上海地區PM2.5-O3復合污染特征及氣象成因分析

毛卓成,許建明,楊丹丹,余鐘奇,瞿元昊,周廣強

上海地區PM2.5-O3復合污染特征及氣象成因分析

毛卓成*,許建明,楊丹丹,余鐘奇,瞿元昊,周廣強

(長三角環境氣象預報預警中心,上海市健康氣象重點實驗室,上海 200030)

統計分析了上海地區2013~2017年PM2.5-O3復合污染事件及與氣象條件的關系.結果表明,近5a上海PM2.5-O3復合污染天氣占O3總污染天氣33.4%,僅出現在3~10月,呈逐年減少的趨勢;PM2.5-O3復合污染時的O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染時高,維持時間較單O3污染時長,主要氣象原因是地面輻合和較低的邊界層高度;PM2.5-O3復合污染的天氣形勢往往與弱氣壓場有關,可以分為低壓底部和前部、高壓頂部和后部、均壓場5種天氣類型,其中均壓場出現次數最多,占比53%;復合污染對氣象因子的閾值要求更為嚴格,并且閾值區間總體向有利于PM2.5濃度上升的方向偏移;當溫度介于27.9~34℃,濕度介于43%~58%,風速介于2.1~3.3m/s,混合層高度介于1122~1599m,并且存在輻合時,最有利于PM2.5-O3復合污染發生.

PM2.5-O3復合污染；氣象因子；閾值；天氣形勢

目前,O3和PM2.5為代表的大氣復合污染成為我國城市的主要大氣污染類型[1].很多學者從時空分布[2-5],氣象條件[6-8],來源解析[9-11]和數值模擬[12-13]等方面針對夏季O3和秋冬季PM2.5開展了大量的研究.O3和PM2.5雖然屬于不同類型的空氣污染物,但兩者通過基于光化學反應的相互作用[14-15]及基于非均相反應的相互作用[16]可以引起復雜的非線性響應.觀測數據顯示,近年來隨著O3濃度及大氣氧化性逐年上升,加上細粒子的交織復合,很多城市出現了高濃度O3和高濃度PM2.5同時并存的雙污染事件(PM2.5-O3復合污染)[17-18].針對復合污染的數值模擬研究顯示[18],此類復合污染中高O3濃度既有源自氣相化學過程,又有源自物理過程,而高PM2.5則由較高的起始濃度加上SO2和NO2的高轉化率造成;典型復合污染個例分析結果表明,氣象條件的作用也不能忽視,李婷婷等[19]指出O3和PM2.5出現高質量濃度污染與大陸高壓和副熱帶高壓系統的相繼持續控制有關;而王占山等[20]選取北京地區夏季O3和PM2.5濃度一高一低和兩高兩種不同污染狀況對比得出,較高的起始濃度、不利的氣象條件以及區域輸送是造成兩高的主要原因.國外學者[21-22]通過實驗室研究和外場觀測發現,細顆粒物除了減少達到地面的紫外輻射,抑制大氣的光化學作用,削弱O3的生產和積累,還可以通過表面的非均相化學過程[23],改變大氣中的O3濃度和顆粒物的化學組分,促進大氣復合污染的形成.目前對于這一類特殊污染類型的研究主要集中在數值模擬和個例分析方面,對其時空特征、形成機制中的氣象條件等分析還比較少.

上海作為長江三角洲地區典型的超大城市,其空氣質量一直引人關注.2013~2017年上海地區PM2.5年平均濃度整體呈下降趨勢,但污染過程仍然較多,同時O3濃度出現了明顯上升,O3污染持續時間和污染日也明顯增多;空間分布上,PM2.5濃度分布西高東低[24],O3超標主要集中在西南部郊區,但市區O3超標潛勢不容忽視[25-26], PM2.5-O3復合污染事件時有發生, PM2.5和O3等大氣復合型污染指標距離國際大都市的差距仍較大[27-28].本文對2013~2017年上海地區PM2.5-O3復合污染事件進行分析,以期得出引起二者同時污染的氣象原因和污染特征,為上海及長江三角洲地區PM2.5-O3復合污染的預報和防控提供參考.

1 資料和方法

1.1 資料來源

上海地區2013~2017年空氣質量資料來源于上海市環境監測中心,目前經生態環境部認定的上海市空氣質量監測點位(國控點)共10個,分別為:普陀監測站、盧灣師專附小、虹口涼城、楊浦四漂、靜安監測站、徐匯上師大、浦東川沙、浦東張江、浦東監測站、青浦淀山湖.其中,青浦淀山湖為對照點,不參與全市整體空氣質量水平的評價;其余9個點為評價點(圖1a).上海地面氣象觀測數據來源于上海市氣象局11個地面觀測站,站點分布如圖1b所示.本文的地面天氣形式資料采用中國氣象局下發的MICAPS(氣象信息綜合分析處理系統)資料.

圖1 上海地區空氣質量國控點和地面氣象觀測站空間分布

1.2 研究方法

1.2.1 大氣混合層高度計算 大氣混合層高度是反映污染物在垂直方向擴散的重要參數,也是影響大氣污染物擴散的主要氣象因子之一[29].程水源等[29]針對常見的大氣混合層高度的計算方法進行了對比分析,指出羅氏法綜合考慮了熱力、動力和地面粗糙度等因素,適用于局地混合層高度的計算.本文選用羅氏法:

式中:為計算的平均混合層高度,m;為帕斯奎爾穩定度級別的取值;(d)為溫度露點差,℃;U為高度處所觀測的平均風速,m/s,文中選取地面10m風速;0為地面粗糙度;為地轉參數,1/s.

1.2.2 PM2.5-O3復合污染定義 根據環境保護部《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》(HJ633-2012)分級方法[30],PM2.5分指數達到污染的濃度閾值為75mg/m3,O3分指數達到污染的標準分為日內最大8h滑動平均和小時濃度平均2種,污染濃度閾值分別為160,200mg/m3.為更好的分析PM2.5-O3復合污染的小時變化特征和形成原因,本文選用小時濃度平均標準統計.復合污染的小時數根據多個站點的小時平均值滿足條件計算.上海市的10個空氣質量監測國控點,由于淀山湖站為對照點,因此取其中9個評價點做平均,代表上海市的小時值.具體定義見表1.

表1 PM2.5-O3復合污染、單O3污染和單PM2.5定義

2 結果與討論

2.1 上海地區PM2.5-O3復合污染狀況

2013~2017年上海地區共出現PM2.5-O3復合污染228h,分布在66d里,其中2013~2015年出現次數較多,變化較小,2016~2017年出現了明顯下降(圖2a).從年平均濃度變化上看,從2014年開始PM2.5-O3復合污染中O3濃度逐年上升,PM2.5濃度逐年下降.月分布上(圖2b),PM2.5-O3復合污染僅出現在3~10月,呈單峰型態,月累積峰值為56h,出現在8月.這主要是因為上海地區一年中5~9月最易出現O3污染,雖然夏季PM2.5的濃度值在一年中相對較低,但是同樣在夏季海陸溫差較大,容易出現海陸風輻合[31],有利于PM2.5的積累,個別小時仍然可能出現輕度以上污染,因此7~8月成為PM2.5-O3復合污染最易出現的月份.另外分析監測數據,發現年與年之間的月變化較大,2013年最多的月份在7~8月,而2014年則出現在5~6月,月變化的這種不確定性,增加了預報和服務的難度.在所有O3污染中,復合污染平均占比33.4%(圖3),大致每3次O3小時污染里就有1次是伴隨PM2.5污染,其中2014年占比最高,達85.7%, 2014年以后逐漸下降.2014年偏高是由于在復合污染小時數偏多且差異不大的2013~2015年中(圖2a),2014年長江中下游出現涼夏[32],造成O3污染小時數明顯偏少,僅出現70h,遠低于2013年(128h)和2015年(150h).復合污染占所有O3污染的這種年變化特征,可能是目前我國東部大城市空氣污染首要污染物從PM2.5向O3過渡的一個階段性特征.

圖3 上海市PM2.5-O3復合污染小時數占O3污染的比例年變化

2.2 PM2.5-O3復合污染時的濃度特征

圖4 上海地區不同PM2.5濃度區間O3污染小時數

圖5 上海地區O3污染時隨PM2.5濃度變化散點分布

圖6 上海地區PM2.5-O3復合污染和單O3污染時O3濃度箱型圖

如圖4,以PM2.5污染為界,在PM2.5-O3復合污染和單O3污染中各存在一個峰值區間:75~90mg/m3和45~60mg/m3,對比這2個區間的峰值次數,前者(111h)較后者(204h)明顯偏少.從O3污染時的PM2.5濃度散點分布圖上看(圖5),與次數分布相類似,在80~ 110mg/m3和40~60mg/m3同樣各對應一個高值區間,對比這2個區間的O3峰值濃度,與出現次數的分布不同,前者的O3峰值濃度(357.8mg/m3)較后者(331.6mg/m3)明顯偏高.從箱型圖上看(圖6),PM2.5- O3復合污染的O3平均濃度(236.1mg/m3)同樣較單O3污染的平均濃度(230.8mg/m3)偏高.

除了O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染偏高外,PM2.5-O3復合污染的O3小時平均濃度分布也明顯偏高,如圖7a所示,12:00~19:00均高于單O3污染,區間平均濃度較單O3污染偏高了35mg/m3.從出現次數的日變化上看(圖7b),PM2.5-O3復合污染在13:00~16:00出現次數相對較多,最早出現在11:00,較單O3污染偏晚1h,最晚出現在23:00,較單O3污染維持更晚,峰值出現在14:00前后,這可能和海陸風輻合的出現和維持時間有一定的關系[31].總之,與單O3和單PM2.5污染相比,復合污染不僅具有PM2.5和O3雙重危害,而且O3的濃度普遍較單污染高,對人體健康的危害性更大.

2.3 PM2.5-O3復合污染的氣象因子閾值特征

(a)溫度;(b)相對濕度;(c)平均風速

關于PM2.5、O3與氣象因子的關系研究,不同地區略有差異,但在氣溫、相對濕度、風速等方面都有大致相同的結論[33],研究表明,單O3和單PM2.5與濕度、溫度和風速的相關性存在相反的情況[33-38],例如,安俊琳等[39]指出O3與溫度成正相關,高嵩等[40]通過長三角典型城市PM2.5與氣象要素的定量分析,發現PM2.5與氣溫呈現負相關,過高的溫度會抑制PM2.5,而過低的溫度則會抑制O3,因此為滿足PM2.5和O3同時達到污染級別,對氣象因子的閾值要求會更加嚴格.從圖8a可以看出,復合污染的溫度閾值為20.2~38.7℃,超過38.7℃不再出現PM2.5污染,低于20.2℃不再出現O3污染,介于單PM2.5和單O3污染溫度閾值之間.從集中區域上看,復合污染的集中區域為27.9~34℃,較單O3污染區間(31.3~36.9℃)低了2~3℃,明顯高于單PM2.5污染(15.2~24.8℃).從濕度來看(圖8b),濕度區間跨度較大,在14%~83%之間,主要集中在43%~58%,較單O3污染(41%~55%)偏高2%~3%,明顯低于單PM2.5污染(59%~86%).風速也出現了略偏低現象,但區間相差較小(圖8c),主要集中在2.1~3.3m/s.總體上看,上述復合污染的氣象因子集中區間介于單PM2.5和單O3之間,范圍在縮小,并且在向有利于PM2.5濃度上升而部分抑制O3的方向偏移.

2.4 復合污染中O3濃度偏高原因

研究發現,復合污染時的溫度、濕度和風速這3個氣象因子都出現了有利于PM2.5上升而部分減弱O3的現象.同時有文獻指出[18-19],伴隨PM2.5上升,顆粒物的散射和反射作用,對輻射的減弱開始加強,尤其是PM2.5達到污染的時候,會顯著抑制O3的光化學反應.但是前面的觀測統計顯示,復合污染的O3平均濃度和小時濃度均高于單污染,因此必然還有其他原因在引起O3上升,并且這個上升作用與前面3個氣象因子和PM2.5對O3的聯合抑制作用相比更加顯著.

2.4.1 輻合 從各站PM2.5-O3復合污染時的風頻分布看(圖9),沿海站里,寶山站主導風向為東北風,南匯和奉賢站為南到東南風,而內陸站點嘉定和松江多以西向風為主,徐家匯則以小風或靜風為主,大致圍繞中心城區形成一個輻合風場.根據出現復合污染所對應日(共對應66d)的14:00地面風場看,其中48d存在風向的輻合,占72.7%,圖10是其中2個典型的輻合風場個例(2013年6月17日和2013年5月19日),圖10a是3個風向的輻合,占輻合風場的33.3%,圖10b是2個風向的輻合,占輻合風場的66.7%.輻合風場的出現,均有利于O3和 PM2.5的積累,可見地面輻合是造成PM2.5和O3同時上升的一個重要原因.很好的解釋了為什么在PM2.5上升對O3抑制作用加強的情況下,O3濃度仍然很高,即與PM2.5上升對O3光化學反應的減弱作用相比,風場輻合對O3濃度的聚集作用更顯著.同時側面反映了上海地區PM2.5-O3復合污染主要來自于本地.

圖9 PM2.5-O3復合污染時6個地面氣象觀測站風頻分布

圖10 兩個典型輻合地面風場分布(虛線為地面輻合線位置)

(a)2013年6月17日14:00;(b)2013年5月19日14:00

2.4.2 混合層高度 PM2.5-O3復合污染的混合層高度閾值區間為619~2839m(圖11a),平均值為1412m,集中區間為1122~1599m,與單O3污染平均混合層高度(1523m)相比,下降了111m,集中區間同樣也有所偏低,并且各時次平均混合層高度均高于單PM2.5,而低于單O3污染(圖11b).雙污染過程的混合層高度偏低,一方面是由于雙污染的溫度較單污染低,不利于混合層高度的上升,另一方面受PM2.5濃度的影響,對混合層高度的上升有一定影響.較低的混合層高度,抑制了垂直擴散能力,在垂直方向上,同樣有利于O3和PM2.5污染物的積累.

圖11 PM2.5-O3復合污染、單PM2.5污染和單O3污染混合層高度

2.4.3 復合污染的天氣類型 根據PM2.5-O3復合污染時的海平面氣壓場進行主觀分類(表2),大致可以分為5種天氣類型:低壓底部和前部、高壓頂部和后部、以及均壓場.其中均壓場出現次數最多,占比53%,其次為低壓底部型,占比24%.從各類型14:00的平均濃度上看,低壓前部型的O3濃度最高,為228.6mg/m3,高壓后部型的PM2.5濃度最高,為106.0mg/m3.5種類型的共同特征都是在上海地區氣壓場很弱,在這種弱氣壓場下,局地的風場分布在污染物的積累或擴散上就顯得尤為重要,再結合上海特殊的地理位置,在3~10月容易形成海陸風輻合[31],為前文中復合污染的出現提供了有利的地面輻合條件.

表2 PM2.5-O3復合污染天氣分型、占比和14:00的O3和PM2.5平均濃度

圖12 PM2.5-O3復合污染出現概率較高時段對應的氣象條件示意

從圖12可以看出,PM2.5-O3復合污染首先需要有利的氣象要素區間,為PM2.5-O3復合污染的出現提供合適的發展條件,在該區間內,PM2.5和O3濃度上升均不會得到明顯抑制,而一旦超出該區間,PM2.5或O3濃度將出現明顯下降;其次局地輻合疊加較低的邊界層,在水平和垂直方向上,保證了這種上升趨勢可以得到進一步的維持和加強,最終引起PM2.5-O3復合污染事件的發生.

3 結論

3.1 上海地區PM2.5-O3復合污染僅出現在3~10月,總體呈逐年減少的趨勢,不同年份的月變化差異較大.

3.2 復合污染時的O3峰值濃度和平均濃度較單O3污染高,維持時間較單O3污染長,地面輻合和較低的邊界層是主要原因.

3.3 復合污染的天氣形勢大致可以分為5種天氣類型:低壓底部和前部,高壓頂部和后部,以及均壓場,往往與弱氣壓場有關.

3.4 當溫度為27.9~34℃,濕度為43%~58%,風速為2.1~3.3m/s,混合層高度為1122~1599m,并且存在輻合時,最有利于PM2.5-O3復合污染發生.

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Analysis of characteristics and meteorological causes of PM2.5-O3compound pollution in Shanghai.

MAO Zhuo-cheng*, XU Jian-ming, YANG Dan-dan, YU Zhong-qi, QU Yuan-hao, ZHOU Guang-qiang

(Yangtze River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning,Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200030, China)., 2019,39(7)：2730~2738

Simultaneous pollution events of PM2.5and O3(PM2.5-O3compound pollution) in Shanghai from 2013 to 2017 and the relationship between PM2.5-O3compound pollution and meteorological conditions were statistically analyzed. In the past five years, PM2.5-O3compound pollution events accounted for 33.4% of total O3pollution events in shanghai, which only appeared between March and October and decreased by year. The peak O3concentration and average O3concentration during PM2.5-O3compound pollution were higher than those during simplex O3pollution. The duration of O3pollution during PM2.5-O3compound pollution events was longer than that of simplex O3pollution. The main meteorological reasons were ground convergence and low boundary layer height. The weather situation of PM2.5-O3compound pollution was related to weak pressure field, which was categorized into 5weather types, namely bottom of low pressure, front of low pressure, top of high pressure, rear of high pressure and equalized pressure. The equalized pressure mostly appeared, which accounted for 53%. The PM2.5-O3compound pollution required strict meteorological threshold ranges, which were more conductive to PM2.5concentration increasing than to O3concentration increasing. When the temperature was between 27.9~34℃, the humidity was between 43%~58%, the wind speed was between 2.1~3.3m/s, the height of the mixed layer was between 1122~1599m, and when there was convergence, it was the most conductive to the occurrence of PM2.5-O3compound pollution.

PM2.5-O3compound pollution；meteorological factors；thresholds；weather situation

X513

A

1000-6923(2019)07-2730-09

毛卓成(1983-),男,浙江衢州人,高工,碩士,主要從事環境氣象預報研究工作.發表論文10余篇.

2018-12-18

國家重點研發計劃課題(2016YFC0201903)

* 責任作者, 高工, jlbbyhj002@163.com