曝氣策略調控CANON工藝降溫降基質穩定運行

謝弘超,王曉東,王偉剛,張 姚,史 勤,王亞宜

曝氣策略調控CANON工藝降溫降基質穩定運行

謝弘超,王曉東,王偉剛,張 姚,史 勤,王亞宜*

(同濟大學環境科學與工程學院, 污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上海 200092)

通過調整曝氣策略,研究了降溫降基質(氨氮)運行過程中實現全程自養脫氮(CANON)序批式生物膜反應器(SBBR)穩定運行的可行性.結果表明,在中溫(35℃)高基質[(446.47±43.77) mg NH4+-N/L]曝氣/停曝=60min/60min條件下,反應器穩定運行223d,總氮去除負荷(TNRR)和總氮去除率(TNRE)分別為(0.49±0.07) kg N/(m3·d)和(84.3±4.6)%.溫度降至20~23℃,根據一個運行周期內NO2--N積累速率和去除速率之比調整曝氣工況為曝氣/停曝=40min/80min,運行69d后TNRR和TNRE分別降至(0.43±0.04) kg N/(m3·d) 和 (69.5±5.7)%.而后逐步梯度降低基質至(105.6±16.1) mg NH4+-N/L,采用相同策略分別調整曝氣/停曝時間為40min/80min、30min/90min和8min/32min,運行93d后TNRR降至(0.16±0.02) kg N/(m3·d),TNRE升至(71.5±7.5)%.高通量測序結果從群落組成角度證實了降溫和降基質過程中實施的曝氣調控策略維持了CANON系統脫氮功能菌的主導地位,亞硝酸鹽氧化菌NOB相對豐度一直被控制在0.1%以下.

CANON；生物膜反應器；間歇曝氣工況；溫度；氨氮濃度；高通量測序

基于亞硝化的全程自養脫氮工藝(CANON)通過將短程硝化和厭氧氨氧化(Anammox)工藝耦合于一個反應器中以實現全程自養脫氮[1-2].參與這兩個過程的功能菌分別為氨氧化菌(AOB)和厭氧氨氧化菌(AnAOB),均為自養型微生物[3].相比傳統硝化反硝化脫氮工藝,CANON工藝節省約60%的曝氣量,無需外加有機物且減少90%的污泥產量,極大降低污水處理能耗[4].目前CANON工藝主要適用于中溫(如>30℃)高氨氮(如>100mg NH4+-N/L)廢水處理,包括污泥消化液[5]和垃圾滲濾液[6-7]等,但其在市政污水處理的應用仍存在若干問題:(1)市政污水低氨氮濃度(30~100mg/L)[8]以及季節性溫度波動(10~ 30℃),致使缺乏高游離氨(FA)?高游離亞硝酸(FNA)和中溫條件對亞硝酸鹽氧化菌(NOB)的抑制作用[9],維持穩定的短程硝化較為困難[10-11].(2)AnAOB 最適生長溫度為30~40℃[12],降溫會導致其活性顯著降低[13-15],溫度每降低5℃,其生長速率下降30~ 40%[2],并最終導致反應器失穩.這些問題極大限制了其在低溫低基質(氨氮)的市政污水處理工藝中的應用.奧地利Strass污水處理廠利用水力旋流器分離污泥消化液自養脫氮處理系統中的AnAOB和AOB污泥,并將其補充到主流自養脫氮系統中,脫氮性能得到明顯提升[16],但同時也增加了污水處理廠長期運行管理的復雜程度.

目前已有較多研究利用序批式生物反應器(SBR)成功啟動了CANON工藝,并獲得了良好的脫氮效果[17-19],且多推薦采用間歇曝氣代替連續曝氣模式來提升反應器脫氮穩定性[20-21],但不合理的間歇曝氣工況往往會限制CANON優勢的充分發揮[22]. 由于各研究中進水水質特征各異,致使提出的間歇曝氣工況不具備普適性,因此急需完善和優化間歇曝氣策略以實現CANON工藝的穩定運行.

另一方面,AnAOB對氧氣十分敏感,超過0.5%空氣飽和度就會對其活性產生抑制[23-26].因此當AnAOB與AOB共存于一個反應體系時,反應器內微生物需形成良好的生物膜生態位,即AOB分布于好氧表層,AnAOB分布于缺氧內層以緩解曝氣過程溶解氧的抑制,同時利用基質擴散實現自養脫氮[27].由于生物膜(或顆粒污泥)具有微生物持留效果好的特性,尤其適用于富集AnAOB這類生長速率低、產率低的微生物[28].因此將生物膜應用于CANON工藝中可在富集培養兩種功能菌的同時,減小溶解氧等不利因素對AnAOB的影響,并減少AnAOB的流失.

本研究在SBR中投加機械強度較高的聚乙烯(PE)環作為生物填料,在中溫高基質(35℃,3300mg NH4+-N/L)條件下接種高活性CANON污泥,啟動運行序批式生物膜反應器(SBBR).隨后分階段逐步降低反應器運行溫度和基質水平,同時根據一個運行周期內曝氣段NO2--N積累速率與停曝段NO2--N消耗速率之比進行曝氣工況調整,以期實現降溫降基質過程中自養脫氮系統的穩定運行,并結合不同階段生物膜中微生物群落組成的數據,為CANON工藝在以低溫低氨氮為特點的城市污水處理領域的應用推廣提供指導依據.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置與運行工況

SBBR實驗裝置為圓柱形有機玻璃容器,有效容積2.5L,設計換水比為50%.利用恒溫循環水浴環控制反應器反應區溫度,液位計控制進水量,自動出水球閥控制出水.裝置內部設攪拌器,攪拌速度為150r/min.填料選用PE環(規格K3,密度0.97~ 1.03kg/m3,比表面積300~700m2/m3),串聯后固定于反應器攪拌槳上部,以減少攪拌槳在進行混合攪拌時對填料掛膜的影響.填料填充率為40%.

反應器共運行385d.如表1所示,根據進水氨氮濃度和溫度共分為3個階段.其中階段I代表中溫高基質,階段II代表常溫高基質,階段III代表常溫低基質,同時,階段III又根據曝氣工況的不同分為A?B?C 3個小階段.階段I反應器運行周期初步設定為8h,其中進水10min,間歇曝氣440min(曝氣/停曝時間= 60min/60min,共3個曝停周期,最后缺氧攪拌80min),沉淀20min,出水3min,閑置7min.曝氣階段 DO濃度控制在1.0~1.2mg/L.在日常反應器維護中進行pH值和DO的實時監控,并及時做出工況調整.之后幾個階段則根據一個運行周期內曝氣段NO2--N積累速率與停曝段NO2--N消耗速率之比進行曝氣工況調整(表1).

表1 反應器不同階段的運行工況

1.2 接種污泥與實驗用水

本實驗接種2L已在30~33℃馴化成功的CANON活性污泥, 污泥呈現部分顆粒和部分絮體形態.接種后反應器MLSS=3538mg/L,MLVSS= 3166mg/L.實驗用水為人工配制的高氨氮廢水,進水pH值控制在8.0~8.2.基質濃度隨反應器脫氮能力進行調整,其主要成分如下(g/L): NH4HCO3(按需配制), NaHCO3[按需配制, NH4+:HCO3-=1:2, (mol/L):(mol/ L)]; KH2PO4, 0.025; CaCl2, 0.3; MgSO4·7H2O, 0.3; FeSO4·7H2O, 0.00625; Na2EDTA, 0.00625.微量元素濃縮液1.5mL/L.

微量元素濃縮液包括(g/L): H3BO3,0.014; CoCl2·2H2O,0.24;CuSO4·5H2O,0.25;ZnSO4·7H2O, 0.43, MnCl2·4H2O, 0.99; NiCl2·6H2O, 0.19; NaMoO4·2H2O, 0.22; Na2WO4·2H2O, 0.050; Na2SeO4·10H2O,0.21; EDTA,15.

1.3 分析測試方法

1.3.1 常規指標檢測及計算方法 常規水質指標NH4+-N?NO3--N?NO2--N以及SS/VSS的檢測方法參考國家標準方法[29].DO使用WTW(Multi350i)DO測定儀監測.pH值使用WTW(Multi350i)pH值測定儀監測.

根據厭氧氨氧化代謝反應方程式[30]以及對一個運行周期內各氮素存在形式(NH4+-N, NO2--N, NO3--N)的測定,分別計算出反應器曝氣過程AOB氨氧化速率(AOR)?NOB亞硝酸鹽氧化速率(NOR)和曝氣段同步脫氮負荷(NRRa),用以表征反應器的原位活性,并結合總氮去除負荷(TNRR) 和總氮去除率(TNRE),以反映反應器脫氮性能.其中NRRa還可通過表征曝氣階段AnAOB的活性進而反映生物膜中AnAOB生態位的穩定性.計算公式分別如下:

式中:△NH4+為曝氣過程NH4+-N去除量總和,mg/L;△NO3-為曝氣過程NO3--N生成量總和,mg/L;△TN為曝氣過程總氮損失量總和,mg/L; △為一個運行周期內曝氣段時間總和,h; TNinf為進水后反應初期反應器中的總氮濃度; TNeff為出水總氮濃度,mg/L;為一個周期的時間,d.AOR、NOR、NRRa單位均為g N/(m3·h), TNRR單位為kg N/(m3·d).

1.3.2 基于16S rDNA的Illumina平臺高通量測序 在運行第31,220,290,385d分別從反應器中取出適量填料,依次標記為PE0, PE1, PE2, PE3.PE0代表中溫高基質階段啟動接種污泥,PE1、PE2、PE3則分別對應中溫高基質、常溫高基質、常溫低基質下穩定脫氮的生物膜.參考鄭照明等[31]的方法對填料進行超聲處理.隨后采用漩渦混勻儀(Scilogex MX-F)對填料進行渦旋處理,時間為5min.收集脫落的生物膜存放于?20℃冰箱保存.待實驗全部完成后將所有污泥樣品送至上海美吉生物科技醫藥公司進行高通量分析測序.測序分析后,根據barcode序列區分各個樣本的數據,進行嵌合體過濾,得到可用于后續分析的有效數據,即Clean reads.為了研究樣品的物種組成多樣性,對所有樣品的Clean reads進行聚類,以97%的一致性(Identity)將序列聚類成OTUs (Operational Taxonomic Units),然后對OTUs的代表序列進行物種注釋.

2 結果與討論

2.1 中溫高基質啟動及穩定運行

如圖1階段I所示,反應器在接種CANON泥后在中溫高基質條件下共運行223d,進水氨氮控制在(446.5±43.8)mg/L.在經歷了前10d較低水平的脫氮[ 全周期總氮去除負荷TNRR=(0.14±0.08) kg N/ (m3·d)]后,迅速進入高效脫氮階段并維持穩定,反應器總氮去除率TNRE穩定在(84.3±4.6)%,總氮去除負荷TNRR穩定在(0.49±0.07) kg N/(m3·d).

圖1 不同溫度和基質濃度下反應器長期脫氮效果

以第208d一個運行周期內脫氮情況及沿程pH值和DO變化(圖2)為例.計算得該周期TNRR為0.52kg N/(m3·d),AOR為32.44g N/(m3·h), NRRa為32.21g N/(m3·h),而NOR則繼續維持在0g N/(m3·h)左右.該周期中曝氣段積累的NO2--N在停曝段被AnAOB完全反應,限制了下一個曝氣階段NOB的增殖,使反應器能在中溫高基質下穩定運行,同時也為下一步降溫做好了準備.

圖2 中溫高基質下SBBR第208d一個運行周期NH4+-N、NO2--N、NO3--N、pH值、DO的變化

2.2 常溫高基質穩定運行

反應器溫度直接降至20~23℃后共運行69d(圖1階段II).在采用合理的曝氣工況調整策略后,反應器也獲得了穩定的脫氮效果,出水NO2--N除降溫第1d達到29.9mg/L,之后基本穩定在0mg/L,總氮去除負荷穩定在(0.43±0.04) kg N/(m3·d),總氮去除率為(69.5±5.7)%.

在反應器降溫的第1個運行周期,繼續采用曝氣/停曝時間=60min/60min的工況進行試運行,結果如圖3所示.推測一方面降溫使生物膜中好氧微生物活性下降, DO在生物膜傳質過程中消耗速率降低,穿透能力上升,生物膜好氧區擴大, 激發了生物膜內層AOB的活性,因而反應器曝氣段AOR并未下降,計算得該周期AOR為36.36g N/(m3·h),略高出階段I.但另一方面,DO穿透能力上升間接導致生物膜中AnAOB生態位被壓縮,加之降溫的影響, AnAOB活性明顯受到抑制,NRRa僅為20.29g N/(m3·h),低于階段I一個運行周期的32.21g N/(m3·h).這也使得60min曝氣段NO2--N積累速率高達24.01g N/(m3·h),而60min停曝段的NO2--N去除負荷只有12.21g N/(m3·h),致使亞硝酸鹽嚴重積累,NO2--N濃度最高達60.6mg/L,出水濃度達29.9mg/L.因此根據一個運行周期內NO2--N的積累速率和去除速率之比(24.01:12.21),調整反應器的曝氣工況為曝氣/停曝時間=40min/80min.

圖3 常溫高基質下SBBR第224d一個運行周期內NH4+-N、NO2--N、NO3--N、pH值、DO的變化

圖4 常溫高基質下SBBR第276d一個運行周期內NH4+-N、NO2--N、NO3--N?pH值?DO的變化

以調整曝氣工況后第276d一個運行周期內脫氮情況及沿程pH值和DO變化(圖4)為例.進水后反應器初始NH4+-N濃度250.6mg/L,出水NH4+-N為101.5mg/L,保證了FA對NOB的持續抑制.與曝氣工況調整前相比,該周期AnAOB活性已經恢復,曝氣段同步脫氮負荷NRRa回升至30.61g N/(m3·h).同時AOR升至38.10g N/(m3·h),而NOR則被抑制在0g N/(m3·h)左右.反應器TNRR為0.43kg N/(m3·d),未出現NO2--N和NO3--N的積累.由此可見,降溫過程合理縮短曝氣時間并未對反應器AOR產生不利影響,反而有利于生物膜中AnAOB的活性恢復.曝氣工況的合理調整有利于生物膜抵御降溫的影響,反應器在該溫度條件下維持穩定運行,為下一步降基質做好了準備.

2.3 常溫低基質穩定運行

如圖1階段III所示,進一步降低基質后,反應器共運行了93d.階段III-A中反應器經歷了第一個梯度的基質降低.進水NH4+-N降至(235.2±25.8)mg/L,但反應器仍維持在較高脫氮水平.TNRE升至 (82.8±10.7)%,相比階段II有明顯回升,并達到階段I水平,TNRR則穩定在(0.25±0.04) kg N/(m3·d).但同時AnAOB活性也受到了一定的抑制,逐漸出現了亞硝酸鹽的積累.Gilbert等[32]在利用PE填料啟動常溫低基質MBBR的時候遇到了同樣的問題.因此在階段III-B保持進水基質濃度,調整曝氣工況為曝氣/停曝時間=30min/90min,通過延長單個曝停周期中停曝時間以提高反應器脫氮能力.反應器穩定運行48d,TNRR為(0.22±0.04)kg N/(m3·d),TNRE為(76.9±2.9)%.在階段III-C進行第2梯度的基質降低,進水NH4+-N降至(105.6±16.1) mg/L.為防止過度曝氣,重新調整曝氣工況為曝氣/停曝時間=8min/ 32min,以維持反應器在常溫低基質下的穩定脫氮.反應器在38d穩定運行過程中, TNRR為(0.16±0.02) kg N/(m3·d), TNRE穩定在 (71.5±7.5)%,未出現過度曝氣的情況.

圖5(a)中,在III-A運行周期內,進水NH4+-N為248.5mg/L,進水后反應器初始NH4+-N濃度為102.4mg/L,計算該周期TNRR為0.27kg N/(m3·d), TNRE為88.7%,AOR為24.87g N/(m3·h),NOR約為0,但曝氣段亞硝酸鹽積累速率:停曝段亞硝酸鹽消耗速率=16.34g N/(m3·h):6.11g N/(m3·h) ,這使得反應器在40min:80min的曝停工況下無法將NO2--N反應完全,為NOB復蘇留下隱患.因此延長單個曝停周期的停曝時間,使NOB在每次曝氣開始時都處于低基質環境,如圖5(b)所示.該周期中TNRR為0.25kg N/(m3·d),TNRE為75.3%,AOR為23.78g N/(m3·h), NOB未表現出活性.

反應器運行至階段III-C,隨著基質的進一步降低,階段III-B的曝停工況已無法保證穩定脫氮,極易出現過量曝氣的情況.因此縮短運行周期,并根據曝氣段亞硝酸鹽積累速率:停曝段亞硝酸鹽消耗速率=13.71g N/(m3·h):3.76g N/(m3·h),最終確定反應器曝氣工況為曝氣/停曝時間=8min/32min(圖5(c)),利用頻繁曝停對NOB進行選擇性抑制[16].在該運行周期中,TNRR為0.15kg N/(m3·d),TNRE為75.0%,AOR為17.37g N/(m3·h),而NOR為1.91g N/(m3·h),依舊維持在低水平,且未出現NO2--N的積累.反應器在常溫低基質條件下達到了較理想的自養脫氮效果并維持穩定.

圖5 不同曝氣工況下SBBR一個運行周期NH4+-N、NO2--N、NO3--N、pH值、DO變化

2.4 微生物群落組成分析

從門、屬兩個水平分析反應器內微生物群落組成變化,結果分別如表2和圖6所示.表2中4個生物膜樣本中共檢出38個菌門.其中相對豐度較高的5個菌門為變形菌門(Proteobacteria)?浮霉菌門(Planctomycetes)?擬桿菌門(Bacteroidetes)?綠菌門(Chlorobi)?綠彎菌門(Chloroflexi),在各個樣本中均占據了80%以上.在這5種主要菌門中,變形菌門(Proteobacteria)和浮霉菌門(Planctomycetes)分別為CANON系統中AOB和AnAOB的所屬菌門,且在每個生物膜樣品中均占據了最大的相對豐度,其中浮霉菌門最高達42.61%,與報道的CANON脫氮系統中該菌門的相對豐度相近[33].推測在中溫高基質條件下(PE0→PE1),隨著無機環境的延續[34]、生物膜掛膜以及反應器中絮體逐漸外排[33],變形菌門相對豐度下降,而浮霉菌門則通過生物膜作用被截流下來.溫度和基質的降低對其他菌門的脅迫作用逐漸減小[35-36],變形菌門和浮霉菌門所占比例隨之減小,但依然占據著最大的相對豐度.

表2 各樣本中主要菌門相對豐度(%)

圖6a顯示了在屬分類水平上微生物群落組成變化.其中與CANON系統脫氮直接相關的菌屬為Jettenia、Kuenenia、Brocadia以及.Jettenia?Kuenenia?Brocadia為3種AnAOB菌屬[37],其中以Jettenia為主,在4個生物膜樣品中相對豐度分別為25.93%, 28.02%,13.74%,12.96%.為AOB的一種菌屬[38-39],其在4個生物膜樣品中的相對豐度分別為16.89%、9.98%、2.65%、3.56%.而疑似為NOB的unidentified Nitrospiraceae在整個反應器運行過程中都只占有極小的相對豐度(￡0.1%),這一結果從群落組成角度揭示了反應器在運行過程中幾乎未出現全程硝化并保持很好的脫氮性能的生物學原因.

如圖6b所示,將各樣品中主要自養脫氮功能菌Jettenia、Kuenenia、Brocadia以及的相對豐度與相應工況階段下反應器脫氮性能相結合,可以看出,脫氮功能菌相對豐度降低主要發生在降溫階段(PE1→PE2),與此同時TNRR也略有降低.而在降基質階段(PE2→PE3) TNRR出現了顯著降低,但該階段除Kuenenia相對豐度顯著增加外,其余功能菌相對豐度均未發生明顯變化.Kuenenia被認為因具有更強的基質親和力而在低基質環境中更具競爭優勢[40-41].由此可見,降溫對功能微生物相對豐度影響更大,但曝氣工況的合理調整能很好地維持反應器自養脫氮性能的穩定,避免NO2--N的積累和NOB的復蘇.而降基質階段由于進水負荷的限制,致使AOR和TNRR顯著下降,但除對基質親和力更強的Kuenenia相對豐度有所增加外,其余功能菌相對豐度變化不大.反應器TNRE維持在70%左右,自養脫氮性能依舊保持穩定,未出現向全程硝化轉變的趨勢.

3 結論

3.1 SBBR反應器在中溫(35℃)高基質[(446.5± 43.8) mg NH4+-N/L]曝氣/停曝=60min/60min條件下穩定運行223d,總氮去除負荷(TNRR) 和總氮去除率(TNRE)分別為(0.49±0.07) kg N/(m3·d)和(84.3± 4.6)%.

3.2 溫度降至20~23℃,根據一個運行周期內NO2--N積累速率和去除速率之比調整曝氣工況為曝氣/停曝=40min/80min, 避免了NO2--N的積累.反應器運行69d后TNRR和TNRE分別降至(0.43±0.04) kg N/(m3·d)和(69.5±5.7)%.

3.3 分3個階段逐步降低基質至(105.6±16.1) mg NH4+-N/L,采用相同策略分別調整曝氣/停曝時間為40min/80min?30min/90min和8min/32min,反應器運行93d后TNRR降至(0.16±0.02) kg N/(m3·d),TNRE升至(71.5±7.5)%.

3.4 16S rDNA高通量測序結果表明,樣品中自養脫氮功能微生物始終占據主導地位.AnAOB主要有Jettenia?Kuenenia?Brocadia 3個屬,AOB主要為.脫氮功能菌相對豐度降低主要發生在降溫階段,但依舊占據主導地位,反應器TNRR僅略有下降.降基質階段由于進水負荷的限制影響了反應器總氮去除負荷,但未威脅AOB和AnAOB的優勢地位,對基質親和力更強的Kuenenia相對豐度甚至有所增加.生物膜中NOB相對豐度則一直被抑制在0.1%以下.

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Stable operation of CANON system during temperature and substrate decreasing process via aerobic regime adjustment.

XIE Hong-chao, WANG Xiao-dong, WANG Wei-gang, ZHANG Yao, SHI Qin, WANG Ya-yi*

(State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2019,39(7)：2781~2788

The feasibility of the stable operation of a sequencing biofilm batch reactor (SBBR) for completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON) was investigated using aeration condition adjusting strategy, along with decreasing temperature and influent substrate (anammonia). The SBBR operated steadily for 223 days at 35°C and high substrate [(446.47±43.77) mg NH4+-N/L] with the aeration regime of aeration/non-aeration=60min/60min; the total nitrogen removal rate (TNRR) and total nitrogen removal efficiency (TNRE) reached (0.49±0.07) kg N/(m3·d) and (84.3±4.6)%, respectively. After temperaute decreasd to 20~23°C, the intermittent aerobic condition was changed to aeration/non-aeration=40min/80min based on the ratio of NO2--N accumulation rate to NO2--N removal rate in the single-cycles. The TNRR and TNRE decreased to (0.43±0.04) kg N/(m3·d) and (69.5±5.7)% for 67days of operation, respectively. With gradual decreasing ammonia to (105.6±16.1) mg NH4+-N/L, the aeration/non-aeration time was regulated to 40min/80min, 30min/90min and 8min/32min in sequence. For 67days operation, the TNRR decreased to (0.16±0.02) kg N/(m3·d); nevertheless, the TNRE increased to (71.5±7.5)%. High-throughput sequencing results confirmed that the regulation strategy applied herein ensured the dominance of nitrogen removal functional bacterias in CANON system during decreasing temperature and substrate while the relative abundance of nitrite oxidizing bacteira was always below 0.1%.

CANON；biofilm reactor；intermittent aerobic conditions；temperature；ammonium concentration；high-throughput sequencing

X703.5

A

1000-6923(2019)07-2781-08

謝弘超(1995–),男,江西吉安人,同濟大學碩士研究生,主要從事污水生物處理理論與應用研究.

2018-12-04

國家自然科學基金資助項目(51522809)

* 責任作者, 教授, yayi.wang@tongji.edu.cn