高溫預熱煤粉的無焰燃燒特性

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(1. 中國科學院大學工程科學學院, 北京100049； 2. 中國科學院工程熱物理研究所，北京100190)

我國的能源結構以煤炭為主，主要的利用方式為燃燒發電或供熱。 作為傳統化石能源，煤的燃燒會生成大量的污染物，其中包括NOx。 NOx是造成酸雨的主要物質之一，同時也是光化學煙霧的元兇，對人類的生存環境危害極大[1]。 如何有效控制NOx生成，實現煤的低NOx燃燒，是一個亟需解決的問題。

近年來低NOx燃燒技術發展迅速，NOx排放得到了有效地控制。 隨著國家最新環保標準的實施，NOx的排放要求更加苛刻，現有的燃燒技術已無法完全滿足減少NOx排放的要求，鍋爐的脫硝負荷加重。

無焰燃燒技術是一種新型低NOx燃燒技術，與常規燃燒技術相比，可以有效控制NOx排放[2-3]。無焰燃燒中燃燒區域溫度分布均勻且峰值溫度低，沒有明顯的火焰鋒面，噪音小且NOx排放少[4-5]。隨著無焰燃燒技術的發展，其研究對象從最初的氣體燃料[2,6]拓展至固體燃料[7-8]。無焰燃燒又稱為高溫低氧燃燒，實現無焰燃燒一般需要滿足以下條件：1)氧化劑在反應之前被預熱到一定的高溫或者爐膛被充分預熱使得燃燒時爐內任意處的溫度均大于燃料的自燃點；2)燃料或氧化劑應進行高速射流,以使燃料和氧化劑被高溫煙氣充分稀釋；3)燃燒反應區中氧氣的體積分數小于15%[9]。現階段固體燃料無焰燃燒的實現方式主要為高溫空氣燃燒，即利用燃氣燃燒或者蓄熱體產生的高溫低氧空氣[10-11]作為助燃空氣，或者利用常溫空氣高速射流卷吸高溫煙氣來實現無焰燃燒[7，12]，但對于通過燃料預熱實現無焰燃燒的方式卻鮮有報道。全俄熱工研究院( All-Russian Thermal Engineering Institute)曾對煤粉預熱技術有過深入的研究，證實該技術高效而穩定[13-14]。中科院工程熱物理研究所提出基于循環流化床的新型預熱燃燒技術，并進行了大量的實驗，表明該技術運行穩定且能將燃料預熱至800 ℃以上，超過燃料的著火點[15-17]。本文中在前期研究基礎上，利用預熱燃燒技術來實現煤粉的無焰燃燒，并對燃料預熱無焰燃燒技術中的預熱、燃燒及排放特性進行探討，旨在探索實現固體燃料燃燒中低NOx排放的新途徑。

1 實驗

1.1 原料

本研究中以陜西神木煤礦產煙煤為燃料，其工業及元素分析收到基(ar)成分見表1。燃料的粒徑分布范圍為0～100 μm,其中50%切割粒徑d50為18.38 μm，90%的切割粒徑d90為47.93 μm，其具體粒徑分布見圖1。

表1 神木煙煤工業分析和元素分析

1.2 裝置及過程

本研究中的實驗裝置為自行設計搭建的30 kW煤粉無焰燃燒實驗臺，其由預熱燃燒器、下行燃燒室及其他輔助系統組成。實驗系統的具體工藝流程見圖2。

圖1 神木煙煤粒徑分布Fig.1 Particle size distribution of Shenmu anthracite

1—空壓機；2—給料機；3—預熱燃燒器；4—下行燃燒室；5—煙氣冷卻器；6—布袋除塵器；7—水箱；8—煙囪。圖2 30 kW煤粉無焰燃燒實驗臺系統流程Fig.2 Schematic of 30 kW coal preheating combustion test rig

預熱燃燒器以循環流化床為設計原型，其由Cr25Ni20制成，并由提升管、旋風分離器、返料器等部件組成。提升管內徑為90 mm，高度1 500 mm。一次風從提升管底部供入，風量約為理論空氣量的30%。燃料進入預熱燃燒器后，在高溫床料的作用下迅速著火并部分燃燒，將自身加熱至800 ℃以上。煤粉經過預熱燃燒器后生成高溫預熱固體燃料和煤氣，統稱為預熱燃料，并從旋風分離器出口進入下行燃燒室。

下行燃燒室內徑300 mm，高度為3 500 mm，其頂部布置有燃料噴口和二次風噴口。 噴口結構見圖3，其中預熱燃料噴口內徑為36mm，位于燃燒室中心； 二次風噴口內徑為7 mm，為中心對稱布置，位于燃料噴口的兩側。 在距離下行燃燒室頂部500、 1 000、1 500 mm處布置有3層三次風噴口，每層均有單獨的閥門和流量計，可根據實驗情況進行控制。

圖3 下行燃燒室頂部噴口結構Fig.3 Schematic of nozzles

1.3 取樣分析

預熱燃燒器內布置有5支K型熱電偶，分別位于提升管底部、中部、頂部，以及返料器和出口處；下行燃燒室內沿軸線方向合理布置了10支S型熱電偶。在預熱燃燒器出口處以及在距下行燃燒室頂部150、 400、 900、 1 400、 2 400、 3 400 mm處設置有煙氣取樣口。 其中預熱燃燒器出口氣體成分通過氣袋收集并由GC7800氣相色譜儀(安捷倫科技有限公司)進行分析； 下行燃燒室煙氣成分則由Gasmet FTIR DX4000煙氣分析儀(芬蘭GASMET公司)進行在線分析； 煙氣冷卻器出口氧含量由Testo煙氣分析儀(德國德圖公司)進行在線監測。在煙氣冷卻器出口進行飛灰取樣并分析含碳量，用以計算燃燒效率。 下行燃燒室軸向方向共布置了6層觀火窗，分別位于下行燃燒室頂部80、 250、 600、 900、 1 200、 1 600 mm處，其中最上的2層觀火窗為15 mm × 150 mm的方形結構，下面4層則為內徑63 mm的圓形結構。實驗過程中利用Ganon G7X相機(日本佳能株式會社)拍攝燃燒室內的火焰燃燒狀況，相機參數統一調整為光圈F4，快門速度1/250 s，感光ISO 200。實驗過程中的所有取樣分析均在系統運行穩定1.5 h后進行，取樣過程中系統各測點的溫度波動在±4 ℃以內。

1.4 工況

本實驗研究中的具體運行工況參數見表2。其中，預熱燃燒器空氣過量空氣系數、二次風過量空氣系數分別為通入預熱燃燒器的風量及二次風量與煤粉完全燃燒所需理論空氣量的比值，預熱溫度為預熱燃燒器出口處的溫度。

表2 實驗工況參數

2 結果及分析

2.1 預熱燃燒器運行特性

預熱燃燒器內溫度分布隨時間變化曲線見圖4，其中T1—T4分別是提升管底部、中部、頂部和返料器立管處的溫度，T5為預熱燃燒器出口處溫度。預熱燃燒器運行穩定，提升管密相區溫度最高，為903 ℃，預熱燃燒器出口溫度最低，為833 ℃。

圖4 預熱燃燒器各溫度隨時間變化曲線Fig.4 Temperature variations over Time in preheating burner

實驗過程中在預熱燃燒器出口處對預熱后的煤氣成分取樣并通過氣相色譜儀進行分析，其分析結果見表3。由表可知，神木煙煤粉預熱后的煤氣成分主要為N2、H2、CO、CO2等，另有少量的CH4，沒有檢測到O2及NOx。結果表明，煤氣具有強還原性，對NOx的生成有很好的抑制作用。在預熱燃燒器出口處對預熱后的固體燃料取樣并進行工業分析，結果表明揮發分為12.17%，灰分為20.78%。根據灰平衡原理對神木煙煤粉預熱過程中的各組分轉化率進行計算[18]：

X組分剩余率=樣品X含量*原煤灰含量/樣品灰含量/原煤X含量，

X組分轉化率=1-X組分剩余率。

計算結果表明，經過預熱，燃料中揮發分轉化率為81.2%，可燃物轉化率為52.3%，燃料中的揮發分大部分析出。

表3 煤氣主要成分體積分數

2.2 無焰燃燒

下行燃燒室沿軸向的溫度分布曲線見圖5，其中，三次風由距頂部1 000 mm處噴入。由圖可知，下行燃燒室溫度最高點位于600 mm處，為1 086 ℃，處于二次風噴口與三次風噴口之間。定義二次風噴口至下行燃燒室1 200 mm處為主燃燒區，該區域溫度分布均勻，最大溫差僅73 ℃。

二次風冷態流速為27.93 m/s，此時雷諾數為9 400，為湍流狀態。由于二次風為高速射流，卷吸下游煙氣和三次風，使得主燃燒區內氧化劑與燃料混合均勻，因此導致較為均勻的溫度分布，峰值溫度也較低。在主燃燒區內，由于預熱燃料的強還原性，因此靠近燃料噴口的區域為強還原區，而在其他區域，則是高溫低氧彌散反應區。在主燃燒區以外，溫度沿著下行燃燒室軸向方向均勻下降，其分布曲線近乎為直線。分析認為，燃燒主要反應發生在主燃燒區，在該區域內，溫度空間分布由燃燒放熱及系統對外散熱共同控制，兩者達到平衡，溫度分布較為平緩。在主燃燒區以外，由于燃燒反應已經很弱，溫度分布受制于系統散熱，沒有熱量補充，因此溫度沿軸線穩步下降。

定義Tmean為燃燒區內的空間平均溫度，T’為均方根溫度波動[20]，

(1)

(2)

經計算得出，下行燃燒室平均溫度為964 ℃，均方根溫度波動為10.65%。 主燃燒區平均溫度為1 063 ℃，均方根溫度波動為2.18%。Kumar等[19]認為反應器內溫度歸一化之后空間溫度變化在15%以內的燃燒可以定義為無焰燃燒。本實驗中，燃燒室均方根溫度波動小于15%，尤其在主燃燒區內，均方根溫度波動甚至低于3%，滿足Kumar對無焰燃燒的定義。

圖5 下行燃燒室軸向溫度分布Fig.5 Temperature profile of down-fired combustor

下行燃燒室內沿軸線方向的火焰燃燒圖像見圖6，其中最上層觀火窗緊貼燃燒室頂部。 由圖可見，下行燃燒室內部比較通透，整體呈現暗紅色，沒有明顯的火焰鋒面。圖6a可以清晰地看到燃燒室頂部的燃料噴口和兩邊對稱布置的二次風噴口，證實此為典型的無焰燃燒狀況。煙氣冷卻器出口處飛灰含碳量為9.77%，計算燃燒效率高達98.5%。

圖6 沿軸線方向的火焰燃燒圖像Fig.6 Flame images of down-fired combustor

2.3 NOx及其前驅物

NH3和HCN是NOx的主要前驅物，對NOx的生成與轉化具有重要的影響。下行燃燒室沿程煙氣中的NH3、HCN及NOx質量濃度變化曲線如圖7所示。由圖可知，NH3、HCN及NOx質量濃度沿軸線方向變化趨勢相同，在主燃燒區內濃度快速下降，在主燃燒區外則基本保持不變。

a NH3

b HCN

c NOx圖7 下行燃燒室軸線方向3種氣體質量濃度變化曲線Fig.7 Concentrations of gases along axis of down-fired combustor

NH3和HCN在高溫下不穩定，其在富氧條件下易轉化為NOx，而在貧氧條件下更易向N2轉化[20]。在主燃燒區內，由于氧氣彌散分布且濃度較低，因此可認為NH3和HCN主要向N2方向轉化。圖中顯示，NH3在預熱燃料噴入下行燃燒室后濃度急劇下降至0。NH3濃度下降速度明顯快于HCN，可知，NH3的反應活性更大。在低氧濃度的主燃燒區內，NH3具有一定的還原性，可以促進NOx還原為N2，其參與的主要還原反應[21]為

(3)

(4)

燃料燃燒中生成的NOx主要有3類，即燃料型NOx、 快速型NOx和熱力型NOx。 快速型NOx是由空氣中的N2與燃料中的自由基反應生成，其主要存在于氣體燃料的燃燒過程，在固體燃料的燃燒中生成量極少[22]。 熱力型NOx是由空氣中的N2直接被氧化生成，其在燃燒溫度超過1 300 ℃時才會大量生成[7]。在本研究中，下行燃燒室最高溫度為1 086 ℃，遠低于1 300 ℃，故熱力型NOx的生成量可忽略不計，因此本實驗研究中所生成的NOx主要為燃料型NOx。

預熱過程中生成的高溫煤氣具有強還原性，其成分中不含有NOx，但在下行燃燒室150 mm處NOx的質量濃度達530 mg/m3，可知NOx在燃料噴口附近生成。分析認為，預熱燃料剛噴入下行燃燒室時與二次風相遇，燃料氮轉化為NOx，但由于燃料噴口附近是強還原區，NOx的生成受到抑制，因此NOx并沒有大量生成，這對NOx的最終排放影響重大。在主燃燒區的彌散反應區內，由于氧濃度偏低，NOx逐步被還原。主燃燒區以外，燃燒反應減弱，NOx基本不再變化。NOx最終排放質量濃度為134.55 mg/m3，換算成標準值為107.64 mg/m3(@6%O2)。

2.4 CO對NO和NO2的影響其前驅物

沿程煙氣中的CO、 NO及NO2沿下行燃燒室軸線方向的濃度變化見圖8。 下行燃燒室入口處CO體積分數為11.37%(142 125 mg/m3)，并在燃燒開始時急劇下降，在下行燃燒室400 mm以后基本保持平穩。NO2質量濃度變化趨勢與CO相同，從下行燃燒室150 mm處到400 mm區域質量濃度直接由258 mg/m3下降至0，之后不再生成。 NO在150～400 mm范圍內質量濃度有略微上升，之后快速下降。

a CO

b NO

c NO2圖8 下行燃燒室軸線方向3種氣體質量濃度變化曲線Fig.8 Concentrations of 3 gases along axis of down-fired combustor

三者的濃度在主燃燒區外變化不大，可見大部分的燃燒和還原反應均發生在主燃燒區內。 從圖中可看出，NO的變化曲線相對NO2較緩，故可知NO的穩定性比NO2好，在大部分的NOx排放中，NO是主要物質。 在燃料噴口附近，NO生成量明顯比NO2少，分析認為，預熱燃料噴入下行燃燒室后立即與充分的氧化劑接觸，此時CO被大量氧化，燃料氮也被迅速氧化為NO2，但由于燃料噴口處CO濃度仍舊較高，是強還原性氣氛，NO2并未大量生成，且部分NO2被還原為NO。在下行燃燒室150 mm以后，NO2的還原反應開始占主導，其大量被還原，其中仍有少量NO2被還原為NO，使得NO濃度略有升高。當NO2被消耗殆盡時，NO才開始逐步被還原。尾部煙氣中CO濃度為264 mg/m3，此時NO仍有87.75 mg/m3存在?？梢哉J為，相較于NO，NO2容易生成，也容易被消耗，在NO2大量存在的情況下，其優先被還原。故可知，為了實現低NOx排放，首先應在源頭控制NO大量生成，其次在燃燒區下游也應盡可能多地促進NO還原。本實驗中，由于燃料噴口附近是強還原區，NO和NO2生成量有限，在主燃燒區下游是低氧彌散反應區，有效地促進了NO的還原，因此最終NO排放偏少。

3 結論

本文中采用燃料預熱的方法，在30 kW煤粉無焰燃燒實驗臺上進行了神木煙煤的預熱無焰燃燒實驗，并對燃燒過程中煙氣成分的變化規律展開研究，結論如下。

1)預熱燃燒器運行穩定，神木煙煤經過預熱燃燒器后可以被穩定地預熱至800 ℃以上，且預熱后的煤氣以N2、CO及CO2等為主，不含有O2和NOx，預熱過程中燃料大部分揮發分析出。

2)預熱燃料進入下行燃燒室滿足無焰燃燒的條件，可以實現穩定的無焰燃燒。燃燒區域溫度分布均勻，峰值溫度低，溫度梯度小，且均方根溫度波動小，沒有明顯的火焰鋒面，燃燒效率高達98.5%。

3)NH3和HCN是NOx的主要前驅物，其在主燃燒區內主要向N2轉化，有效遏制了NOx的大量生成。NOx在燃料噴口附近開始生成，并在主燃燒區內顯著下降，在主燃燒區以外，NOx基本變化不大，其最終排放數值為107.64 mg/m3(@6%O2)。

4)NO2穩定性差，易生成，也易消耗。NO相對穩定，通過抑制源頭NO的生成，并嚴格控制下游反應區氧濃度含量，可以有效減少NOx排放，實現低NOx燃燒目的。