于2008、2010、2015和2016年呈下降趨勢，但4年均受Cu和Cd的重度污染。而近十年來欽州沿海海水中Cu和Cd從未超標，Pb和Hg是主要超標重金屬元素;沉積物中僅2010年的Cd和Hg超標，其余重金屬元素均為低污染水平。由此可知，牡蠣中的重金屬含量與海水和沉積物中重金屬含量并非線性相關。

牡蠣中Cu和Zn含量較高，是因為Cu和Zn是牡蠣生命體必需元素，能被優先選擇性吸收，Cu主要存在于與呼吸作用有關的血藍蛋白中，Zn參與體內酶合成（孫維萍等，2010）;同時由于同化速率高、排出速率低，導致牡蠣體內Zn和Cu的含量較其他非生命必需元素高（王文雄和潘進芬，2004）。Cd雖然不是生命體必需元素，但其與另一個生命體必需元素Ca的地球化學性質相似，牡蠣在大量吸收Ca的同時，Cd易被替代吸收進入牡蠣中（翁煥新，1996）。牡蠣對Cu、Zn和Cd具有較強富集能力，與孫妮等（2015）研究湛江港海域牡蠣的重金屬富集特征得出牡蠣對Zn、Cu和Cd具有嚴重積累現象結果相似。牡蠣對水體和沉積物中的Cu、Zn和Cd均有富集作用，并以從水體富集為主;但由于食物相金屬元素是許多海洋動物金屬積累的來源，攝食是富集重金屬的主要途徑，極少海洋動物直接從水體積累重金屬并富集到達高濃度，牡蠣體內重金屬來源參與了海洋食物鏈傳遞，使其體內重金屬含量與水體重金屬含量的關系變得復雜;同時可能受養殖方式及環境因素如溫度、鹽度、營養鹽、溶解氧及蠔齡等因素的影響，牡蠣中Cu、Zn和Cd與沉積物中重金屬含量相關性并不明顯（王文雄和潘進芬，2004;胡利芳，2011）。

Pb在水體中的含量較高，但在牡蠣和沉積物中含量較低。這可能與水體中Pb的化學形態有關，肖亞前等（2015）發現牡蠣中Pb主要來自于水體中溶解態Pb，因此Pb在水體中的形態影響牡蠣對其吸收;也可能與海水鹽度有關，陸超華等（1999）發現海水鹽度越高越有利于牡蠣內Pb的排出，使得牡蠣內Pb含量隨海水鹽度升高而下降;也可能受到Cu和Zn的拮抗作用，牡蠣在大量吸收Cu和Zn時對Pb的吸收產生抑制作用（孫維萍等，2010）。而Pb在沉積物中的含量與其本底值、來源和化學行為有關，同時受沉積物粒度影響，粒度越小，沉積物富集重金屬作用越強，即重金屬具有向細顆粒物聚集的特征，很多重金屬元素均具備這一共性;還與沉積物有機質含量有關，作為有機質主要成分的腐殖質因其表面活性高、絡合作用強而對重金屬具有很好的聚集作用;同時與海底地貌有一定關系，地貌類型影響水動力，進而影響沉積物分配和重金屬分布（黃向青等，2013）。

As在水體中含量不高，但其在沉積物中的含量相對其他重金屬元素具有較高積累，可能與As的來源和化學行為及沉積物類型和海底地貌有關。As在牡蠣中含量不高，可能由于牡蠣是濾食性動物，主要濾食溶解在水體中的重金屬離子或懸浮顆粒物表面吸附的重金屬，很少攝食沉積物，故重金屬在沉積物中的含量對其在牡蠣中的積累影響較小（徐韌等，2007）。牡蠣As富集量低還可能與牡蠣對As的富集能力弱有關（王曉麗等，2004）;也可能是受到Zn和Cu拮抗抑制作用使得As的吸收量減少（孫維萍等，2010）。

Hg在水體中含量較高，但在沉積物和牡蠣中含量不高。Hg在水體中含量高主要是受周邊工農業廢水排放及化石燃料燃燒產生的含重金屬廢氣通過大氣沉降進入水體造成（吳文成等，2014）。牡蠣Hg含量較低可能與牡蠣對水體和沉積物中Hg富集能力弱有關（孫妮等，2015），也可能與牡蠣對Hg的高吸收和快排放特性有關（陳海剛等，2008）。Hg在沉積物中的含量低可能是受到沉積物類型及海底地貌的影響，導致Hg的親顆粒性下降，不易遷移進入沉積物中（黃向青等，2013）。

因此，重金屬在牡蠣內含量的高低受外界環境因素、重金屬形態及元素間相互作用和自身代謝活動等方面的影響，而重金屬在水體和沉積物中的含量受元素本底值、來源和化學行為及沉積物類型和海底地貌等因素影響，從而導致重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的數量相關性復雜。因此，要探究重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的數量關系及遷移轉化規律，可以從重金屬本底值、來源、化學行為和形態、環境影響因素，以及牡蠣對重金屬的代謝活動等方面開展研究。

4 結論

近年欽州沿海海水主要重金屬污染元素是Pb和Hg，有超標現象;沉積物綜合污染水平和綜合潛在生態風險值低;牡蠣有出現重金屬污染現象，但污染程度呈下降趨勢。今后應加強對欽州沿海海域環境的監測和管理，避免影響海域水產養殖和引發食品安全問題。

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（責任編輯 羅 麗）