塔中奧陶系硫化氫成因及寒武系油氣探勘潛力

徐蝶 古家青 賀維勝 代瑜 廖如潮

摘? 要：塔里木盆地塔中地區經多次構造抬升、風化剝蝕，存在多套烴源巖，多期生烴，從下寒武統到上奧陶統均含有油氣或瀝青，且含有大量H2S。H2S分布不受溫度或埋深控制，既可隨甲烷等天然氣一起運移，也可以水溶相態流動，還可由儲集H2S的油氣藏本身形成。為明確奧陶系儲層H2S成因及分布規律，追蹤古油氣藏分布，探尋寒武系油氣資源潛力，從區域油氣成藏和演化入手，分析現今流體和古流體化學組成及演變，總結烴類與硫酸鹽之間反應（TSR）的控制因素。利用巖心薄片鑒定及野外剖面露頭，分析寒武系白云巖儲層孔隙類型及成因。研究表明，奧陶系內H2S為原地TSR成因，在上寒武統—下奧陶統內產生，含量高低與埋深或地溫沒有直接關系，同時受控于走滑斷裂注入的寒武系高礦化度、富鎂地層水和油氣影響。寒武系儲層深埋溶蝕孔隙發育，孔隙度普遍為10%左右，具儲集油氣潛力。因此，預測走滑斷層下切的寒武系發育油氣藏，這些油氣藏中的硫化氫在喜山期并未運移到奧陶系中，仍保存良好。

關鍵詞：塔里木盆地;奧陶系;硫化氫;油氣運移

近年來塔里木盆地塔中奧陶系碳酸鹽巖油氣勘探取得一系列重大進展，但也遇到碳酸鹽巖油氣藏中常見的高H2S問題。由于H2S是劇毒氣體，對套管具很強腐蝕作用，同時H2S的形成多與油氣藏的改造有直接成因關系[1]。因此H2S的成因與分布規律研究，對預防H2S的毒害，探討油氣次生變化、追蹤古油氣藏分布，提供H2S形成與深埋儲層改造、古流體流動方向等均具重要意義。

研究表明，塔中地區油氣藏中H2S是在地溫高于130℃溫度條件下，由烴類與硫酸鹽之間的反應（TSR）形成。塔中地區寒武—奧陶系TSR分為兩期，第一期為中下寒武統油氣藏在晚加里東—早海西時期石油烴TSR，晚海西期以來主要為氣態烴TSR;第二期為上寒武—下奧陶統石油烴與硫酸鹽間的反應，始于晚海西期，主要發生于晚燕山—喜山期。形成具一定規模的H2S主要取決于油氣成藏作用、地溫條件和足夠高的溫度，油氣藏是否含底水對TSR速率具有影響。對一個構造活動較弱的盆地而言，H2S的分布，主要看地溫高低、有無硫酸鹽供給、有無烴類存在，烴類的鏈長短或液態還是氣態烴等[2-4]。

2014年以來塔中地區油氣勘探目標不斷向深層拓展，寒武系鹽下白云巖勘探開發正式拉開序幕，但對深層寒武系白云巖是否存在勘探潛力，及油氣富集規律、主控因素仍待進一步研究。由于塔中地區構造經多次抬升，平面及剖面上不同區塊儲層厚度發生變化，油氣水分布差異較大，存在多套烴源巖系統?？碧阶C實，從下寒武統到上奧陶統儲層內皆有油氣或瀝青，其中H2S的分布不受儲層埋深及溫度控制。本文通過成份與同位素技術分析H2S、地層水和原油地球化學的非均質性，基于儲層成巖與斷裂、裂縫分布研究獲得流體流動通道研究結果，從非均質性角度，研究勘探過程中遇到H2S分布的問題。探討了H2S分布與鹽下古油氣藏關系，實驗分析了寒武系巖心儲層孔隙及結構特征，為識別有利勘探區域及寒武系鹽下古油氣藏的勘探部署提供指導。

1? 油氣成藏、演化與H2S成因

早奧陶世末期—中奧陶世中加里東構造運動，持續時間長10～15 Ma，導致中奧陶統僅在塔中西部部分地區沉積，其他地區缺乏中統沉積或被剝蝕，這一構造抬升，使寒武系高礦化度油田水向上流入奧陶系，同時，大氣淡水沿古巖溶高地混入鷹山組儲層中，導致地層水礦化度出現東西兩側低、中部高的總體格局[5]。

晚加里東—海西早期（晚志留—早泥盆世），塔里木克拉通南、北兩側發生強碰撞作用。北側南天山洋向北俯沖，塔里木地體與中天山島弧碰撞。南側甜水海地體與昆侖地體發生碰撞，北羌塘地體北邊洋殼向北俯沖[6]。塔里木地塊南北兩側發生的強碰撞作用進一步導致塔中隆起帶抬升，斜向碰撞作用也使隆起帶內壓扭性構造進一步加強，使塔中地區處于左旋壓扭應力場中。由于塔中地區盆地基底發育NE向隱伏斷裂，來自塔里木板塊東南部的NW向擠壓應力斜向作用于NE向隱伏斷裂之上，造成地層沿隱伏斷裂的剪切變形形成走滑斷裂帶[7]。這種剪切變形明顯切割早期形成的NW向沖斷層，沖斷帶被切割成小塊體，依次左行滑動（圖1）。因此，塔中地區走滑斷裂體系發育在板內擠壓轉換構造背景，盆地基底存在NE向隱伏斷裂。

晚加里東—海西早期，寒武系烴源巖達到成熟期，生成大量油氣，在塔中地區沿塔中NE向走滑斷層和塔中I號斷裂侵入寒武系、中上奧陶統和志留系，現今所發現的大量瀝青、重油就是這期充注石油的殘余物。塔中部分地區中下寒武統地溫超過120°C，產生一些H2S，隨油一起運移到奧陶系和志留系中，部分鉆井中志留系砂巖中見到δ34S=30‰～34‰的黃鐵礦立方體沿層面分布，說明H2S流體進入志留系時，志留系未被深埋，在流體主要通道控制下，來自滿加爾凹陷下寒武統源巖產生的成熟原油進入寒武系、奧陶系和志留系[8]。晚二疊世晚海西期構造運動伴隨巖漿熱液噴發，晚二疊世末是寒武系源巖生成的成熟-過成熟原油、高N2伴生濕氣注入寒武系、奧陶系和志留系中，也是早期充注的原油再運移到奧陶系和志留系時期，為鷹山組和良里塔格組主要石油成藏期[9]。后期地層抬升和暴露剝蝕，部分來自志留系、中奧陶統和寒武系儲層，靠近上泥盆統—志留系、石炭系—中下奧陶統不整合面的原油已被生物降解，形成瀝青或重油。該時期中下寒武統古油藏已發生TSR，所產生的H2S溶于地層水，主要沿走滑斷層流入奧陶系中。

受晚二疊世火山活動影響，從深部碎屑巖中帶來富含87Sr的流體，具硫酸鹽δ34S>26‰、87Sr/86Sr比值高于寒武—奧陶紀海水、高礦化度、高Mg2+濃度等特征。部分實鉆井奧陶系原油硫代金剛烷、苯并噻吩同系物、二苯并噻吩同系物δ34S值與寒武系原油接近，說明該油可能來自寒武系受TSR改造的油藏。因此，晚海西期是寒武系油和水大規模運移入奧陶系的時期。白堊紀末期到新第三紀晚燕山—喜山期，來自中上奧陶統的源巖已成熟，生成一定量的石油混入奧陶系、志留系甚至石炭系中?？紤]到中上奧陶統有機碳含量一般不超過1%，同時平面分布和厚度有限，僅分布在丘間凹地，側向上分布不穩定，因此，所產生的石油烴應較有限。中上奧陶統源巖所生成的原油混入量有限，該類型油成熟度相對較低，生標化合物含量高，來自晚海西期寒武系生成的原油成熟度高。這兩種油混合后，生標組成多呈中上奧陶統源巖特征。晚燕山—喜山期，早期充注的油氣藏中的油氣還發生了再調整作用。目前塔中地區寒武系和奧陶系中原油主要來自寒武系源巖在晚海西期生成的，或是加里東期生成的原油再運移的產物[10]。該時期是上寒武統和下奧陶統油藏液態石油飽和烴發生TSR的主要時期，所產生的H2S與晚海西期來自寒武系水脫失的H2S混合，其硫同位素值（～20‰）明顯不同于寒武系TSR（33‰）。喜山期寒武系干酪根裂解氣（高干燥系數、高甲烷δ13C、貧H2S、貧N2）沿塔中一號斷裂運移，具明顯氣侵作用（圖2）。氣侵結果降低了天然氣中H2S含量，增高了甲烷碳同位素值和干燥系數。天然氣H2S含量與干燥系數具負相關關系、干燥系數與甲烷δ13C值關系具正相關。

現今奧陶系中H2S濃度是晚海西期地層水溶解氣釋放H2S、晚燕山—喜山期原地TSR成因H2S氣混合的產物，后期在中東部因干氣氣侵而稀釋。

2? 原地TSR控制因素

埋藏史分析顯示，晚燕山—喜山期塔中鷹山組地溫都高于120°C，適于TSR發生。

反應物-烴類? 研究顯示TSR優先消耗中長鏈的正構和支鏈烷烴，然后是濕氣，最后是甲烷。這是因為反應所需的活化能不同所致。但并非所有化合物都被消耗后，才利用不易利用的化合物。如在干燥系數高于一定值（>0.95）后，甲烷就被硫酸鹽還原，甲烷的碳同位素分餾作用遵從瑞利動力學分餾原理[11-13]。

反應物-硫酸鹽? 塔中上寒武統—奧陶系不含硬石膏層，但含有硬石膏脈、天青石脈、重晶石脈等，說明其具富硫酸鹽的地層水或熱液流體穿層流動。在II區發現地層水中硫酸根離子硫同位素值落入寒武紀海水范圍，寒武系水提供了硫酸根來源。從目前掌握的資料分析，II區因有較充分的硫酸根，適于TSR的發生。III和I區硫酸根來源受限，TSR程度較弱，H2S含量較低。中寒武統含膏或膏質白云巖儲層;下寒武統為白云巖，局部含有硬石膏。寒武系可提供豐富的硫酸鹽來源。另參與TSR反應的硫酸鹽被認為是水溶體，實驗研究和理論計算顯示，參與的反應物應是水溶的MgSO4或HSO4-。目前的TSR實驗多采用硅膠，控制TSR反應在pH<3的條件下進行，反應的硫酸鹽以HSO4-形式存在。在實際地質條件下，地層水中存在Mg2+和SO42-。這兩種離子以MgO4接觸離子對（CIP）形式存在，MgSO4CIP濃度受控于Mg2+、SO42-、TDS、溫度和pH等。計算顯示，現今MgSO4濃度介于0.1～5.6 mmol/L，與天然氣H2S>3%伴生的油田水MgSO4濃度都小于1 mmol/L（圖3），說明TSR降低了其濃度。盡管TSR過程不消耗Mg2+，但TSR往往出現在白云巖儲層中，TSR發生區多見白云石發生溶解，提供了新的Mg2+來源。游離氣頂H2S含量介于5%～20%，高于多數油氣藏，支持了白云巖儲層有利于TSR的認識。若單獨從地層水礦化度、白云巖分布判別TSR程度，可認為下寒武統TSR程度最高，中寒武統次之，鷹山組和上覆良里塔格組H2S低些。這種判識結果與實際基本相符，僅中寒武統例外，中寒武統H2S僅幾百1×10-6，基本上不產水，地層水多寡控制了TSR的強弱與H2S的濃度。

反應條件? 除溫度外，地層水的多寡控制了硬石膏的溶解和遷移速率，控制了TSR的速率、硫同位素分餾效應。研究顯示，油氣-水過渡帶TSR速率比油氣層中TSR要快得多，如硬石膏溶解所產生的硫酸鹽供給速率低于油田水中硫酸鹽被消耗的速率，將產生硫同位素分餾效應，所產生的H2S比反應前地層水中的硫酸鹽硫同位素值低，反應后殘余的硫酸鹽硫同位素值變重[14-15]。實鉆井顯示硫代金剛烷、苯并噻吩δ34S值大多高于寒武紀海水，表明形成這些化合物時，油田水的硫酸鹽硫同位素值已高于寒武紀海水，在相對封閉體系下，富32S的硫酸鹽被優先還原，而富34S的硫酸鹽殘留下來的結果[16]。中寒武統基本不含水，TSR反應是硬石膏一邊溶解、一邊被還原。由于硬石膏的溶解速率低，TSR速率也低，所產生的H2S僅幾百1×10-6。該段油田水硫酸鹽δ34S值為34‰，H2S～δ34S值為33‰，兩者與寒武紀海水接近，顯示沒有發生明顯的硫同位素分餾效應。相反下寒武統產出了一定量高礦化度地層水，烴類優先與地層水中MgSO4反應，產生H2S。隨著反應的進行，MgO4的消耗，地層水與硬石膏之間的平衡被破壞，導致硬石膏發生溶解，提供了新的硫酸根來源，產生次生孔隙。實際在這個過程中，川東飛仙關組白云石也發生了溶解作用，塔里木盆地鷹山組、下寒武統也觀察到類似現象[17]。推測含有底水油氣藏易發生TSR，導致白云石、硬石膏溶解。比不含水的油氣藏，產生更多的H2S。

弱酸性條件? 塔中寒武—奧陶系水地面測試pH值多為4.6～5.3，考慮到部分H2S和CO2酸性氣體從水中釋放，可期待地下條件下pH值將更低，適合發生TSR。

基于上述分析，認為塔中奧陶系H2S主要是在上寒武—下奧陶統內產生，H2S含量高低與埋深或地溫沒直接關系。奧陶系H2S受控于：①油氣藏的分布;②走滑斷層和斷裂控制的地層水流動，該地層水具高礦化度、高Mg2+;③喜山期貧H2S氣體混合程度。寒武系H2S受控于油氣藏的分布，地層水的多寡。

3? 寒武系油氣潛力

3.1? ?H2S與鹽下古油氣藏關系

塔中地區寒武系—下奧陶統地溫都超過TSR所需最低溫度，同時寒武系具豐富的硫酸鹽供給，因此，寒武系鹽下TSR-H2S的地理分布取決于鹽下油氣藏的分布?？紤]到寒武系烴源巖厚度大，生烴潛力高，寒武系鹽下應具豐富的油氣藏。從目前實測原油硫同位素值分析看，奧陶系油氣藏中，很少含有來自寒武系TSR改造過的原油，推斷寒武系多數油氣藏并沒有被破壞，仍保存完好（表1）。

基于奧陶系H2S與寒武系H2S硫同位素值有大的差異，推斷寒武系H2S沒有大規模逸散到奧陶系中。因此，本文通過以下論據判斷走滑斷層下的寒武系保存有古油氣藏：①晚加里東—早海西期和晚海西期石油烴沿斷層運移到奧陶系中;②寒武系為石油烴的來源;③晚海西期后，沒有大規模的富H2S天然氣的運移，保存條件好;④實鉆井顯示寒武系具良好儲層。因此，寒武系其它位置仍有好儲層分布。

綜上，預測現今油氣藏和含硫礦物在寒武系、奧陶系剖面的分布（圖4）?？紤]到寒武系烴源巖分布廣，同時中寒武統存在膏鹽層為晚海西期以來的有效蓋層，寒武系H2S和油氣藏分布主要受控于儲層及運移通道[18]。

3.2? 寒武系儲層孔隙物性

對塔中地區寒武系白云巖的鉆孔巖心和塔北野外剖面露頭進行現場觀察和采樣，通過室內巖石薄片鑒定，對這些樣品中的孔隙類型及成因進行研究，白云巖中的孔隙分類及特征如下：

3.2.1? 晶間孔隙

泥-粉晶白云巖中，由于白云石晶體細小，自形程度差，晶體間多呈凹凸狀鑲嵌接觸，不僅晶間孔極少，其孔隙大小也多為無意義的毛細管甚至微毛細管孔隙。因此，本區泥-粉晶白云巖無論含膏還是不含膏，其晶間孔均不具儲集意義。本區白云巖中具有儲集意義的晶間孔發育于粉晶以上的白云巖（石）中，主要分布于粉-細晶白云巖。鏡下觀察統計表明，白云巖晶間孔發育井位，孔隙率大于10%，孔隙系統連通性較好，可構成優質儲集巖（圖5-c）。從分布層位看，主要發育于上寒武統丘里塔格組、中寒武統沙依里克組及下寒武統肖爾布拉克組中。

3.2.2? 粒內溶蝕孔隙

粒內溶孔同樣發育于細晶白云巖中，該類孔隙成因可能是白云巖化過程中流體對原巖的選擇性溶蝕所致。對儲集性而言，白云巖粒內溶孔在巖石中面孔率局部可達10%～15%，但在巖石中分布主要呈互不連通的孤立單孔狀，且含量較低（圖5-b）。因此，很可能為無儲集意義的死孔隙。

3.2.3? 膏巖角礫巖中孔隙

此類孔隙在本區主要產于蓬萊壩露頭剖面及中寒武統沙依里克組與阿瓦塔格組及下寒武統吾松格爾組富膏鹽段地層中?？紫兜男纬墒莾煞N作用疊加的結果，一是膏巖受構造作用或溶跨塌角礫化作用形成角礫間孔;二是在此基礎上又發生溶解作用，進一步形成礫間溶蝕孔隙（圖5-c）。該類巖石不僅具有孔隙大、孔隙度較高特點，且孔隙連通性良好，因而構成了一種優質的白云巖儲層巖。

3.2.4? 膏溶孔隙

此類孔隙在塔里木盆地主要分布于中寒武統沙依里克組與阿瓦塔格組及下寒武統吾松格爾組含膏鹽段地層中。此類孔隙的生成是后期膠結或充填的成巖硬石膏發生再溶解形成的，其作用發生的溫度與成巖深度較大。產生的孔隙較大，介于50～2 000 μm（圖6-a）。該類膏溶孔的成因很可能與熱化學硫酸鹽作用（TSR）相關。該類孔隙較大、孔隙度較高、且廣泛發育于含膏云巖中，因此該類孔隙在區內構成了一種優質的白云巖儲層巖。

3.2.5? 大氣淡水溶蝕孔隙

寒武系典型的表生溶蝕孔隙主要分布于丘里塔格組，表現為在粉-細晶白云巖的表面，常可形成密集分布如蜂窩狀的溶蝕孔洞。這些孔洞直徑大小不一，大者可大于10 cm，小者小于1 mm。由于分布及儲層厚度較少，這種表生期的溶蝕孔隙，無論孔隙度多大，連通性再好，對油氣儲層均無意義，因此，不具塔里木盆地寒武系主要勘探目標的條件。

3.2.6? 深埋溶蝕孔隙

寒武系白云巖中溶蝕孔隙主要分布于丘里塔格組與肖爾布拉克組，其中沙依里克組與吾松格爾組也可見。按溶蝕作用發育階段，溶蝕孔隙可分3個期次，即構造型溶孔、深埋超大溶孔和熱液溶蝕孔。構造作用產生的縫合線與微裂縫在本區白云巖中常見，尤其在中晶-粗晶白云巖分布層段，縫合線更是常常呈網狀密集分布。在鏡下觀察，縫合線寬0.1～1 mm，縫合線及微裂縫兩邊的白云巖晶體明顯比未發育構造裂縫及縫合線的視域大，其內除充填白云石外，還常有有機質充填（圖6-b）。深埋溶蝕孔隙只見于鉆孔巖心，其層位主要為丘里塔格組和沙依里克組。鏡下觀察表明，這種溶孔一般內部無充填，孔隙邊緣呈港灣狀，溶蝕現象明顯。一般較小的溶孔多分布于白云石晶間，在晶間基礎上進一步溶蝕而成;較大的溶孔孔徑常大于白云石晶體，表現出數個白云石晶體同時被溶蝕的現象，部分孔隙中有瀝青充填（圖6-c）。深埋超大溶孔成因一般認為是埋藏流體溶蝕產生。研究表明，引起深埋溶蝕作用的流體主要為含有機酸或CO2的酸性流體、TSR作用流體及熱液流體等。

熱液溶蝕孔發育層位與深埋溶蝕孔隙類似。研究表明，其主要發育在丘里塔格組與上覆奧陶系中，通常伴生粗晶-巨晶鞍形白云石?？紫兑徊糠直怀蓭r礦物（鞍形白云石及方解石）充填后，再次被部分或全部溶蝕（圖6-d）。來自深部的熱液流體遷移過程不僅給地層帶來較高熱量，且流體在遷移過程中因溶解了下伏地層的膏巖而富含硫酸根，這種熱鹵體在碳酸鹽儲層中很容易與之前充注油氣發生熱化學硫酸鹽還原反應（TSR），產生H2S與單質硫。產生的H2S又與地層中的Fe2+結合產生酸性流體，進而對碳酸鹽地層進行溶蝕。鏡下統計表明，本區的深埋溶蝕孔隙，在發育較好處常能占到巖石體積的10%以上，且占所有統計孔隙的40%左右，孔隙連通性一般較好，是區內勘探潛力較大的儲集層。

4? 結語

（1）塔中中部地區地層水硫酸根值δ34S值多大于26‰，顯示地層水為寒武系來源，這些井的硫化氫含量普遍較高;塔中地區地層水硫酸根δ34S值小于26‰的井硫化氫的含量一般較低，表明奧陶系硫化氫的含量與分布與走滑斷裂密切相關。

（2）晚加里東—早海西期，溶有硫化氫的高礦化度、高Mg2+、高SO42-（δ34S值>26‰）的寒武系水侵入到奧陶系，為奧陶系TSR作用形成硫化氫提供了物質來源。目前發現的奧陶系硫化氫的δ34S值遠小于下寒武統硫化氫的δ34S值，表明喜山期中下寒武統的硫化氫未侵入到奧陶系。推測中下寒武統油氣藏后期保存條件優越，具良好的勘探前景。

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Origin of Hydrogen Sulfide in Ordovician in Tazhong Area and Exploration Potential of Cambrian Oil and Gas

Xu Die1，Gujiaqing1，He Weisheng2，Dai Yu2，Liao Ruchao2

（1.School of Earth Sciences，Yangtze University，Wuhan，Hubei，430100，China;2.Dongfang geophysical exploration company，PetroChina group，Urumqi，Xinjiang，830016，China）

Abstract：Tazhong area in Tarim Basin experienced many times of structural uplift， weathering and denudation， and there are many sets of source rocks with multi-stage hydrocarbon generation. From Lower Cambrian to Upper Ordovician， there are oil and gas or asphalt， and there are a lot of H2S. The distribution of H2S is not controlled by temperature or burial depth. It can migrate with natural gas such as methane， or flow in water-soluble phase. It can also be formed by the reservoir itself. In order to clarify the genesis and distribution of H2S in Ordovician reservoirs， trace the distribution of paleo-oil and gas reservoirs and explore the potential of Cambrian oil and gas resources. Starting with regional hydrocarbon accumulation and evolution， the analytical chemical composition and evolution of present and paleo-fluids are analyzed， and the controlling factors of hydrocarbon-sulfate reaction （TSR） are summarized. The pore types and genesis of Cambrian dolomite reservoir are analyzed by core thin section identification and outcrop of field profile. The study shows that H2S in Ordovician is of in-situ TSR origin，which is produced in Upper Cambrian-Lower Ordovician.The content of H2S is not directly related to burial depth or ground temperature， but is controlled by the high salinity， magnesium-rich formation water and oil and gas of Cambrian injected by strike-slip faults.The Cambrian reservoirs have deep buried dissolution pores，and porosity is about 10%.Therefore，it is predicted that there should be oil and gas pools in the Cambrian under strike-slip faults.The hydrogen sulfide in these pools did not migrate to the Ordovician during the Himalayan period and remained well preserved.

Key word：Tarim Basin;Ordovician;Hydrogen sulfide;Oil and gas migration