□劉志遠
傳熱管材料減薄是影響核電廠安全可靠經濟高效運行的重要隱患,而其減薄的現象是無法避免的。某電廠在一回路的在役設備檢查中,并無法對材料在μm級以下的減薄速率進行評估,但充分了解燃料循環周期的材料減薄速率對于評估電站材料水化學環境、探討超期服役可行性具有深遠的意義。當前研究核電廠材料減薄問題的方向中,尚沒有根據通過腐蝕活化產物活度的方法來對一回路金屬材料的減薄速率進行定量評估。
(一)計算的前提與假設。穩定核素59Co俘獲中子生成感生放射性核素60Co,中子通量的大小直接影響60Co的生成率,而堆內的中子通量要比堆外周圍空間的通量大一百億倍以上[1],因此只有被一回路冷卻劑攜帶至堆芯的腐蝕的59Co才能夠被活化產生60Co,離開堆芯后的59Co不會被活化。研究數據表明,60Co半衰期為5.26年,核電站一回路管道與設備的內外部氧化膜中60Co的平衡建立也需要5年以上[2]。假設冷卻劑中的腐蝕產物的沉淀-溶解、金屬內部氧化膜與外部沉積層到溶液中的溶解-沉積-侵蝕-結晶為動態平衡,即外部沉積層溶解多少量,金屬就要進一步形成新的平衡,所以將所得的60Co釋放量歸為金屬的腐蝕量,腐蝕產物在一回路的狀態轉變如圖1所示。凈化系統去除掉的腐蝕產物不再返回冷卻劑;在堆功率、水化學控制參數維持平衡的條件下,從經過凈化系統后腐蝕產物的平衡濃度到下一次取樣前的變化速率忽略不計。

圖1 腐蝕產物在一回路的狀態轉變示意圖
(二)60Co在一回路生成的機理。59Co(n,γ)60Co,半衰期5.26y,主要輻射類型、能量(分支比)如下:β-0.315 MeV(99.7%);γ 1.173 MeV(100%);γ 1.332 MeV(100%)[3]。機組臨界后,水中攜帶的含鈷元素的雜質和堆芯固有的含鈷雜質在堆芯被活化,堆內的活化產物以“溶解—沉積”方式重新溶解到冷卻劑中,并在堆外設備和管道上再次沉積下來。機組次臨界熱停堆后,腐蝕產物的活化終止,在酸性還原的化學環境中,堆芯包括堆芯外的設備和管道內壁沉積的60Co活化腐蝕產物開始釋放,釋放的大部分60Co活化腐蝕產物被過濾器去除。開蓋后,在酸性氧化階段活化產物也會有一次集中的釋放。
(三)數學建模計算燃料循環周期內60Co總釋放量。60Co在凈化過程中,放射性比活度基本按照如下公式呈指數函數下降,并與冷卻劑總量、凈化床效率和流量有關:
(1)
式中:M0——反應堆冷卻劑總量;tL——凈化系統床凈化流量,t/h;ε——凈化床效率;t——時間,h;C0——凈化前放射性比活度,MBq/m3;C1——凈化后放射性比活度,MBq/m3。
根據一回路腐蝕產物分析結果進行數據擬合,如:將第一周的數據進行理論凈化計算,用第二周的數據乘以間隔的時間相減,即為一周內60Co腐蝕活化產物的釋放量,依次類推,計算出功率運行期間60Co的釋放量J(功率)。
根據燃料循環末期凈化系統的運行流量、時間,可計算出J(凈化系統停運);若存在小修、硼酸價值實驗,需要額外考慮釋放量,計算出J(小停)、G(小停臨界)、G(小停次臨界)之后,再算出釋放量S。計算得出某電廠第六燃料循環周期60Co的釋放量為9.64E4MBq。
(四)計算推導蒸汽發生器傳熱管減薄速率。根據查閱核素與質量轉換關系常數,計算得出1克60Co對應的放射性比活度為1.13E3Ci。

根據60Co有關核特性數據表所示,天然混合物中59Co的豐度為100%,根據靶核的微觀活化截面以及輻照的中子通量密度等參數可以反算出受中子輻照的非放射性靶原子59Co的原子核數目,進而計算出含Co材料的腐蝕量。天然混合物中59Co的豐度也說明了本文為何采用60Co來衡算材料腐蝕量,該核素統計最具有代表性,計算更簡潔。
在受中子輻照的靶材料中,由所關心的非放射性靶原子核所產生的活化比放射性核的數量,滿足下列微分方程:
式中:Nm——單位體積受中子輻照靶材料中所關注的非放射性靶原子核數,1/cm3;Np——單位體積受中子輻照靶材料中,由靶原子核活化生成的放射性核數,1/cm3;σm——靶原子核的微觀活化截面,10-24cm2;λp——活化所生成放射性核的衰變常數,S-1;φ——輻照中子通量密度,1/cm2·s。而σmφ就為所關心的非放射性靶原子核所產生的活化比放射性核的活化幾率。假設φ和Nm均為常數,視為不隨輻照時間而變化,在“t=0,Np(t)=0”的初始條件下,積分可得:
通過比活度與質量的轉換關系,中子活化幾率與天然母核素的豐度等參數,可計算得出某電廠蒸汽發生器傳熱管一次側的堆年減薄速率。由于目前蒸汽發生器渦流檢查以及壓力容器在役檢查的技術手段均無法評估nm(納米)級別的材料減薄,通過本文的方法可以進行檢查結果的比對驗證并對傳熱管減薄程度進行計算。