不同粒徑PMMA粉塵云火焰溫度特性研究*

甘 波，高 偉，張新燕,2，姜海鵬，畢明樹

(1.大連理工大學化工機械與安全學院,遼寧 大連 116024;2.山東科技大學礦業與安全工程學院,山東 青島 271019)

由于在化工、輕工和能源等行業廣泛使用粉體為原材料或者中間體進行加工生產，粉塵爆炸風險大大增加，而粉塵爆炸一旦發生勢必造成大量的人員傷亡和巨大的財產損失。為有效預防粉塵爆炸的發生，降低爆炸災害后果，國內外學者在粉塵爆炸特性(最大爆炸壓力、最大爆炸壓力上升速率、最小點火能、爆炸下限等)和粉塵火焰傳播特性等方面開展了大量實驗研究[1-3]，其中火焰傳播特性的揭示可為制定粉塵爆炸防控技術提供理論基礎。Dobashi等[4]和Chen等[5]通過實驗研究揭示十八醇粉塵云火焰形態：中心為形狀不規則的黃色發光區域，黃色區域外圍的分布大量離散的藍色發光點火焰。Gao等[6-10]、高偉等[11]、曹衛國等[12]采用帶通濾波高速攝影技術系統的研究了半封閉管道及開敞空間有機粉塵粒子熱特性及粒徑分布特性對粉塵爆炸火焰傳播特性的影響。Wingerden等[13]研究發現管道內玉米淀粉、石松子和煤粉粉塵云火焰前鋒都呈拋物線形狀。孫金華[14]通過實驗揭示了PMMA粉塵云火焰結構和燃燒反應區特征，認為火焰結構可分為未燃區、主反應區和黃色發光區。Zhang等[15]通過實驗研究發現微米和納米PMMA粉塵云火焰傳播有明顯區別。Zhang等[16]還研究了不同粒徑分布PMMA粉塵云火焰傳播行為，結果發現火焰傳播速度越快，則火焰溫度越高。

不難發現，前人的研究主要集中在火焰形態、結構、傳播行為及影響因素方面，很少涉及火焰溫度分布規律。火焰溫度對有效評估粉塵爆炸災害后果具有重要的作用。因此，本文中采用自制R型熱電偶和高速比色測溫法對開敞空間內不同粒徑PMMA粉塵云火焰溫度進行測量，旨在揭示粉塵云火焰傳播過程中的溫度分布特性，為評估粉塵爆炸危害提供實驗依據。

1 實驗系統

圖1所示為開放式粉塵爆炸火焰傳播實驗系統。該系統主要由圓柱形燃燒管道、配氣及噴粉系統、高壓點火系統、熱電偶測溫系統、高速比色測溫系統、數據采集儀和時間控制器等組成。燃燒管道分為上、中、下3部分，其中中部管段內徑為90 mm，高為125 mm，當限位器通電動作時，中部管道向下滑落形成開敞的燃燒空間。時間控制系統可以對噴粉、中部管道滑落、高速攝像機攝錄，熱電偶氣缸的動作精準控制，時間控制如圖2所示。實驗中將一定量的粉塵均勻鋪放于實驗底座粉塵倉內，然后由0.5 MPa的空氣經過分散帽后攜帶進入燃燒管道形成粉塵云，氣流持續時間0.5 s，此時高速攝像機開始攝錄，數據采集儀由高速攝像機觸發同時開始采集數據。在0.7 s時限位器動作，中部管道滑落形成開倉空間，1.0 s時由直徑為1 mm的鎢絲放電產生電火花引燃粉塵，點火電極之間間距約為4 mm，點火電壓15 kV，電極放電點火時間10 ms。熱電偶測溫方法中采用FASTCAM SA4型高速攝像機記錄火焰傳播過程，高速比色測溫系統使用型號為Thermera-HS高速攝像機拍攝火焰形態，進行后續處理可得到火焰溫度分布。

圖2 時序控制示意圖Fig.2 Schematic diagram of timing control

1.1 熱電偶測溫系統

圖3 R型熱電偶示意圖Fig.3 Type R thermocouple

采用直徑25 μm的鉑/銠合金絲制作R型微細熱電偶作為溫度測量元件，如圖3所示。為消除點火時高壓電流誘導產生的電磁場對熱電偶測溫的影響，實驗中將2根熱電偶絲分別穿過內徑為1 mm的陶瓷管，同時將熱電偶焊點處伸出陶瓷管2～3 mm。由于熱電偶屬于接觸式測溫元件，其本身具有一定的熱慣性，為了獲得更加準確的火焰溫度值，需要對熱電偶測量值進行溫度修正。因為在熱電偶焊點處對流換熱遠大于輻射換熱，故焊點處的熱平衡關系可以表示為[17]:

(1)

式中:h為對流換熱系數，T為接點處氣體的溫度，ρ、cp、V、S和Tm分別為熱電偶接點密度、質量定壓熱容、體積、表面積和溫度。

假設熱電偶焊點為圓球形狀，則：

(2)

S=πd2

(3)

整理以上3式可以得到：

(4)

式中左邊第一項即為時間常數τ：

(5)

式中:Nu為努塞爾數，根據實驗條件取為2；d為熱電偶接點直徑，取d=5×10-5m；λf為熱電偶周圍氣體的導熱系數，取λf=0.081 W/(m·K)；ρ=2.14×104kg/m3，cp=159 J/(kg·K)。計算得到τ=8.75 ms。因此，采用下式對熱電偶測溫值進行修正：

(6)

采用自制R型微細熱電偶測量100 nm及30 μm PMMA粉塵云火焰傳播過程中的溫度分布。實驗中，將熱電偶固定在氣動筆形氣缸上，開始噴粉后0.85 s時刻，0.5 MPa的高壓氣流推動筆形氣缸將熱電偶推入粉塵云流場，保持熱電偶的接點位于點火電極正上方2 cm處。

1.2 比色測溫系統

熱電偶測溫屬于定點接觸式測溫，只能測得熱電偶焊點所在位置處的火焰溫度值，為了獲得整個燃燒區域火焰的溫度分布，采用高速攝像機拍攝火焰圖像，圖像經過量化處理后送入計算機，計算機根據比色測溫原理處理后獲得爆炸火焰的溫度分布。

圖4 比色溫度測量方法Fig.4 Colorime temperature measurement

由普朗克定律以及維恩位移定律可知：溫度愈高，同一波長下的光譜輻射力愈大；并且在一定的溫度下，黑體的光譜輻射力在某一波長下具有最大值。因此通過測量黑體輻射出的光譜分布特性曲線可知黑體溫度。然而測量整個光譜輻射曲線十分困難，因此在許多實際問題中，通常由兩種相鄰波長之間的輻射能量比來測量溫度。原理為當黑體溫度發生變化時，這兩種波長的光譜輻射力之比也會隨溫度發生變化，因此測量這兩種波長光譜輻射力的比值可知黑體溫度。雖然粉塵火焰不是黑體，但是可以近似的把火焰當成灰體處理，因為火焰的主要輻射成分是輻射光譜連續的固體顆粒[18]。假定這兩種相鄰波長的發射率ε相等[19]，根據圖4則有：

(7)

2 結果與討論

2.1 熱電偶測溫結果

圖5 PMMA粉塵云火焰溫度時程曲線Fig.5 Flame temperature histories of PMMA dust cloud

圖5所示為開敞空間內粉塵質量濃度為364 g/m3的100 nm及30 μm的PMMA粉塵云火焰溫度。從圖中可以看出，100 nm PMMA粉塵云火焰的最高溫度可達到1 551 ℃，30 μm PMMA粉塵云火焰最高溫度僅達到1 108 ℃。納米粉塵云的熱解/揮發速率較快，燃燒反應充分，因而其火焰的溫度高于微米粉塵云。由于納米粉塵云火焰傳播速度大于微米粉塵云火焰[11]，因而納米粉塵云火焰前鋒及預熱區能更早的傳播到熱電偶測溫接點處。由圖可知，納米粉塵云火焰溫度開始上升時刻早于微米粉塵云火焰。對于納米粉塵云火焰，火焰傳播約10 ms后火焰溫度開始快速上升，在約70 ms時刻，火焰溫度達到一個極大值，之后火焰溫度進入波動增長階段，在約270 ms時刻，火焰溫度達到最大值。這一溫度波動增長的現象，極有可能是由團聚/結塊粒子的熱解/揮發與燃燒放熱所導致。而對于微米粉塵云火焰，火焰傳播約35 ms后火焰溫度開始快速持續上升，在約133 ms時刻，火焰溫度達到最大值，之后由于熱量損失溫度值略有下降，而后又升高到最高火焰溫度，這是由于30 μm 的PMMA粉塵云火焰局部預混燃燒的燃燒機理所導致[11]。

2.2 比色測溫法結果

圖6～9顯示了質量粉塵濃度均為290 g/m3粒徑分別為3、10、20和30 μm的PMMA粉塵云在不同時刻火焰形態及火焰溫度分布。

圖6 3 μm的PMMA粉塵云火焰形態和火焰溫度分布Fig.6 Flame configuration and temperature distribution of 3 μm PMMA dust cloud

圖7 10 μm的PMMA粉塵云火焰形態和火焰溫度分布Fig.7 Flame configuration and temperature distribution of 10 μm PMMA dust cloud

由圖6中可知，3 μm的粉塵云火焰溫度分布比較均勻，火焰面內溫度梯度較小，粉塵燃燒可以近似為均相燃燒，粉塵火焰與氣體預混火焰類似，說明3 μm的PMMA粉塵粒子熱解/揮發速率快，在預熱區內大部分粒子已經熱解/揮發完全。在爆炸火焰未傳播到上、下兩部分燃燒管壁面期間，火焰中心溫度較火焰邊緣溫度略高。當火焰觸碰到上下燃燒壁后，溫度較高區域逐漸向上移動，這是因為在點火初期，懸浮的粉塵粒子由于重力作用沉降，當火焰充分發展后沉降的粒子在燃燒產物熱膨脹的推動作用下向上運動[20]。

圖8 20 μm的PMMA粉塵云火焰形態和火焰溫度分布Fig.8 Flame configuration and temperature distribution of 20 μm PMMA dust cloud

圖9 30 μm的PMMA粉塵云火焰形態和火焰溫度分布Fig.9 Flame configuration and temperature distribution of 30 μm PMMA dust cloud

當粒徑增加到10 μm時，火焰溫度整體較平均，但是在燃燒中后期出現局部間斷高溫火焰。當粒徑繼續增大為20 μm時，高溫火焰區域隨著燃燒的進行逐漸增大并且連成一片，但是高溫區域附近同時會形成一片低溫火焰區，該溫度低于3和10 μm粉塵云的最低火焰溫度，并且低溫火焰分布區位于高溫區上部，這是由于上部區域內粉塵粒子燃盡導致。當粒徑達到30 μm時，火焰溫度分布并未出現類似20 μm粉塵云時的連續高溫火焰，只是在點火電極附近形成局部離散的高溫火焰區，其余空間內多處為低溫火焰區，說明由于粉塵粒徑較大，熱解/揮發速率較慢，且需要吸收大量的熱量，因此導致火焰溫度較低。隨著粉塵粒子粒徑的增大，火焰溫度分布越不均勻，火焰最高溫度及高溫火焰區面積均增大，在粉塵粒徑為20 μm時達到最大值。隨著粉塵粒徑的繼續增大，火焰最高溫度不再增加，高溫火焰區面積急劇縮小，同時低溫火焰區擴大。

比較不同粒徑分布火焰形態和火焰溫度分布可知，隨著粉塵粒徑的增大，火焰傳播速度逐漸減小，當粒徑增大到20 μm后，燃燒初期火焰離散，此時粉塵燃燒表現為異相燃燒。這是由于在大粒徑粉塵中也會存在少量的小粒徑粒子，小粒徑粉塵粒子的熱解/揮發速率快，在大粒徑粒子受熱還未開始熱解/揮發之前就已經熱解/揮發完畢形成局部預混火焰。同時局部預混火焰也會向大粒徑粒子傳熱加速其熱解/揮發過程，因此在燃燒后期火焰傳播速度明顯增大，并出現高溫火焰區。

2.3 兩種測溫結果分析

由高速比色測溫結果可知，隨著粉塵粒徑增大，粉塵燃燒由均相燃燒逐漸轉變為異相燃燒，最高火焰溫度和高溫火焰區面積先增大后減小，在粉塵粒徑20 μm時達到最大。由圖10所示的PMMA粉塵粒子掃描電鏡圖可知，3 μm粉塵粒子由于團聚/結塊效應導致部分粉塵粒子粒徑略微增大，導致團聚/結塊的粒子熱解/揮發速率變慢，其燃燒稍微滯后于未團聚/結塊粒子，燃燒空間內主要由未結塊粉塵粒子熱解/揮發出的可燃氣體維持，故3 μm粉塵云火焰溫度分布均勻，但高溫火焰呈離散點分布。粉塵粒徑為20 μm時，由于粉塵粒子分散性好，粒子裂解氣化特征時間尺度與燃燒反應特征時間尺度較接近，因而燃燒反應更加劇烈，形成高溫火焰區。粉塵粒子粒徑增大為30 μm后，由于粉塵粒子粒徑增大導致熱解/揮發速率變慢，因而燃燒空間內可燃氣體燃燒時強度低于20 μm粉塵云，火焰溫度和高溫火焰區面積均減小。熱電偶測溫結果表明，100 nm粉塵云最高火焰溫度遠大于30 μm粉塵云。這是因為即使納米PMMA粉塵粒子存在嚴重的團聚/結塊效應，但100 nm粉塵粒子的索特直徑為10.49 μm，而30 μm粉塵顆粒的索特直徑為24.08 μm。由于100 nm粉塵粒子索特粒徑較小，熱容量與表面積比率較小，粉塵粒子能快速熱解/揮發出可燃氣體參與反應，燃燒反應更充分，因而其火焰溫度更高。

圖1 0 不同粒徑PMMA粉塵粒子掃描電鏡圖Fig.10 SEM images of PMMA dust particles of different particle sizes

通常情況下，火焰溫度越高，說明粉塵燃燒的放熱量越大；火焰溫度上升速率越快則說明粉塵燃燒速率越大，對應的火焰傳播速度越大。熱電偶測溫方法的優點在于其可以準確測量火焰最高溫度和火焰溫度上升速率，因此利用熱電偶測溫數據可以反應粉塵爆炸的危險程度。然而熱電偶只能測得固定點的溫度變化情況，并且在測量時必須處在火焰中才能測得火焰溫度。比色測溫法可以在較遠的位置獲得整個粉塵火焰溫度的演變過程及分布，能夠更全面的分析火焰傳播行為。但是比色測溫法的局限在于只能應用于可視化粉塵爆炸裝置，并且無法獲得準確的火焰溫度值。

3 結 論

本文中通過實驗研究了不同粒徑PMMA粉塵云溫度分布特性，利用自制R型微細熱電偶測量了100 nm和30 μm粉塵云火焰溫度并修正，同時利用高速比色測溫系統得到3、10、20和30 μm粉塵云的火焰形態及對應的火焰溫度分布，結論如下:

(1)熱電偶測溫結果表明，雖然100 nm PMMA粉塵粒子嚴重的團聚/結塊效應導致粒子粒徑增大，但是其熱容量與表面積比率較小，粉塵粒子熱解/揮發速率較大，燃燒充分，因而100 nm PMMA粉塵云火焰的最高溫度可達到1 551 ℃，而30 μm PMMA粉塵云火焰最高溫度僅為1 108 ℃，因此納米粉塵爆炸的危險程度遠大于微米粉塵。

(2)比色測溫結果表明，在微米尺度，隨著PMMA粉塵粒子粒徑增大，火焰溫度分布越不均勻，粉塵燃燒由均相燃燒向異相燃燒轉變，火焰最高溫度和高溫火焰區面積先增大后減小。由于20 μm粉塵粒子分散性好，裂解氣化特征時間尺度與燃燒反應特征時間尺度較接近，粉塵粒子燃燒充分，因而在粉塵粒子粒徑為20 μm時，火焰最大溫度和高溫火焰區面積達到最大值。

(3)熱電偶測溫方法和比色測溫方法有各自的優缺點，熱電偶測溫方法精準但局限于單點位置，比色測溫方法測溫區域廣但測溫精度差。通過對比分析后發現，在熱電偶測溫實驗系統中的另一個方位加上比色測溫系統，則有可能將兩種測溫方法結合起來全面分析粉塵爆炸火焰溫度特性及火焰傳播過程。將兩種測溫方法結合測量粉塵爆炸溫度需要開展更多的實驗研究。