劉洪林 李曉波 周尚文
中國石油勘探開發研究院非常規研究所, 河北 廊坊 065007
最近幾年我國頁巖氣勘探開發取得了較快發展,勘探開發關鍵技術取得重大突破,在四川盆地長寧、威遠、涪陵和云南昭通地區建成了國家級頁巖氣示范區。頁巖儲層是低孔、低滲的致密儲層,其成功開發依賴大規模的水力壓裂,優質頁巖儲層是提高頁巖氣單井產量的關鍵,其中納米孔對于頁巖氣富集高產具有十分重要的意義[1-2]。不同地區頁巖孔隙大小、形態差別較大,目前研究大多是對頁巖孔隙進行分類和描述,對于頁巖孔隙的成因,尤其是有機質納米孔隙的成因缺乏研究[3-6]。本文利用聚焦離子束電鏡技術對頁巖樣品進行了二維表征,并開展熱成因物理模擬,結合沉積環境、熱演化研究,查明頁巖納米孔成因機制,這對加深對優質頁巖儲層的地質認識,改善頁巖氣勘探開發效果具有重要意義。
研究樣品主要取自四川盆地長寧雙河剖面的龍馬溪組頁巖。聚焦離子束電鏡技術可以在亞微米的級別上對樣品進行切割、研磨,同時進行納米級掃描成像,可以開展孔隙、礦物成分定量識別。本文利用聚焦離子束電鏡技術對樣品進行處理、掃描成像,發現頁巖中的孔隙主要包括孔隙和裂縫兩大類。頁巖儲層中納米級孔隙以有機質納米孔、顆粒間納米孔、礦物晶間納米孔、溶蝕納米孔為主[7-8],孔隙喉道呈席狀、彎曲片狀,孔隙直徑范圍介于10~1 000 nm,主體介于30~100 nm,納米級孔隙是致密儲層連通性儲集體的主體。納米孔也是頁巖氣儲集的主要空間。根據孔隙所處的位置和接觸關系也可以劃分為有機質孔隙、無機質孔隙兩大類[9-13];有機質孔隙主要有兩種:一種是干酪根分解產生的孔隙,其形態和分布受控于干酪根的形態和分布,稱為干酪根納米孔隙,為一種原地熱解孔隙;另外一種為焦瀝青中的孔隙,其分布受控于焦瀝青的分布范圍,形態不受焦瀝青的控制,剖面呈橢圓形或圓形,具有較高的圓球度,稱為瀝青納米孔隙,為一種運移固化孔隙。本文研究重點為瀝青納米孔隙,根據瀝青納米孔隙形態特征,從長短徑比值、圓球度等形態學參數對瀝青納米孔隙進一步分類(表1),劃分出了球形、紡錘形等6種主要類型,用納米孔長軸半徑與短軸半徑的比值表征氣泡運移及改造強度,用圓球度表征孔的表面積與體積之比,指示顆粒形狀特征,其值愈小愈接近于球形,可以間接表征頁巖納米孔內壓力系數,評價富氣程度。
表1頁巖瀝青納米孔形態學分類

形態學分類動態參數靜態參數圓球度/m-1運移-改造強度長短徑比值孔內壓力系數球形0.9~1極弱1>2紡錘形0.8~0.9弱21.5~2雙節葫蘆形0.8~0.9較弱21.1~1.8多節葫蘆形0.8~0.9中等21.0~1.5豌豆莢形0.6~0.7強3~40.9~1.1刀片形0.5~0.6較強6~100.8~1.1

為研究頁巖中原油生氣后氣泡變孔過程,采集克拉瑪依黑油山原油開展了開放體系下的氣泡變孔模擬實驗,證實了早期原油再次裂解生氣變孔的過程,并分析了這一過程的地質意義。
本次實驗采用了自制加熱臺進行開發體系的熱模擬實驗,再現了原油熱解后內部氣泡形成、固化成孔的過程。自制熱臺采用接觸式電子溫度計進行測溫,可以使用固體和液體樣品,最高耐溫900℃,可自行設定升溫程序。實驗中制作原油薄片,在薄片中加入金屬絲用于定位,便于DM 4500 p徠卡偏光顯微鏡對特定位置進行照相。
為模擬地下升溫過程對納米孔隙形成的控制過程,實驗設計了升溫速度為10℃/h,升溫到設定溫度臺階時候保持溫度0.5 h。首先將樣品放入加熱臺內,利用顯微鏡對選取樣品進行定位觀察并拍得原始照片,然后啟動熱模擬程序加熱,每升溫20℃恒溫0.5 h,用DM 4500 p徠卡偏光顯微鏡進行定位觀測和拍照,重復以上步驟,在不同溫度下進行觀測和拍照。
原樣中原油分布比較均勻,金屬絲與原油邊緣清晰可見,金屬絲作為定位標志物(圖1-a)),加熱到370℃以前,原油物質組成仍然均一,但是在金屬絲邊緣明顯可見氣泡開始產生,邊緣開始形成輕質油并富含氣體,仍為顏色較淺、密度較大原油,370℃以后產生大量氣泡(圖1-b)),加熱到420℃,氣泡數量進一步增加、變大(圖1-c))。

a)原始樣品

b)370℃樣品

c)420℃樣品
從實驗可以看出,隨著加熱溫度的上升,原油顏色逐漸加深,并逐步產生瀝青化現象,產生大量氣泡孔。370℃以前產生孔隙很少,該溫度未能使樣品有效裂解,加熱到370℃后樣品開始發生明顯變化,在原油顏色較深部位產生小氣泡,隨著溫度升高氣泡不斷加大,小氣泡演化為大氣泡,出現明顯的氣泡間聚并,在熱模擬后期氣泡生成呈現加速現象。實驗結束后,主要殘余物為原油裂解后的瀝青,其中可見固化的氣泡孔。
通過模擬實驗再現了頁巖氣生成和氣泡變孔過程,納米孔形成演化的過程可以概括為原油生成、氣泡形成和氣泡變孔三個階段(圖2)。頁巖中干酪根早期熱解形成原油,原油經歷短距離的初次運移并沒有完全離開頁巖,大量殘留于頁巖中,這部分原油隨著溫度和壓力的上升,裂解生成天然氣,生成的天然氣最初以微小氣核生成,并逐步長大為氣泡。隨著原油中輕組分不斷裂解并析出,達到一定程度后,氣液達到平衡狀態,原油黏度增大,氣泡不再產出,原油開始向瀝青轉化。當地層抬升后,地層溫度開始下降,瀝青進一步固化,賦存其中的氣泡逐步固化為孔隙。很多處于分裂或聚并過程中的氣泡被以各種形式保持下來,形成我們現今看到的各種孔隙。納米孔形成后,可能會發生改造作用。如在強烈擠壓下孔隙可能受壓產生坍塌,天然氣釋放。在構造作用下層間產生滑動,導致納米孔受到破壞,氣體釋放。經歷后期改造的頁巖對于頁巖氣的富集是不利的,因為構造運動破壞了頁巖結構及納米孔隙,導致氣體大量逸散。

a)原油生成

b)氣泡形成

c)氣泡變孔
原始沉積物質和地質熱演化歷史控制了原油生成的強度和質量,也就影響了頁巖中氣孔的數量和密度。原油黏稠度的變化又受到地質歷史時期地層溫度的影響,如果原油大量裂解產生天然氣,其瀝青質含量快速升高,黏度快速提升,氣泡就難以流動,就可以有更多的氣泡固化在原油中。如果原油產生天然氣強度低,原油黏度提升慢,氣泡易于流動,并最終排出頁巖儲層,對頁巖氣成藏是不利的。
富氣頁巖納米孔類型主要為瀝青質納米孔隙,為氣泡變孔而來,這種成因的孔隙由于其裂解氣來源,其中必然無水或含極少量的水。無機孔由于其成巖演化的成因,形成之初富含水,隨著天然氣產出,其中的水分會被排出一部分,但無機質表面的水膜仍然會存在。如果一個頁巖含水飽和度較高,接近其束縛水飽和度,或者表明頁巖有機質納米孔不發育,無機質孔占主體,或者納米孔被后期改造破壞,氣體逸散,水進入導致含水飽和度變高,這種因構造運動導致含水飽和度變高、氣體逸散的現象在構造復雜地區常常見到。
有機質納米孔的圓球度越高,代表孔隙形成時候的氣泡內壓力越高,形成的孔隙邊界更為圓滑、更具有流線型特征,孔隙的長短半徑比值接近1。反之,孔內壓力低的孔隙邊界呈現較高的粗糙度、更低的弧度,長短半徑比值較大,孔隙形態呈現不規則。地層壓力系數與孔隙數量發育程度也有直接關系,由于氣泡變孔機制,孔隙壓力越大,當兩個氣泡接近時其聚并的概率就越大。因此壓力系數越高越易于形成大型的納米孔隙,壓力系數越小,氣泡的聚并現象越少。在氣泡變孔機制作用下,形成了數量多但是個體不大的呈現密集分布的微小孔隙。因此,可以從有機質納米孔的形態、大小和密集程度來判斷頁巖儲層超壓狀態。
高成熟的海相頁巖中發生了強烈的氣泡變孔作用,形成了密集的納米孔,而對于Ⅲ型干酪根的頁巖或低變質的頁巖,或者原油產量很少,或者原油沒有熱裂解,都缺乏氣泡變孔過程,難以形成瀝青質納米孔隙,導致含氣量低。由此看來,中國南方海相頁巖氣形成有其特定的地質背景和演化過程,具有鮮明的地域特征,它首先形成于海相陸棚環境,浮游生物和浮游藻類發育,原始干酪根母質類型為Ⅰ或Ⅱ型,利于生油,再經歷較高的熱演化促使原油進一步裂解產氣,經氣泡變孔為頁巖氣富集提供了密集的儲集空間,通過瀝青化最終保存下來形成了頁巖氣富集區。
頁巖有機質孔類型中的瀝青質納米孔是頁巖氣富集的主要空間,從長短徑比值、圓球度等形態學參數對孔隙進行分類表征,建立了形態學的分類方法。頁巖中的瀝青質納米孔的最初來源是天然氣微小氣泡,是原油裂解產生的天然氣氣泡經過瀝青固化后形成的,具有超低的含水飽和度。海相頁巖發育Ⅰ或Ⅱ型干酪根熱成熟后大量生油,利于氣泡變孔作用發生,而Ⅲ型干酪根的頁巖或低變質的頁巖,氣泡變孔過程缺乏,不利于頁巖氣富集。