低中放處置場環境影響評價中90Sr分配系數的選取

李 洋，張艾明，楊 潔

(中國輻射防護研究院，太原 030006)

1 前 言

低中水平放射性固體廢物在我國實行近地表處置。開展低中放處置場環境影響評價可以量化其對人體健康和環境潛在影響。已有研究表明核素的分配系數對處置場安全評價計算結果有較大的影響[1～3]。因此，環境保護審管部門要求低中放處置場環境影響評價中對主要核素的分配系數進行實測。目前測量土壤中放射性核素分配系數的方法主要有現場試驗和實驗室模擬試驗方法。由于受技術、經濟、安全和公眾心理等因素的制約，不可能廣泛開展大規模現場試驗。實驗室試驗方法目前廣泛采用的是靜態和動態兩種方法。實驗室模擬在技術上、經濟上容易實現，實驗條件比較好控制，便于重復實驗，容易得到一個或幾個重要參數組合變化的規律性結果。只要模擬實驗條件控制得好，可以得到比較接近實際的實驗室模擬實驗結果，可以得到比較接近實際的實驗室模擬實驗結果，能夠近于真實的反映野外核素遷移試驗的情況和特點[4]。不同試驗方法各有利弊，在實驗周期、經濟成本以及結果精確度等方面差別很大。如僅從評價保守性角度而言，現場試驗要優于動態實驗室模擬，而動態實驗室模擬要優于靜態實驗室模擬；而就試驗周期和經濟成本而言，則正好相反。因此，在結果精度滿足評價需求的前提下，更經濟更簡單的試驗方法有利于處置場環境評價工作的開展。

我國北方干旱地區是我國低中放廢物處置場選址的首選區域。通過分析，我國北方干旱區典型土壤包括：砂土、粘土和黃土。90Sr是我國低中放廢物處置需重點考慮的主要核素之一。因此，提出靜態和動態試驗相結合的方式，研究90Sr在非飽和砂土、粘土和黃土的遷移，比較兩種方法獲得的90Sr分配系數的差異，提出了低中放處置環境影響評價中獲取90Sr分配系數的建議。

2 材料和方法

2.1 測量方法

依據《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB11743-1989)和《水中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 16140-1995)進行90Sr比活度測量。

2.2 實驗原理與方法

本次試驗采集試驗地點包氣層實驗土樣，實驗用水則使用蒸餾水。

本次靜態吸附法采用的實驗方案是：將預處理后的1g土壤樣品及蒸餾水按固液比1∶10g/mL放入試管，再往試管中加入10mL核素與蒸餾水的混合溶液。放置待吸附平衡后固液分離，分別測量水樣和土樣中90Sr比活度，計算90Sr分配系數。

本次動態模擬試驗采用的方案是：在人工噴淋條件下在土柱中建立穩定的非飽和流場,投放90Sr示蹤，達到預定時間后切割土柱, 取樣測量核素濃度分布,擬合獲得90Sr分配系數[4～8]。砂土土柱進行3組對比試驗。第三組模擬實際情況，第一組和第二組加速噴淋。三組控制流量分別為120mL/d，共51d；60mL/d，共102d；30mL/d，共204d。粘土土柱的兩種噴淋強度分別為1mL/min、2mL/min，噴淋時間均為390天。黃土土柱的噴淋強度為1mL/min(52mL/d)，噴淋時間為390天。分別采用平衡吸附模式和非平衡吸附模式對90Sr在砂土、粘土和黃土介質中的遷移進行了模擬。使用Richards方程表示水分運移；平衡吸附模式采用線性吸附模型、非平衡吸附模式采用單點吸附模型來表示溶質運移。

3 結果與討論

3.1 土樣特性分析結果

試驗選用的幾種土壤的礦物成分以及化學成分分析結果見表1和表2。

表1 土樣礦物成分分析Tab.1 The mineral composition of the soils (%)

表2 土樣化學成分分析Tab.2 The chemical composition of the soils (%)

3.2 靜態吸附法實驗結果

靜態吸附法測得的幾種土壤介質中90Sr的分配系數見表3。

表3 90Sr在幾種土壤中的分配系數Tab.3 Distribution coefficient of 90Sr in the soils

本研究采用篩分法和比重法對幾種土壤的粒徑分布進行了測量，其中砂土中砂粒、粉粒、粘粒含量占比分別為98.4%、1.0%、0.6%，粘土中含量占比分別為39.8%、8.9%、51.3%，黃土中含量占比分別為25.5%、64%、10.5%。砂粒對放射性核素吸附能力較差，而砂土中主要成分是砂粒，這可能是上表中砂土的相對偏差值明顯小于粘土和黃土的原因。

3.3 動態核素遷移模擬實驗

動態實驗得到的幾種土壤介質中90Sr遷移模擬結果分別見圖1、圖2和圖3。

圖1 某砂土土柱90Sr濃度分布[9]Fig.1 Concentration distribution of 90Sr in the sandy soil column

圖2 某粘土土柱90Sr濃度分布[10]Fig.2 Concentration distribution of 90Sr in the clay soil column

圖3 某黃土土柱90Sr濃度分布Fig.3 Concentration distribution of 90Sr in the loess column

3.4 實驗結果討論

實驗結果分析表明，在砂土介質中，通過動態模擬試驗采用非平衡吸附模式模擬計算得到的結果與實測濃度更加吻合。通過靜態吸附法得到的90Sr分配系數與動態實驗擬合得到的(0.70～0.73mL/g)相差約一個量級。分析其原因可能是由于靜態吸附試驗過程中固液相充分接觸，放射性核素在固相上吸附充分，而動態試驗中比照取土自然條件將土柱中的含水率控制在20%以下，固液相吸附不充分所導致的。因此，低中放處置場環境影響評價中砂土中90Sr的分配系數應優先選擇動態實驗法測量獲取。

在粘土介質中，通過動態模擬試驗采用平衡吸附模式和非平衡模式模擬得到的結果差別不大，這也表明90Sr在粘土固液相間能很快達到平衡。而靜態吸附法得到的90Sr分配系數(206mL/g)與動態實驗擬合得到的(210mL/g)相差不大。因此，低中放處置場環境影響評價中粘土中90Sr的分配系數可以采用靜態吸附法測量獲取。

在黃土介質中，通過動態模擬試驗采用平衡吸附模式和非平衡模式模擬得到的結果差別不大，但其差別要明顯大于粘土介質。靜態吸附法實驗測量得到的90Sr分配系數(69mL/g)與動態核素遷移模擬實驗擬合得到的(66mL/g)也相差不大。因此，低中放處置場環境影響評價中黃土中90Sr的分配系數也可采用靜態吸附法測量獲取。

4 結 論

4.1 我國北方干旱地區幾種典型土壤中，粘土對90Sr吸附能力較強，黃土次之，砂土最弱。

4.2 對于低中放處置場地下水核素遷移模擬，90Sr在粘土和黃土固液相間能很快達到平衡，通過動態模擬試驗采用平衡吸附模式或非平衡吸附模式模擬結果差別不大；而采用非平衡模式模擬砂土中90Sr的遷移更為恰當。

4.3 在低中放處置場環境影響評價中，對于砂土介質，90Sr分配系數的測量應優先選擇動態模擬試驗法，對于黃土和粘土則可采用靜態吸附法。如此選擇可節約試驗時間并控制成本，有利于處置場環境評價工作的開展。