非線性克爾效應對飛秒激光偏振的超快調制?

林賢 金鉆明2)? 李炬賡 郭飛云 莊乃鋒 陳建中戴曄 閻曉娜 馬國宏2)?

1)(上海大學物理系,上海 200444)

2)(上海光機所-上海科技大學超強超短激光及其應用聯合實驗室,上海 201210)

3)(福州大學化學化工學院,福州 350002)

(2018年7月30日收到;2018年10月1日收到修改稿)

1 引 言

光的偏振描述的是光波中電場的振蕩方向.控制光的偏振不僅蘊含豐富的物理意義,而且具有技術上的應用價值.比如,由正交線偏振片組成的3維(3D)眼鏡可以讓我們的眼睛同時接受兩個稍有不同的圖像,從而形成具有表觀深度的場景.隨著超短激光脈沖的發展,以超高速度主動控制光的偏振也取得了顯著的進展[1?4].在亞納秒時間尺度上的電光偏振調制器已經廣泛地應用于光纖通信領域[5].最近,Yang等[6]通過超薄半導體層的帶內光學激發實現了飛秒脈沖的偏振開關.該技術中最關鍵的兩點是:1)對某一種偏振具有完美吸收;2)對等離子共振頻率可實現超快調制[6,7].

控制光的偏振,除了電光調制,還有磁光調制.法拉第效應在磁光調制器和隔離器中的廣泛應用,長期以來一直是磁光學的標志[8].法拉第效應成功解釋了線偏振光經過磁光晶體時,線偏振面發生旋轉的現象.通常認為,線偏振光由右旋和左旋圓偏振光疊加而成.相反的圓偏振光在磁光晶體中以不同的速度傳播,兩者的相位延遲導致出射的線偏振光的偏振方向發生旋轉[9].同樣有趣的是逆法拉第效應,即一個強的圓偏振光誘導材料產生有效磁化強度.逆法拉第效應類似于受激拉曼散射,涉及材料中光的非彈性散射[10,11].Kimel等[10]利用圓偏振飛秒激光脈沖的逆法拉第效應,實現了非熱、相干地操縱材料系統的磁化矢量.超短脈沖激光對電子自旋的動態控制引起了人們的廣泛關注[12?16].研究動機是其在超快時間尺度上,在高密度數據存儲、自旋電子學和量子計算等領域有潛在的應用前景.

目前主要有兩種方法實現超快磁光調制.一種是直接方法,通過時間上變化的磁場來改變光的偏振方向.目前而言,最短的磁場脈沖可由自由空間傳播的太赫茲(THz)脈沖來獲得,具有寬帶光譜的THz脈沖已經被證實可以直接與鐵磁金屬的磁化耦合,從而改變光的偏振方向[17,18].此外,Riordan等[19]利用磁光晶體鋱鎵石榴石(terbium gallium garnet,TGG)作為磁光取樣晶體,實驗測量的是自由空間傳播的THz脈沖的磁場分量.另一種則是間接方法實現高頻的準單色調制,即飛秒激光或者THz脈沖激發電子、晶格或自旋共振,并以共振頻率實現光偏振態的超快調制[20?24].其中典型的例子是,利用THz脈沖的磁場分量通過瞬態Zeeman轉矩與NiO單晶的基態自旋相互作用,調制頻率約為1 THz[20].

最近,Kim等[25]的研究表明,由脈沖應力所產生的光學不均一性的傳播將產生所謂的激光誘導聲學孤子.這種情況下,法拉第信號的調制頻率由聲波的傳播速度決定,處在GHz頻段[26].然而,光通信和光電子學的快速發展需要材料的光學特性以更快的速度調制,且有更高的調制頻率.

2016年,Subkhangulov等[27]的實驗發現,基于非線性光學克爾效應,強的激光可以產生以相對論速度運動的光學不均一性,即誘導產生線二向色性.利用以激光脈沖群速度移動的線二向色性,探測光脈沖偏振態的調制頻率可達THz頻段[27,28].Mikhaylovskiy等[29]發現在法拉第旋光晶體Tb3Ga5O12中,在外加磁場和極低溫度(T=1.9 K)條件下,強的線偏振抽運光通過非線性光學克爾效應,可以實現相對方向傳播的探測光偏振態的單頻THz調制.

本文中,在室溫條件下,使用圓偏振飛秒抽運光在磁光晶體LiNaTb(WO4)2中誘導的克爾非線性,實現了探測光脈沖在THz頻率的偏振調控.通過改變圓偏振抽運光的偏振態(從左旋圓偏振光逐漸變換到右旋圓偏振光),可以調控調制信號的大小,并實現相位反轉.此外,我們的實驗結果表明在透明介質的抽運-探測光譜實驗中,光脈沖的傳播效應將起到重要的作用.

2 實驗描述

我們通過固相合成法合成了多晶原料,并采用高溫提拉法(Czochralski法)生長了Li+摻雜的Li:NaTb(WO4)2晶體[30].Li+摻雜濃度為18%,生長方向為c軸,提拉速度為1.5 mm/h,晶體的轉速為10 r/min,退火時間44 h,晶體照片如圖1插圖所示.Li:NaTb(WO4)2晶體的晶胞參數為a=0.523 nm,b=0.523 nm,c=1.137 nm.如圖1所示,該晶體在可見光波段具有極高的透明度.

先前的研究工作表明,Li:NaTb(WO4)2是一個順磁性磁光晶體,該晶體在532 nm處的法拉第旋轉角為?146.73?/cm,費爾德常數為?216.5 rad/(m·T).該晶體具有與TGG相比擬的磁光性能,可以用作法拉第隔離器的磁光材料[31].

圖1 Li:NaTb(WO4)2磁光晶體在可見光波段的透過率光譜,晶體照片如插圖所示Fig.1 .Transmission spectrum of Li:NaTb(WO4)2at room temperature.Inset:the crystal of Li:NaTb(WO4)2.

時間分辨的抽運-探測光譜系統如圖2(a)所示.我們使用的是鈦藍寶石激光再生放大器,脈沖寬度120 fs,中心波長為800 nm,脈沖的重復頻率1 kHz.抽運光和探測光的中心波長都為800 nm(1.55 eV).抽運光和探測光同時聚焦到樣品的同一點上,抽運光光斑的直徑約為200μm,探測光光斑全部包含在抽運光光斑內.抽運和探測激光脈沖在入射到樣品表面時存在一個約為20?的夾角,因為晶體厚度較小,抽運和探測光在晶體內部可以近似認為共線傳播.反射的抽運與探測光會自行分開.實驗中,我們用光闌擋住反射的抽運光脈沖,只讓探測脈沖進入探測器.探測光強遠遠小于抽運光強,強度比大于10.利用四分之一波片,可以變換抽運光的偏振態(左旋、右旋圓偏振或線偏振光),而探測光始終保持為線偏振.探測光的偏振態變化由光電二極管組成的光學平衡橋和鎖相放大器檢測.實驗中對抽運光使用500 Hz的斬波頻率以提高信噪比.所有的實驗均在室溫下進行.

3 實驗結果與討論

圖2(b)和圖2(c)分別展示的是典型的時間分辨抽運光誘導探測光的克爾橢圓率和旋轉角信號.通過在抽運光路上放置的四分之一波片來改變入射抽運光的偏振態.如圖2所示,ψ=45?和ψ=135?分別代表抽運光為右旋和左旋圓偏振光,而ψ=95?代表抽運光幾乎為線偏振光.

首先可以看到,橢圓偏振光可以誘導克爾旋轉角和橢圓率信號在負延遲時間出現振蕩,而線偏振抽運光激發的振蕩信號不明顯.不同橢圓偏振態的抽運光作用下,光誘導橢圓率和旋轉角的振蕩調制信號的振幅和相位隨抽運光偏振態的變化而變化.當抽運光為左旋圓偏振和右旋圓偏振態時,振蕩調制信號的振幅最大.此外,值得注意的是,圓偏振抽運光誘導的振蕩調制信號只存在于有限的時間窗口(?40—0 ps),且為單頻振蕩.該振蕩所在的時間窗口寬度約為40 ps,振蕩在時間窗口外消失.

圖2 實驗系統與實驗結果 (a)抽運(圓偏振或線偏振光)-探測(線偏振光)光譜實驗光路示意圖;(b)時間分辨抽運光誘導探測光的Kerr橢圓率;(c)時間分辨抽運光誘導探測光的Kerr旋轉信號;(d)瞬態法拉第調制信號(左旋圓偏振抽運)的傅里葉變換譜,可見調制的中心頻率為0.19 THz;圖中ψ為入射的抽運光的線偏振方向與四分之一波片快軸間的夾角,可以將抽運光的偏振態從右旋圓偏振(ψ=45?)變化到任意橢圓偏振態和左旋圓偏振(ψ=135?);為了表示更清晰,(b)和(c)圖中曲線在垂直方向做了平移;激發能量密度為96 mJ/cm2;實驗中未施加外磁場,測試環境為室溫Fig.2 .Experiment system and experiment results:(a)The geometry of the pump-probe experiment,an intense fs pump pulse is incident normally alongc axis of the sample,the scheme of the ultrafast optical Kerr modulation via counter-propagating laser pulses;(b)Kerr ellipticity;(c)Kerr rotation transient signal induced by the pump beam with f l uence of 96 mJ/cm2for dif f erent polarized states(pump polarization azimuth ψ is the angle between the linearly polarized plane of the pump pulse and the fast axis of the quarter-wave plate);(d)the FFT spectrum of the signal with the limited time window of the observed oscillations for the pump beam with right-handed circularly polarization.

選取抽運光為左旋圓偏振時的克爾橢圓率信號進行傅里葉變換,如圖2(d)所示,得到的振蕩頻率為?=0.19 THz.這一頻率不能解釋為Tb3+離子的基態7F6多重態能級間的光誘導相干和躍遷(頻率在1.36 THz和2.25 THz),也不是約為5 THz的聲子模式[27,32,33].此外,這一振蕩出現在負延遲時間,也從另一個角度說明了該振蕩不是源自于晶體的模式,否則將違背因果律.

為了闡述實驗觀察到的克爾旋轉角和橢圓率的超快調制,我們建立了一個簡單的模型,以分析探測光束傳播通過一個由抽運光產生的對向傳播的克爾非線性極化區域.光學克爾效應指的是,強電場可以在任何材料中通過正比于場強平方的偶極子誘導光學各向異性[1].偶極子的取向沿著立方結構材料的電場方向.因此,強的抽運激光脈沖可以產生沿著其偏振方向的光各向異性軸.當另一束探測光傳播經過抽運光所激發的區域會感受到雙折射效應[34].光學克爾效應已經廣泛應用于研究分子結構、凝聚態系統,包括液體、塑性晶體之間的相互作用[35,36].

由于光學克爾效應導致的偏振旋轉由探測光的偏振和抽運光誘導樣品的各向異性軸之間的夾角φ所決定[29],

探測光偏振與抽運光誘導樣品的各向異性軸之間的夾角φ來源有兩個部分,包括由樣品的靜態磁光法拉第效應引起的探測光和抽運光的旋轉,

式中的αpr與αpu分別為探測光波長和抽運光波長處的磁光系數,M是樣品的磁化強度,L是樣品的厚度,c是真空光速,npr與npu是探測光和抽運光的群速度折射率指數.由于本文使用的抽運和探測波長一致,即αpr=αpu,npr=npu,(2)式可以簡寫為

式中αpr與αpu為抽運和探測脈沖之間的時間延遲.?t=0 ps選擇為兩個脈沖相遇在樣品的前端面,如圖2(a)所示.將(3)式代入(1)式,因此得到探測光克爾旋轉信號的振蕩頻率為

由(4)式可見,振蕩頻率正比于樣品的磁化強度和磁光系數,反比于樣品在探測光波段的群折射率指數.本文中所測得0.19 THz的調制頻率取決于樣品中極小的剩磁和磁光系數.如圖2(a)所示,抽運光與后界面反射的(反向傳播)探測光相互作用.探測光偏振的旋轉是由于對向傳播的抽運脈沖通過光學克爾效應產生的圓二向色性不均一性導致的.因此,可以通過改變探測光相對于抽運光在晶體中的位置,控制探測光脈沖的相對偏振角度.這一位置由抽運和探測光之間的時間延遲來確定.因此,實驗中我們觀察到探測光的偏振以調制頻率?隨抽運探測延遲時間?t振蕩.

根據所建立的模型,只要探測脈沖離開晶體,即探測脈沖不再與反向傳播的光學克爾非線性區相遇,瞬時克爾旋轉角的超快調制必然會消失.考慮樣品在抽運光和探測光波長下的群速度折射率指數npr,可以計算得到探測脈沖與反向傳播的光學克爾非線性區相互作用的最大時間延遲?τ,即超快調制的時間窗口為

式中c為真空光速,L為晶體厚度,npr為在抽運和探測光波長處磁光晶體的群速度折射率.對于我們的實驗,L=3 mm,npr=npu≈2.由此模型簡單估計的調制信號持續時間為?τ≈40 ps,這與實驗結果一致.

此外,如圖2(b)和圖2(c)所示,實驗所觀察到的振蕩信號強烈依賴于抽運脈沖的偏振態.當用線偏振抽運光激發,探測光的偏振和抽運光誘導樣品的各向異性軸之間的夾角φ是固定的.在沒有外加磁場的情況下,觀察不到振蕩調制信號.相對而言,圓偏振光的振動方向隨時間變化,其旋轉電矢量端點的軌跡為圓形.圓偏振飛秒脈沖誘導了基于光學克爾效應的圓二向色性.當圓偏振抽運脈沖變為橢圓偏振抽運脈沖時,振蕩信號的振幅明顯減小,這是由于圓二向色性的減弱.當抽運光的偏振從左旋圓偏振變為右旋圓偏振,可以看到振蕩信號的相位發生π相移,這也與所提出的模型符合.

通過改變抽運光能量密度(從32 mJ/cm2增加到96 mJ/cm2)所得到的瞬時克爾調制信號,如圖3(a)所示.對調制信號進行傅里葉變換(圖3(b)),并取振蕩頻率處的調制幅度以抽運光功率密度為函數做圖,如圖3(c)所示.超快調制的振幅隨抽運光能量密度的增加而增加.然而,增加的趨勢并非嚴格按照線性正比例關系.值得注意的是,正如上述模型所預計,振蕩頻率和時間窗口?τ都與抽運光能量密度無關.對于同向傳播的脈沖而言,抽運光與探測光的相互作用導致出現一個類高斯型的峰[37,38].這個峰也出現在實驗中克爾調制時域信號的零延遲點處,如圖3(a)箭頭所示.

最后需要指出的是,非線性克爾效應的調制可以在任何反向傳播的脈沖下得到[29].在我們的實驗中,當探測脈沖的傳播早于抽運脈沖(?t<0),從晶體后表面反射的探測光反向傳播通過整個抽運脈沖.光學克爾非線性扮演了圓二向色性或者雙折射“平面”的角色,傳播經過探測脈沖.因此,探測光獲得一個附加的時間依賴的偏振改變,即探測光偏振調制.這種情況下,測量到反射的探測光克爾信號的調制出現在負延遲時間上[27,28].由于實驗條件的限制,未能施加與光傳播方向一致的磁場,本工作中還沒有實現調制頻率的連續調諧.后續將繼續生長高質量的磁光晶體,系統研究晶體厚度對振蕩時間窗口的調制.

圖3 不同能量密度的圓偏振抽運光作用下的瞬態克爾調制信號及其傅里葉變換光譜 (a)瞬態克爾調制信號;(b)傅里葉變換光譜;(c)調制頻率為0.19 THz處的調制強度隨抽運光能量密度的依賴關系Fig.3 .Transient pump-induced Kerr rotation and its FFT spectrum of the probe for dif f erent pump f l uence at room temperature:(a)Transient pump-induced Kerr rotation;(b)the FFT spectrum;(c)the modulation amplitude as a function of pump f l uence,when the modulation frequency equals 0.19 THz.

4 結 論

我們利用圓偏振光演示了一個加強的THz頻率的克爾調制信號.利用一個強激光脈沖產生的光學克爾效應,誘導出在介質中移動的復折射率不均一性,可以獲得明顯的探測脈沖偏振調制信號.我們的實驗結果為設計新型的工作于THz時鐘頻率的全光(磁光)調制器件提供了可能性.另一方面,抽運-探測磁光效應已經成為研究超快自旋動力學的重要工具,并且得到了快速發展.從本文的實驗結果看,抽運和探測光脈沖的傳播效應會導致探測光脈沖克爾信號的振蕩.這些振蕩信號可能會被誤以為是自旋激發模式.因此,我們的工作對透明介質中的抽運探測磁光研究具有重要的參考價值.此外,皮秒時間尺度上光的偏振調制將有助于全光數據處理,從而獲得偏振依賴的超快動力學過程,所研究的領域跨度從凝聚態物質直至分子光譜學.