納米尺度下氣泡核化生長的分子動力學研究?

張龍艷 徐進良 雷俊鵬

(華北電力大學,低品位能源多相流與傳熱北京市重點實驗室,北京 102206)

(2018年5月22日收到;2018年9月5日收到修改稿)

1 引 言

隨著微納米技術在不同領域中的廣泛應用,微納設備中因高熱流密度的產生而導致各種微納器件的熱管理問題成為亟待解決的核心難題.工質核化相變原理因具有高效換熱特性,而作為一種理想方案被應用于微納制造領域[1?3].利用相變原理進行換熱將導致氣泡產生及兩相流的形成.因此,對微納尺度下流體的相變誘導氣泡形核生長及脫離等現象的研究成為傳熱傳質領域一項具有挑戰性的研究課題.深入研究其物理機制并優化微系統內部的熱質傳遞過程,是節約資源和提高能源利用效率的重要手段.眾所周知,納米尺度下固-液界面效應對于微納系統傳熱傳質及工質相變現象具有顯著影響.已有研究[4?6]發現,在微米通道的單相流動中,壁面浸潤性影響固-液界面結構及流體原子與固體原子的黏附情況,進而影響界面能量與動量的傳遞.同時,界面效應也會對納米尺度相變過程產生影響.因此,有必要對微納設備中涉及的異質核化的機理及影響因素進行深入的分析與探討.

壁面浸潤性對于異質核化具有重要的影響,根據經典核化理論,表面沸騰中液體在光滑固體加熱表面上形成氣泡所需的活化能與過熱度及表面接觸角有關.當壁面接觸角越大時,氣泡核化所需的活化能越少,發生沸騰的極限過熱度越低.此結論已被大量實驗數據及理論分析證實.Bourdon等[7]通過實驗研究固體表面浸潤性對池沸騰起始核化點的影響規律,發現起始核化過熱度隨表面接觸角的增大呈單調遞減趨勢.Jo等[8]認為在低熱流密度區域,雖然疏水壁面更加有利于核化的發生,但是臨界熱流密度(CHF)卻很低.此外,異質浸潤性壁面與均質浸潤性壁面相比,更有利于核化沸騰.Quan等[9]對固壁上異質核化沸騰進行理論分析,發現當近壁區液體存在溫度梯度時,在異質核化的初始核化階段,其臨界核化半徑隨著接觸角的增大而減小,可以促進氣泡核化.Xu和Qian[10]采用范德瓦耳斯理論分析單氣泡異質成核過程,得到與之類似的結論:當壁面為均質浸潤性時,增大接觸角或者過熱度將促使氣泡在加熱壁面處膨脹擴展,增大氣泡脫離直徑,易于產生膜態沸騰.在常規尺度范圍,傳熱傳質以連續介質力學為理論依據,而微觀尺度則以納米級微觀粒子理論作為依據,界面特性影響尤為突出,使得微納相變過程明顯區別于常規尺度.

目前,已有學者對微納尺度的相變傳熱問題展開研究.由于尺寸限制,在納米尺度下開展實驗研究存在很大的困難,而分子動力學方法直接面向原子層面,是研究原子尺度物理現象的有效手段.在均質核化方面,Kinjo和Matsumoto[11]采用分子動力學方法研究負壓情況下的氣泡空化過程,發現核化速率比經典核化理論預測值大8個數量級.Kimura和Maruyama[12]研究平板上的異質核化規律,模擬結果與經典核化理論預測的一致.Kinjo等[13]采用分子動力學方法研究受限微通道內流體的核化過程,發現壁面浸潤性導致流體出現3種不同的核化過程,即弱吸附力壁面處的氣膜形成過程、中等吸附力通道內的異質核化過程以及強吸附力通道內的均質核化過程.Mao和Zhang[14]模擬氣泡均質成核過程,結果顯示氣泡生長規律與用RaleighPlesset方程預測的結果不一致.研究發現采用經典核化理論預測的極限過熱度、臨界核化半徑、核化速率及氣泡生長速率等數據與納米尺度下獲取到的實驗結果相比,在某些情況下會相差很大的數量級[15].目前學術界對于該問題產生的深層原因仍然沒有統一的定論.

在異質核化方面,Nagayama等[16]認為氣泡核化位置受壁面浸潤性影響,在親水性微通道內發生均質核化,氣泡在主流液體區域產生;在疏水性微通道內發生異質核化,氣泡在固體壁面處產生;此外,對于超疏水壁面,則不會在壁面處產生氣泡,而是在固-液之間形成一層氣膜.Bai和Li[17]研究發現對于浸潤性較強的壁面,近壁區中能量較高的分子向主流液體區的運動受到限制,能量傳遞效率較低,從而導致界面接觸熱阻增大,固體界面溫差也大幅增加,因此不利于核化發生.Novak等[18]通過模擬流體氬在固體壁面處的異質核化過程,發現氣泡在浸潤性弱的壁面處發生異質核化的時間有所減少,其原因是隨著固-液相互作用增強,流體在近壁區呈類固體的形式排列,從而導致氣泡在類固體排列流體區域上產生.Carey和Wemhof f[19]修正了Redlich-Kwong流體狀態方程,用于預測受固壁影響的近壁區流體物性.近壁區流體由于受固壁的作用,導致該區域內的流體壓力增高,流體發生核化所需的臨界過熱度顯著提高.因此,距離固體壁面有一定距離的液體反而先達到核化條件開始沸騰,進而發生均質核化.然而也有部分文獻研究得出相反的結果,Hens等[20]認為在非浸潤壁面上氣泡難以形成,親水性壁面為氣泡核化提供有利場所并促進了氣膜的形成.Yamamoto和Matsumoto[21]推斷固-液相互作用影響界面能量傳遞,從而調控沸騰核化行為.當壁面浸潤性越強時,流體吸收的能量越多,因而更加易于核化的發生.

綜上所述,微納尺度界面效應影響突出,使得微納相變具有顯著區別于常規尺度的行為特點.盡管對于納米尺度下核化相變的研究已經取得了一定成果,但是目前的研究手段多數都是在初始時刻給定系統一個過飽和狀態,最終達到一個穩定型態,整個研究過程類似等溫系統中的空化反應,對于由壁面傳熱產生熱納米氣泡的核化生長過程,仍然缺乏完整深入的研究,未能全面揭示固-液界面效應在沸騰相變過程中所起的作用.此外,不同學者對壁面浸潤性與氣泡核化之間的內在聯系經常會持有相反的意見.因此,關于壁面浸潤性對液體核化沸騰的影響還有待進一步驗證分析.本文利用分子動力學方法模擬了納米尺度下液體在不同浸潤性壁面發生異質核化沸騰的完整過程,并著重分析探討了固體壁面浸潤性對氣泡核化生長的作用機制.分析兩者之間的關系,有助于加強對納米尺度下氣泡核化機理的理解,同時能為實際應用提供可靠的理論支撐.本模擬采用開源分子動力學模擬軟件LAMMPS實現,原子位型實現可視化采用VMD軟件.

2 物理模型及模擬細節

圖1為模擬系統分別在初始、核化以及終了狀態的分子模型xz平面分布圖,y方向與xz平面垂直.本文模擬的是二維氣泡的核化過程,模擬體系尺寸為Lx× Ly× Lz=172.9σ×5.76σ×461.2σ(σ為流體氬原子之間的尺寸參數),x和z方向的尺度顯著大于y方向.系統沿著x,y方向均采用周期性邊界條件,z方向為固定邊界條件.固體壁面原子按照面心立方(FCC)晶格排列,晶格常數為1.15σ,其(100)晶面與流體原子接觸,共有29100個固體原子.壁面厚度d=4.61σ,納米凹槽的深度h=17.29σ,寬度w=18.45σ.固體壁面最外兩層原子固定不動,作為邊界壁來維持系統的穩定.對其余固體原子施加彈簧力作用,使其在初始位置附近振動,本文中采用的彈簧系數為3249.1ε·σ?2(ε為流體氬原子之間的能量參數).沿著z方向,流體氬原子分為兩部分被置于固壁間,在上下側液膜之間有一段真空區域.靠近下壁面流體液膜的厚度為115.29σ,上側液膜厚度為11.52σ.初始氬原子按照FCC晶格排列方式布置,晶格常數為1.72σ,共有95035個流體原子.

圖1 模擬系統在(a)初始、(b)核化和(c)終了狀態的分子模型x-z平面圖Fig.1 .Molecular distribution in x-z plan of system at the(a)beginning,(b)nucleation,and(c)f i nal period.

流體氬原子之間的相互作用采用Lennard-Jones(L-J)勢能模型,表達式為

式中r為原子間的距離;流體氬原子之間的尺寸參數σ=0.3405 nm,能量參數ε=1.67×10?21J;原子質量m=6.69×10?23g.固體原子之間的相互作用也采用L-J勢能模型,σs=0.2475 nm,εs=8.35× 10?20J.

固-液之間的勢能作用通過對L-J勢能模型進行修正[22]:

式中由Lorentz-Berthelot守則得到能量參數εsl=尺寸參數σsl=(σs+ σl)/2, 下標s表示固體,l表示流體.調節能量系數α與尺寸系數β的值可以得到不同的浸潤性.本文算例參數設置分別為α=0.14,β=0.6,0.7,0.8,0.9,1.0及α=0.2,β=1.0,在模擬過程中勢能截斷半徑為3.5σ.超過此距離的原子,其相互作用忽略不計.

采用Velocity-Verlet算法求解運動方程,時間步長取為0.0023τ,其中為特征時間,m為質量.在模擬過程中首先對整個系統采用正則系綜(NVT),維持其溫度為恒定值kB為玻爾茲曼常數,運行100萬步,使系統達到平衡后撤掉系統整體溫度熱浴,僅對壁面施加溫度控制,將下壁面溫度升高到上壁面溫度降低至流體原子采用微正則系綜(NVE).根據固-液壁面浸潤性,算例運行時間在40—600萬步范圍內,觀察流體的核化軌跡.本文為了直觀展示流體被壁面加熱發生核化的過程,忽略了控制初始溫度階段的時間步統計,直接從加熱階段開始記錄時間.

在本文中,為了觀察氣泡在核化過程中的密度以及溫度變化,將流體核化區域沿著z方向劃分為n層,第k個切片層(1 6 k 6 n)在第JStart到第JEnd內時間段內的無量綱粒子密度為

式中Nk為第k層的液體原子數目;z為各液體分層的厚度;A為液體計算區域在xy平面的面積,A=Lx×Ly.

第k個切片層(16 k 6 n)在第JStart到第JEnd內時間段內的溫度為

根據原子攜帶的能量和其具有的速度可獲得通過流體的熱流密度,熱流密度的微觀表達采用(5)式計算:

式中V為系統的容積;N為流體原子數目;ei為每個原子的能量,包括動能和勢能的總和;Fij為第i個原子受到來自與第j個原子之間的相互作用力;vi為第i個原子的速度;rij為第i個原子與第j個原子之間的距離.

3 結果與討論

通過調節固-液勢能參數來改變壁面浸潤性,圖2表示兩個粒子間的無量綱勢能與相互作用力隨無量綱距離的變化關系,Φ為勢能,F為相互作用力.圖2(a)中勢阱深度反映固體原子對流體原子的束縛強度,勢阱越深流體原子越不容易掙脫固體原子的束縛.當吸收的熱量不足以克服勢能壁壘的限制時,流體原子將在其平衡位置附近振動,呈現出類固體排列方式.圖2(b)中無量綱力為正值時,固-液原子之間相互排斥;無量綱力為負值時,固-液原子之間相互吸引.由圖2可見,當α一定時,β越小,固-液之間的作用力越弱,壁面浸潤性更趨向于疏水性;當β一定,α越大,固-液之間的作用力越強,壁面浸潤性越趨向于親水性.上述結論與文獻[22]的模擬結果一致.

本文研究對比不同浸潤性壁面處氣泡的核化生長過程,可以用純物質T-ρ相圖分布中的狀態點來觀察液體氬的核化狀態.從氣泡核化過程可知,氣泡核化位置沿著z方向主要分布在0—90σ之間.因而,將此空間范圍設置為成核區域,統計該區域內流體的平均數密度和溫度.每1000步輸出一次模擬結果.由圖3得知,成核區域的原子數密度隨著流體溫度的升高逐漸減小,從初始氣液飽和態逐漸過渡到穩定過熱態,表明本文的成核條件符合核化動力學規律.此外,需要統計遠離液體核化區域的蒸汽相空間內的溫度與壓力,以便確定沸騰發生的狀態.監測沿著z方向250σ—300σ氣相區域內的溫度與壓力,發現氣相溫度一直維持在左右,壓力為其相應的飽和壓力0.007654εσ?3.因此,本文著重研究過飽和沸騰.

圖2 兩個粒子間的無量綱(a)勢能與(b)相互作用力隨無量綱距離的變化關系Fig.2 .Dimensionless(a)potential energy and(b)interaction force depends on the distance between two particles.

圖3 核化區域熱力學狀態點及飽和線與包絡線相分布圖Fig.3 .Thermodynamic state point and phase diagram with coexistence curve and spinodal curve in nucleation region.

3.1 氣泡核化過程

圖4 不同壁面浸潤性下異質核化過程 (a)α=0.14,β=0.6;(b)α=0.14,β=0.7;(c)α=0.14,β=0.8;(d)α=0.14,β=0.9;(e)α=0.14,β=1.0;(f)α=0.20,β=1.0Fig.4 .Heterogeneous nucleation process with dif f erent wall wettability:(a)α=0.14,β=0.6;(b)α=0.14,β=0.7;(c)α=0.14,β=0.8;(d)α=0.14,β=0.9;(e)α=0.14,β=1.0;(f)α=0.20,β=1.0.

圖4(a)—(f)表示氣泡在不同浸潤性壁面處發生異質核化的過程.由圖可見,給壁面加熱一段時間后,氣泡胚核首先在凹槽內部形成,其體積隨著壁面傳熱量的增多而增大.當氣泡足夠大露出穴面后,開始向兩個方向生長,一方面向上膨脹,氣泡高度增大;另一方面氣泡向側面鋪展擴張,三相接觸線逐漸向外延伸.由于沿著x,y方向為周期性邊界條件,當氣泡生長到一定程度會引起邊界聚合,在壁面處形成氣膜,推動液膜向上運動.

由圖4可知,隨著α與β的增大,固-液相互作用增強,達到氣泡初始核化所需過熱度的時間縮短,即核化等待時間減少.當固-液勢能參數為α=0.14,β=0.6時,固-液相互作用最弱,氣泡發生核化的等待時間約為7360τ;固-液勢能參數取α=0.2,β=1.0時,壁面浸潤性最強,核化等待時間僅276τ.根據圖3不同浸潤性壁面處核化區域過熱狀態的演化規律,體系進入包絡線區域的快慢程度有所差異,即核化等待時間不同.當勢能參數為α=0.14,β=0.6時,狀態曲線在亞穩態過熱區緊貼飽和線緩慢上升后才進入穩態過熱區;當勢能參數為α=0.14,β=1.0時,則迅速進入穩態過熱區域,氣泡發生核化更快.

圖5給出不同研究結果中氣泡約化核化時間隨壁面浸潤性的變化關系,CA表示接觸角.氣泡核化時間包括核化等待時間與氣泡生長時間.由于不同尺度下,氣泡核化時間的數量級存在很大的差別,本文為方便比較不同尺度下氣泡核化時間隨壁面浸潤性的變化趨勢,均采用約化比值.Phan等[23]與Gong和Cheng[24]的研究結果分別以接觸角為43.8o與28.1o時的氣泡核化時間為參考值,對氣泡核化時間進行約化.本文的模擬結果則將勢能參數為α=0.14,β=0.6的氣泡核化時間作為參考值,約化核化時間取為1.Phan等[23]采用實驗方法研究水在100 mm×5 mm納米涂層壁面上的沸騰核化,發現隨著壁面浸潤性的增強,氣泡脫離直徑增大,核化時間增長,而氣泡脫離頻率卻降低.Gong和Cheng[24]使用格子玻爾茲曼方法探究介觀尺度下固體表面浸潤性對液體飽和沸騰傳熱特性的影響機制.綜上可知,在常規尺度范圍,壁面接觸角越大,即壁面浸潤性越弱,氣泡核化時間越短,越容易核化.在納米尺度下,α與β值越大,壁面浸潤性越強,核化等待時間與氣泡生長時間均縮短,核化周期減小,反而更有利于核化發生.這是由于尺度效應的存在,導致核化規律在不同尺度下呈現出截然相反的變化趨勢.

圖5 氣泡約化核化時間與壁面浸潤性的關系Fig.5 .Relationship between reduced nucleation time and wall wettability.

圖6 流體沿著z方向的密度分布圖 (a)勢能參數為α=0.14,β=1.0;(b)勢能參數為α=0.14,β=0.6Fig.6 .Density prof i le of argon along z coordinate:(a)Potential energy parameters is α =0.14,β =1.0;(b)potential energy parameters is α =0.14,β =0.6.

在統計流體密度分布時,將整個系統內流體區域沿著z方向均勻劃分層,每層的高度是2.3σ.圖6表示不同浸潤條件下流體沿z方向的密度分布隨加熱時間的變化趨勢.圖中紅色虛線表示固-液界面位置.不同浸潤條件下,其流體數密度分布規律類似.在初始時刻,液體區域的密度ρσ3維持在0.78附近.隨著加熱時間增加,氣泡胚核在近壁區核化生長,核化區域的流體數密度逐漸減小.直到氣泡消失,在壁面處形成氣膜且液體層脫離壁面后,靠近高溫壁面處的流體數密度接近氣相密度.對比圖6(a)與圖6(b)流體數密度變化規律,可以看出壁面浸潤性越強,核化區域靠近密度減小越快,反映出氣泡核化生長速率隨壁面浸潤性的增強而增大.

為了對比不同浸潤條件下的核化狀態,選取同一個時刻的流體數密度分布.圖7表示時間為690τ時流體沿著z方向的數密度分布.結合上述核化過程原子位型圖,近壁核化區域的流體有3種狀態,即過熱液體態、氣泡核化態、過熱氣體態.勢能參數為α=0.14,β=0.6時核化區域流體氬的數密度最大.保持α=0.14不變,增大β值,當β=0.7和0.8時,緊貼壁面處流體數密度有輕微的減小,幾乎維持不變;當β=0.9時,近壁處流體數密度呈大幅度下降趨勢,由圖4可知,此時氣泡胚核露出穴面;當固-液勢能參數為α=0.2,β=1.0時,流體的密度已經接近氣相的密度值,液膜脫離壁面,在壁面附近形成氣膜.綜上所述,在浸潤性強的壁面處液體核化時間短,氣泡核化速率快,氣泡胚核體積更大.因此,浸潤性強的表面更有利于氣泡成核.

圖7 時間為690τ時氬流體沿著z方向的數密度分布Fig.7 .Number density prof i le of argon along z coordinate at 690τ.

3.2 氣泡生長規律

通過計算核化氣泡的等效半徑來定量分析壁面浸潤性對氣泡核化生長的作用.由于本文模擬的是二維氣泡,因此氣泡體積相當于在xz平面上的面積,為了計算氣核的等效半徑,將液氬核化區域在xz平面內劃分成二維小網格,每個網格的尺寸為2σ×2σ,每100步統計一次網格內的流體原子數密度.將液體數密度與蒸汽數密度之和的1/2作為判斷網格是氣態還是液態的閾值[25].當網格內的無量綱原子數密度小于0.39時,將此網格標記為氣態;當網格內的無量綱原子數密度大于0.39時,則認為此網格為液體.然后將核化區域內所有氣態網格疊加起來得到氣泡的二維面積S?,計算氣泡的等效半徑[26]:圖8表示氣泡等效半徑隨加熱時間的變化關系.由圖8可見,不同浸潤性壁面處的氣泡生長規律類似,在初始加熱階段,液體沒有發生核化,氣泡的等效半徑為0;當流體吸收的熱量聚集到一定程度時,近熱壁區發生核化,氣泡等效半徑開始增大.從圖8可以看出,當氣泡核化進入穩定生長階段,氣泡等效半徑幾乎遵循線性增長規律,此過程中氣泡等效半徑的生長速率隨著壁面浸潤性的增強而顯著提升,勢能參數為α=0.20,β=1.0時的氣泡等效半徑約等于勢能參數為α=0.14,β=0.6的3.27倍.值得注意的是,本文將氣膜在壁面處形成的時間記錄為氣泡停止生長的時間,即氣泡等效半徑變化曲線的統計結束時間.由圖8可知,圖中每條曲線終止時刻的氣泡等效半徑值有所差異,其隨著壁面浸潤性的增強反而減小.結合圖4(e)—(f)分析其原因:一方面是壁面浸潤性越強,氣泡胚核不止在凹槽產生,還會在平壁面處形成,進而多個氣核迅速聚合形成氣膜;另一方面,流體原子在浸潤性強的壁面形成氣泡后,蒸汽與固壁間的液體膜更容易蒸發相變,三相接觸線沿著x方向遷移,氣泡鋪展直徑增大.當壁面浸潤性弱時,氣泡反而更傾向于向上生長.因此,浸潤性越強的壁面在液膜脫離壁面時氣泡的體積與等效半徑越小.

圖8 氣泡等效半徑隨加熱時間的變化關系Fig.8 .Relationship between bubble equivalent radius and heating time.

3.3 核化傳熱機理

為研究壁面浸潤性對氣泡核化生長的作用機理,需要從固-液能量傳遞方面來進行分析.圖9表示靠近壁面處的流體沿著z方向的溫度分布隨時間的變化關系.熱量通過固-液界面擴散到流體區域,近壁區的液溫先升高,在液體區域形成溫度梯度,直至流體內部的溫度呈現線性分布.當固-液勢能參數為α=0.14,β=1.0時,近壁區流體溫度幾乎在920τ就達到線性分布,固-液界面溫度約為,固-液溫度階躍約為. 而固-液勢能參數為α=0.14,β=0.6時,其需要約2760τ才達到線性分布,此時,固-液界面處的流體溫度值約為,固-液溫度階躍約為. 據此推斷,界面熱阻隨固-液勢能作用的減弱而增大,導致通過固-液界面傳遞熱量的效率降低,進而使得流體溫度升高達到線性分布的時間越來越長,對氣泡的核化生長時間產生了顯著影響.需要說明的是,圖9中在?20σ—0范圍內流體溫度隨加熱的進行出現減小現象,這是由于此范圍為凹槽中的液體原子核化變為氣體,粒子數大量減少,造成統計誤差.

根據核化動力學,當活化分子團能量積累到臨界活化能后,才能形成穩定的氣泡并開始生長.由圖9可知,浸潤性強的壁面傳熱效率高,流體溫度快速升高,明顯高于浸潤性弱的情形,使得核化區域液體能量迅速累積達到臨界活化能,滿足核化條件.而且氣泡在生長過程中周圍過熱液體溫度越高,越容易蒸發相變.該結論也可從核化區域流體總勢能變化規律得到驗證.圖10表示核化區域流體總勢能隨加熱時間的變化規律.值得注意的是,圖中勢能值為負值.初始加熱階段,氣泡尚未形成穩定的胚核,液體原子仍緊貼壁面.當勢能參數為α=0.2,β=1.0時,固-液作用最強,核化區域的流體總勢能值最小.與之相反,當勢能參數為α=0.14,β=0.7時,其總勢能值最大.隨著加熱進行,前者的勢能值顯著增大,反而高于后者,促進了氣泡的核化生長.此外,壁面勢能參數α與β越大,能壘越深,固-液相互作用越強,液體原子越難掙脫固體壁面束縛,導致氣泡胚核的初始核化位置隨浸潤性變化而有所差異.如圖4所示,氣泡胚核在納米凹槽內初始形成階段,壁面浸潤性越弱,越趨于在壁面處形成;而浸潤性越強,則氣核在偏離固體壁面的液體中央形成.在氣泡生長后期,貼近壁面處的液膜受熱蒸發.對于浸潤性強的壁面,其熱阻小,近壁面處液膜溫度高,液體更容易相變成氣體.綜上所述,盡管能壘越深,緊貼壁面的液體原子越難以掙脫束縛,但是近壁區流體吸收能量增多,明顯利于形成氣泡胚核,只是緊貼壁面的流體原子受到固體壁面的束縛程度不同,導致初始形核位置有所差異.

圖9 核化區域氬流體沿著z方向的溫度分布 (a)勢能參數為α=0.14,β=1.0;(b)勢能參數為α=0.14,β=0.6Fig.9 .Temperature prof i le of argon along zcoordinate in nuclear boiling region:(a)Potential energy parameters is α =0.14,β =1.0;(b)potential energy parameters is α =0.14,β =0.6.

為進一步探究核化過程中熱量傳遞的規律,圖11給出氣泡核化區域流體的溫度隨時間的變化規律.由圖可知,壁面浸潤性越強,通過界面傳遞的熱量越多,流體溫度升高越快.在氣泡核化等待階段,底板傳遞的熱量直接加熱近壁區液體,便于能量聚集使其發生核化.當液體發生核化,氣泡生長到一定程度,部分底板與氣體直接接觸,氣固直接傳熱效率較低,氣泡生長核化的熱量主要來源于周圍高溫液體.如圖11溫度曲線所示,當核化區域流體溫度上升到一定程度開始下降,這是由于底板傳給液體的熱量不足以彌補氣泡邊界液體蒸發相變及氣泡體積膨脹所需能量,核化區域溫度反而降低.當勢能參數為α=0.2,β=1.0時,核化區域溫度幾乎沒有下降過程,在1023τ時刻溫度又以不同速率迅速升高;而α=0.14,β=1.0,0.9,0.8,0.7時則分別在1280τ,1810τ,2450τ,3720τ時刻溫度曲線陡然降低.當核化區域流體溫度值降到最小值時,壁面完全被氣膜覆蓋,通過壁面的熱流開始減小,隨后壁面直接加熱氣體,溫度又開始持續上升.

圖10 核化區域流體總勢能隨時間的變化規律Fig.10 .Total potential energy variation of liquid in nuclear boiling region over time.

圖11 核化區域流體溫度隨時間的變化規律Fig.11 .Temperature variation of liquid in nuclear boiling region over time.

圖12表示通過高溫壁面附近處液膜的熱流密度及流體吸收的總熱量隨時間的變化規律.由圖12(a)可知,不同浸潤性壁面處的熱流密度均呈現先增大后減小的規律.這是因為當熱流密度達到最大值時,近壁區形成氣膜,導致膜態沸騰,從而引發通過液膜的熱流密度呈減小趨勢.值得注意的是,在熱流密度上升階段,會出現3種不同的上升速率.在初始階段,熱流密度緩慢上升,此時沒有氣泡產生,僅有氣液界面處的蒸發相變.而當發生核化沸騰時,通過液膜的熱流突然增大,熱流曲線由平緩變成陡峭.從圖12(a)可以看出,當勢能參數為α=0.2,β=1.0時,熱流密度直接迅速增大,幾乎沒有經歷平緩提升的階段;當α=0.14,β=1.0,0.9,0.8,0.7時則分別在460τ,690τ,920τ,2070τ時刻熱流密度突然增加,與圖4中氣泡初始核化時刻一一對應,然而由于熱流密度統計有一定的振蕩性,熱流突變時刻可能有輕微的偏差.在氣泡生長后期階段,熱流密度上升速度又開始平緩,對應圖11中核化區域溫度曲線下降階段,此時壁面尚未完全被氣膜覆蓋.圖12(b)表示流體從高溫壁面吸收的總熱量,一部分用于提升流體分子的動能,提升系統的溫度;一部分用于克服液體原子之間的勢能,使其液體原子之間的間距增大,轉化為用來形成氣核的潛熱.從圖12(b)可知,流體吸收的總熱量隨壁面浸潤性增強而顯著增大,因此,更多的能量可以用來提高液體溫度,增強克服液體勢能壁壘束縛的能力,更利于氣泡的核化.

圖12 不同壁面浸潤時流體氬的(a)熱量密度和(b)吸收的總熱量隨時間的變化Fig.12 .Variation of(a)heat f l ux and(b)total heat absorbed by argon on the dif f erent wetted wall over time.

綜上可知,熱流密度上升階段的突變時刻可以反映出氣泡核化沸騰過程中的等待時間長短.突變后的熱流密度曲線的斜率與氣泡生長速率有關,曲線越陡峭,單位時間內壁面傳給液膜的熱流越多,液體原子吸收的熱量越多,提供更多的能量用來克服液體原子之間的能壘限制,氣泡生長速率越大.因此,在納米尺度下增強壁面浸潤性,可以縮短氣泡核化等待時間,提高氣泡生長速率.

4 結 論

本文采用分子動力學方法模擬了納米尺度下液體在固體壁面處發生核化沸騰的過程,主要研究了固-液界面作用強度對氣泡初始核化與氣泡生長速率所產生的影響以及固-液界面效應在沸騰核化過程中能量傳遞所起到的作用.研究結果顯示:固-液相互作用越強,即壁面浸潤性越強,界面熱量傳遞效率越高.因此,核化區域液膜在較短的時間內可以聚集更多的熱量,使得氣泡在固壁處容易核化.此結果明顯區別于經典核化理論中“疏水壁面易于產生氣泡”的論述,一方面其原因是在納米尺度下,固-液界面熱阻不能被忽略,浸潤性的增強導致界面熱阻減小,在相同的壁面溫度下,靠近壁面處流體溫度的提高縮短了氣泡發生核化的等待時間,使流體更容易核化.另一方面,壁面浸潤性還會影響氣泡生長速率,浸潤性越強,生長速率越大,當氣泡增長到一定程度時,會在壁面處形成氣膜.此外,在整個核化過程中,通過壁面的熱流先增大到一定值,當在壁面處形成氣膜后,又會呈現逐漸減小的趨勢.在熱流上升期間由于核化沸騰的發生,熱流曲線變陡峭,斜率出現突變過程.