FCM燃料壓水堆彌散可燃毒物中子學分析

李滿倉，劉仕倡，秦 冬，于穎銳，王 侃

(1.中國核動力研究設計院 核反應堆系統(tǒng)設計技術國家重點實驗室，四川 成都 610213；2.華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206；3.清華大學 工程物理系，北京 100084)

2011年的福島核事故后，替換現有輕水堆UO2-Zr合金燃料系統(tǒng)的研究迅速發(fā)展，這些新概念燃料統(tǒng)稱為耐事故燃料(accident tolerant fuel, ATF)[1]。全陶瓷微膠囊封裝(fully ceramic microencapsulated, FCM)燃料是ATF的研究方向之一。FCM燃料將TRISO顆粒彌散在SiC基體中，并在外層包覆SiC纖維材料燒結為燃料芯塊[2]。FCM燃料概念從高溫氣冷堆TRISO顆粒出發(fā)，又增加了燃料基體SiC的屏障，相較于傳統(tǒng)的UO2陶瓷燃料芯塊，降低了事故工況下放射性物質釋放的概率。

初步中子物理分析表明[3-10]：FCM燃料在商業(yè)壓水堆應用的主要挑戰(zhàn)是燃料裝量相對較少。提高燃料富集度是增加燃料裝料的重要手段，但會引入更大的剩余反應性。相較于堆芯中控制棒數目與位置以及可溶硼濃度的限制，可燃毒物的形式、布置和含量等具有較大的靈活性，在FCM燃料堆芯的設計中扮演更為重要的角色。

本文針對中國核動力研究設計院FCM燃料應用于小型壓水堆的設計，采用具有隨機介質計算功能的RMC程序，從反應性補償角度評價候選可燃毒物，為FCM燃料裝載堆芯設計奠定基礎。

1 程序和方法

RMC程序由清華大學REAL團隊研發(fā)[11]。RMC程序的幾何模塊基于構造實體幾何(CSG)，采用射線跟蹤的輸運模式，能處理復雜幾何結構。采用連續(xù)能量點截面，能適用于任何復雜的能譜和材料。RMC程序同時具有精細核素鏈燃耗模擬、中子動力學與瞬態(tài)過程分析、在線核截面處理、均勻化與并群、S/U分析、核熱耦合等功能。RMC程序同時采用了核截面處理優(yōu)化、計數器優(yōu)化、大規(guī)模計數與綜合并行等技術，提高了程序計算效率。

為應對TRISO顆粒燃料雙重非均勻的特性，在RMC程序中新增隨機介質計算功能[12-13]，主要包括顯式模擬方法和弦長抽樣方法。顯式模擬方法通過隨機序列添加(random sequential addition，RSA)方法，構造隨機非均勻介質的具體幾何實現，對該幾何進行輸運求解，得到關心的物理量。RMC程序采用虛擬網格加速的方法，提高了RSA抽樣和隨機幾何輸運的效率。弦長抽樣方法的核心是使用概率分布函數描述隨機介質中顆粒表面的位置。中子到顆粒表面的距離通過抽樣產生而非顯式地對所有顆粒進行建模，在填充隨機幾何的區(qū)域內只存在1個顆粒，該顆粒的位置不固定，而是在中子輸運過程中確定，從而可有效減少完全顯式建模的時間消耗。

顯式模擬方法計算精度相對更高，但顆粒的填充率存在上限，對于FCM燃料組件設計的需求，本文應用弦長抽樣方法開展計算分析。

a——TRISO顆粒；b——燃料柵元；c——13×13燃料組件圖1 FCM燃料裝載的燃料組件

2 FCM燃料組件

圖1示出裝載FCM燃料的燃料組件示意圖。為提高燃料裝量，采用13×13組件柵格布置，包含152根燃料棒，16個導向管和1個儀表管。FCM燃料棒包殼為SiC，取代UO2-Zr合金燃料系統(tǒng)。FCM燃料裝載壓水堆，可采用下述手段提高燃料裝量：提高燃料富集度、增加TRISO顆粒體積份額、增大顆粒核芯尺寸、采用密度更高的燃料。UN作為高鈾密度燃料，其密度比UO2高出30%以上；UN核芯直徑從高溫氣冷堆用的500 μm增大至800 μm。本文分析的UN核芯TRISO顆粒代表了在高鈾密度燃料和核芯尺寸方面提高燃料裝量的嘗試。TRISO顆粒的幾何和材料成分列于表1，其中核芯材料考慮95%的密實度。

表1 TRISO顆粒幾何和成分

3 可燃毒物設計

可燃毒物選型和設計通常考慮可燃毒物的以下特性：1) 消耗速率；2) 初始引入的負反應性價值；3) 占用的體積；4) 對反應性系數的影響；5) 成本；6) 與燃料和包殼的相容性；7) 對燃料和包殼物性的影響。從中子學角度，可燃毒物設計應遵循3個原則：1) 壽期初，可燃毒物引入足夠大的負反應性；2) 壽期內，可燃毒物緩慢釋放反應性，控制功率分布；3) 壽期末，可燃毒物的反應性懲罰盡可能小。本文從反應性補償角度評價FCM燃料壓水堆彌散可燃毒物，關注壽期初引入負反應性、壽期內反應性釋放和壽期末殘留3個方面。

為實現可燃毒物的作用，對以下參數進行優(yōu)化。

1) 可燃毒物裝載形式

按與燃料結合形式的不同，可燃毒物分為分離型和整體型。分離型可燃毒物被制造成單獨的可燃毒物棒，如硼玻璃管或濕式環(huán)狀可燃毒物棒(WABA, wet annular burnable absorber)。整體型可燃毒物與燃料棒在一起，目前商用核電站使用和研究的形式包括：1) 彌散型，如稀土氧化物彌散在UO2燃料芯體中；2) 涂層型，將可燃毒物涂敷在燃料芯塊表面，如西屋公司設計開發(fā)的一體化燃料可燃毒物棒(IFBA, integral fuel burnable absorber)；3) 鋯合金型，將可燃毒物與包殼進行合金化[14]。考慮放射性廢物最小化，在FCM燃料可燃毒物設計中重點研究整體型可燃毒物。本文的研究對象是將可燃毒物粉末彌散于SiC基體中的彌散型可燃毒物。

2) 可燃毒物材料

可燃毒物的熱門研究材料主要包括Er、Sm、Eu、Dy等稀土元素以及Hf等[15-18]。研究表明[14]：一些核素的富集同位素作為可燃毒物具有良好的中子學性能，不過目前尚不明確這些同位素經濟可行的富集度范圍。壓水堆乏燃料中的人工核素，如231Pa、240Pu、241Am、237Np等，吸收截面較大，在吸收中子后可轉化為易裂變核素，在抑制剩余反應性同時還可延長壽期。但人工核素的獲取需要先進的后處理技術，且加工制造過程中也存在諸多困難與挑戰(zhàn)。因此本文分析Gd2O3、Er2O3、Sm2O3、Eu2O3、Dy2O3及HfO2彌散型可燃毒物。各種毒物的密度和宏觀吸收截面列于表2，計算時各毒物密度均取理論密度的95%。

表2 候選可燃毒物的密度和宏觀吸收截面

3) 含可燃毒物燃料棒的數量及其在組件中的位置

組件中含可燃毒物燃料棒數量需適宜：數量太多，對功率分布展平無益；數量太少，在總反應性控制的要求下，毒物裝量大幅提升，影響燃料裝量，降低壽期。本文僅對含可燃毒物燃料棒數目進行分析，對于其在組件中的分布，每種數目僅指定一種布置。分析了7種可燃毒物布置方案，組件中分別有8、12、16、20、32、48和64根燃料棒含有可燃毒物，燃料組件徑向布置如圖2所示。

圖2 含可燃毒物燃料組件布置

4) 可燃毒物的含量

可燃毒物的含量根據其中子吸收和燃耗特性而有所不同，根據剩余反應性控制的要求在不同的材料和布置方案中調整可燃毒物含量。

5) 燃料中235U裝量

考慮功率展平，堆芯裝載會考慮不同富集度配合以實現不同組件的燃料裝量不同。不同富集度組件的臨界譜稍有不同，但對可燃毒物消耗的影響不大，本文分析統(tǒng)一采用15%燃料富集度。

4 結果與分析

候選可燃毒物燃耗曲線如圖3所示。計算壽期初和壽期末可燃毒物引入的負反應性，以壽期末殘留可燃毒物的負反應性表征反應性懲罰。計算6、60和130 GW·d/t(U)可燃毒物反應性價值與壽期初反應性價值的比值，體現壽期內可燃毒物消耗速率，計算結果列于表3。分析圖3和表3，可得到如下結果。

1) 壽期初可燃毒物引入的反應性價值，主要受可燃毒物核素中子俘獲截面的限制。相同的可燃毒物初始裝量，增加含可燃毒物燃料棒數目(相應降低可燃毒物含量)，各可燃毒物壽期初可燃毒物引入的反應性價值均有所增大。這主要受自屏效應影響，不同可燃毒物自屏效應的規(guī)律有所不同。相同的含彌散可燃毒物燃料棒數目和芯體中可燃毒物含量，初始反應性價值引入從大到小依次為Sm2O3、Gd2O3、Eu2O3、Dy2O3、Er2O3和HfO2。

2) 壽期內的消耗速率主要受可燃毒物核素的燃耗鏈和各同位素的中子俘獲截面特性決定，不同可燃毒物的消耗速率差別較大。相同的可燃毒物初始裝量，降低芯體中可燃毒物含量(相應增加含可燃毒物燃料棒數目)，各可燃毒物壽期內的消耗速率均有所提高。反應性價值引入相對較小的Dy2O3、Er2O3和HfO2壽期內消耗基本平緩而穩(wěn)定；反應性價值引入較大的Sm2O3、Gd2O3和Eu2O3壽期內前期可能出現正的反應性釋放；隨可燃毒物含量增加，自屏效應加強，Sm2O3、Gd2O3和Eu2O3壽期內消耗也會變得平緩。

3) 可燃毒物壽期末殘留一方面受可燃毒物自身特性的約束，另一方面與可燃毒物的配置(含可燃毒物的燃料棒數目和可燃毒物含量)有關。相同的可燃毒物初始裝量，降低芯體中可燃毒物含量，各可燃毒物壽期末殘留可燃毒物反應性價值與壽期初引入的反應性價值之比均有降低。造成可燃毒物壽期末殘留的主要是一些吸收截面較小的同位素，如Dy的天然同位素中，161Dy和164Dy的中子俘獲截面較大，其他同位素的中子俘獲截面相對較小。160Dy到164Dy之間各同位素直接相連，且總的豐度很高，因此Dy作為可燃毒物壽期內消耗較慢，壽期末殘留較多。同位素富集可一定程度上解決這一問題，但需綜合考慮經濟性。相同的可燃毒物配置，壽期末殘留可燃毒物反應性價值與壽期初引入的反應性價值之比總體上從小到大依次為Gd2O3、Er2O3、Eu2O3、Sm2O3、HfO2和Dy2O3。

without bp表示未添加可燃毒物；Gd-8-8%表示8根可燃毒物燃料棒，可燃毒物初始含量為8%a——Gd2O3；b——Er2O3；c——Sm2O3；d——Eu2O3；e——Dy2O3；f——HfO2圖3 候選可燃毒物燃耗曲線

可燃毒物含可燃毒物燃料棒數目/根芯體中毒物初始含量/%壽期初引入負反應性/pcm壽期末引入負反應性/pcm與壽期初相比毒物價值消耗/%6GW·d/t(U)60GW·d/t(U)130GW·d/t(U)Gd81610235171195981281367825799798121487133149698161578838229598164153821692498998177352768979812192033463969816203303831959832227181227579999Er3281053517816648312144232678557811617918361145080488154842608663831018374325755982122107439154558164411911181697285616790271086884821270360176483Sm88108366808767371212096940525922161308011639048111281682110400868381218976144053602416206851789315113

續(xù)表3

綜合來看，Er2O3壽期內消耗相對較慢，反應性平緩，壽期末的反應性懲罰相對較小，適合用作FCM燃料彌散可燃毒物。Gd2O3壽期內消耗較快，壽期末的可燃毒物殘留少，反應性懲罰小，但為避免消耗過快和正反應性釋放需提高可燃毒物的含量，Gd2O3含量過高影響燃料芯塊導熱，候選可燃毒物需開展進一步研究。Eu2O3對燃料的裝量影響很小，但壽期內消耗相對較慢，壽期末的反應性懲罰相對較大，可作為候選可燃毒物開展進一步研究。HfO2和Dy2O3的壽期末反應性懲罰過大，Sm2O3消耗過快，若采取消耗速率適中的配置，則壽期末殘留過多，因此Sm2O3、HfO2和Dy2O3不適合用作FCM燃料彌散可燃毒物。

5 結論

作為ATF的候選方案之一，FCM燃料固有安全性好，但相較于傳統(tǒng)的UO2陶瓷芯塊燃料，FCM燃料裝量較少，應用于商業(yè)壓水堆需采用較高的燃料富集度，對反應性控制和功率分布展平的要求更高。本文針對中國核動力研究設計院設計的FCM燃料組件，開展可燃毒物的設計研究和計算分析。研究提出可燃毒物中子學設計的原則，并從可燃毒物裝載形式、材料、含可燃毒物燃料棒的數量及其在組件中的位置和含量等方面開展FCM燃料可燃毒物設計。計算分析表明：Er2O3用作FCM燃料彌散可燃毒物的綜合效果最好；Gd2O3和Eu2O3的應用需結合堆芯方案開展進一步研究；Sm2O3、Dy2O3和HfO2不適合用作FCM燃料彌散可燃毒物。