相對論圓偏振激光與固體靶作用產生高次諧波?

蔡懷鵬高健 李博原 劉峰 陳黎明3) 遠曉輝陳民 盛政明4)5) 張杰3)

1)(上海交通大學物理與天文學院,激光等離子體教育部重點實驗室,上海 200240)2)(上海交通大學,IFSA協同創新中心,上海 200240)3)(中國科學院物理研究所,北京 100190)4)(思克萊德大學物理系,格拉斯哥G40 NG)5)(上海交通大學,李政道研究所,上海 200240)(2018年8月22日收到;2018年9月7日收到修改稿)

超短超強激光與固體靶表面等離子體相互作用可以通過高次諧波的方式產生從極紫外到軟X射線波段的相干輻射,獲得飛秒甚至阿秒量級的超短脈沖,可用于觀測原子或分子中的電子運動等超快動力學過程.本文實驗研究了相對論圓偏振飛秒激光與固體靶相互作用的高次諧波產生過程,實驗結果表明,在較大入射角下,圓偏振激光也可以有效地產生高次諧波輻射.通過預脈沖控制靶表面的預等離子體密度標長,發現高次諧波的產生效率隨密度標長的增加而單調下降.進一步通過二維粒子模擬程序,分析了激光的偏振以及預等離子體密度標長對高次諧波產生的影響,很好地解釋了實驗觀測結果.

1 引 言

高亮度的相干極紫外/軟X射線輻射由于波長短而具有廣泛的應用,例如:產生阿秒脈沖觀測原子內部電子超快動力學過程[1]、用于納米級高分辨成像[2]以及作為自由電子激光器的種子光[3]等.相干圓偏振極紫外/軟X射線光源由于其獨特的偏振特性,可應用于測量磁性材料的磁圓二色性[4]、超快動力學過程[5]和手性現象[6]等.現在最先進的產生相干圓偏振極紫外/軟X射線光的方法是基于傳統加速器的自由電子激光技術,可以通過特殊設計的波蕩器結構來控制輸出光的偏振性[7].但是這些裝置規模巨大,需要耗費巨資,只有國家級的實驗室才有能力建造,因而限制了該方法的廣泛應用.相干圓偏振極紫外/軟X射線也能通過臺面化的超短超強激光產生,該方法可以減小光源的尺寸,降低造價.超短脈沖激光主要通過兩種方法產生相干極紫外/軟X射線光,一種是中等強度激光與低密度氣體原子/分子相互作用產生高次諧波輻射,另一種是高強度激光與固體靶表面的高密度等離子體相互作用產生高次諧波輻射.氣體圓偏振高次諧波一般需要使用兩束分別為左旋和右旋的圓偏振激光才能產生[4,8],這相應地增加了實驗的難度.另一方面,驅動激光強度受到氣體電離閾值的限制(<1016W/cm2),因而產生的高次諧波單脈沖光子數較低.而超強激光與固體靶表面的高密度等離子體相互作用產生高次諧波,可以突破對驅動激光強度的限制,能夠產生更強的相干極紫外/軟X射線輻射.

由于數值模擬工具與超短超強激光技術的發展,國內外對超強激光與固體靶相互作用產生高次諧波的物理機理開展了大量的理論研究、數值模擬以及實驗研究[9?17],尤其在高次諧波產生機制上有了較為明確的理論模型.固體靶表面的高次諧波產生過程主要有兩種機制:相干尾波輻射(coherent wake emission,CWE)[14]和相對論振蕩鏡(relativistic oscillating mirror,ROM)模型[15,16].當激光強度較低,歸一化電場強度a0=eE0/(meω0c)<1時(e為電子電荷量,me為電子靜止質量,c為真空中的光速,E0和ω0為激光電場的幅度和中心頻率),CWE是主要的高次諧波產生機制.靶表面的電子被激光電場拉出來并加速,當激光的電場反向時,這些電子又被反向加速后進入靶內激發出高密度等離子體尾波.當靶表面等離子體有一定的密度梯度時,這些等離子體波會通過線性模式轉換的形式向外產生輻射[17].當激光強度較高,a0>1時,ROM機制是主要的高次諧波產生機制.靶表面在強激光場的作用下,以接近光速的速度振蕩.當入射激光被高速振蕩的表面反射時,由于多普勒效應發生頻率上轉換,從而產生較短波長的輻射.這兩種機制都是每個光周期輻射一次,因此輻射的光譜為驅動激光的高次諧波.CWE機制產生的高次諧波最高階次Hmax受到靶內最大等離子體密度nmax的限制(Hmax=(nmax/nc)1/2,其中為等離子體臨界密度).根據Baeva-Gordienko-Pukhov理論[16],ROM機制能夠產生更高階的諧波,并且產生效率可以更高,因而引起了更廣泛的研究.

此前大部分固體等離子體高次諧波產生的實驗研究都是使用線偏振激光,很少使用圓偏振激光.理論研究表明,當圓偏振激光正入射到固體靶表面時,其垂直于靶面的有質動力沒有快速振蕩分量,不能激起靶表面等離子體振蕩,無法產生高次諧波輻射[16].實驗方面,Easter等[18]發現當入射角為35?時,圓偏振激光的高次諧波產生效率比線偏振激光低大約3個數量級.Rykovanov等[19]利用這個原理提出偏振門技術.如果一束激光不同光周期的偏振狀態不同,從圓偏振變到線偏振再變回圓偏振,由于只有線偏振激光可以產生高次諧波,因此輻射過程可以限制在極短的時間窗口內從而產生單個阿秒脈沖.隨后Yeung等[20]在實驗研究中間接驗證了這一想法,激光入射角為22.5?時,圓偏振激光產生高次諧波的效率比線偏振激光低了兩個數量級以上.

最近,Chen等[21,22]通過數值模擬研究發現,當入射角較大時,圓偏振激光垂直于靶表面的電場分量也可以驅動表面等離子體振蕩,能夠有效地產生高次諧波輻射.并進一步指出,通過控制激光偏振態與等離子體參數,可以獲得圓偏振的極紫外輻射[22].到目前為止,還沒有相關的實驗研究報道.本文通過實驗研究了相對論圓偏振激光與固體靶相互作用的高次諧波產生過程,發現當激光入射角較大時,圓偏振激光的高次諧波產生效率略低于線偏振(p偏振)激光,也能有效地產生極紫外輻射.

2 實驗裝置

實驗在上海交通大學激光等離子體實驗室的200 TW鈦寶石飛秒激光器上完成.激光中心波長為800 nm,最大單脈沖能量為5 J,脈沖寬度為25 fs,重復頻率為10 Hz.實驗布置如圖1所示,線偏振激光經過1/4波片后變為圓偏振激光,再被F/4的離軸拋物面鏡(OAP)聚焦后與靶表面相互作用.靶是精密拋光的熔融石英玻璃,被激光完全電離為等離子體時電子密度nmax=400nc,對應CWE機制截止諧波階次為20.實驗中使用的激光能量為460 mJ,焦斑大小為6μm(半高全寬,FWHM),焦斑內包含25%的激光能量,計算可得激光焦點處的峰值強度為1.6×1019W/cm2,對應圓偏振激光a0=2.0.激光與靶相互作用產生的高次諧波沿激光反射方向出射,被鍍金的超環面鏡(f=245 mm)收集后,以144?的偏轉角聚焦于一臺極紫外波段平場光譜儀(HORIBA JOBIN YVON,TGS300)的狹縫上.厚度為250 nm的超薄鋁膜放置于光譜儀狹縫前用于阻擋反射激光直接進入平場光譜儀,鋁膜可以透過波長在17.1—80 nm范圍內的高次諧波.進入光譜儀后的高次諧波被鍍金超環面平場光柵色散到軟X射線電荷耦合器件(charge coupled device,CCD)像面上,形成高次諧波光譜圖像.

之前的實驗發現,激光的對比度對固體靶表面的高次諧波產生過程有重要影響,當激光脈沖前沿產生的預等離子體密度標長較大時,無法產生高次諧波[23].為了控制預等離子體的膨脹,使靶面在主脈沖到達時還能保持非常陡峭的等離子體密度分布,使用等離子體鏡技術將激光的自發輻射對比度提升至好于10?10[24].

圖1 激光與固體靶相互作用產生高次諧波的實驗布置圖Fig.1.Experiment setup for high order harmonic generation by laser-solid target interaction.

3 實驗結果與分析

理論與實驗都表明,當激光入射角較小時,圓偏振的激光無法有效產生高次諧波[18?20].我們之前的實驗也表明,即使用線偏振激光,當激光的入射角較小,為15?時,得到的高次諧波光譜截止于21階,這是CWE機制產生高次諧波的典型特征[23].由于靶室布局和可用于連接光譜儀的窗口對探測方向的限制,同時參考Chen和Pukhov[22]模擬不同入射角時圓偏振激光產生高次諧波的效率,本文實驗中選擇的激光入射角為40?.實驗中CCD記錄的圓偏振激光產生輻射的典型原始圖如圖1左上方圖像所示,可以看到清晰的高次諧波光譜結構,出現了高于21階的ROM機制產生的高次諧波.

將原始光譜圖沿豎直方向(空間維度)積分,再考慮到超環面聚焦鏡的反射率、鋁膜的透過率、光柵的衍射效率和CCD的量子效率,經修正后可得到光譜.通過將1/4波片移出光路,可以將激光切換回線偏振.實驗測得的線偏振(p偏振)激光與圓偏振激光產生的高次諧波光譜如圖2(a)實線(綠色)和虛線(紅色)所示.可以看出,圓偏振激光產生的高次諧波譜線更清晰.在本文的實驗條件下,雖然圓偏振激光產生的高次諧波比線偏振激光弱,但強度只低了50%,并沒有數量級上的差別,使用圓偏振激光產生高次諧波的效率比之前的實驗研究已經有了顯著的提高[18,20].

圖2 (a)虛線(紅色)和實線(綠色)分別為圓偏振激光和線偏振激光產生的高次諧波光譜;(b)顯微鏡下激光燒蝕后的靶面形貌(左邊圖為圓偏振激光產生,右邊圖為線偏振激光產生)Fig.2.(a)Dotted line(red)and full line(green)are the harmonic spectra produced by a circularly and linearly polarized laser,respectively;(b)the morphology of target surface after laser irradiation.The left image is the target irradiated by a circularly polarized laser,and the right image is the target irradiated by a linearly polarized laser.

不同偏振激光產生的高次諧波強度有差別的主要原因分析如下:ROM機制的高次諧波為激光被靶面高速振蕩的電子層反射產生,而靶面的振蕩由激光電場垂直于靶面的分量和有質動力共同驅動.p偏振激光有垂直于靶面的電場分量,可以有效地激起靶面電子層的振蕩而產生高次諧波輻射.斜入射條件下,雖然圓偏振激光也有垂直于靶面的電場分量,然而電場矢量方向隨時間旋轉,垂直于靶面的電場分量的振幅也隨著時間變化,等離子體表面電子的平均振蕩能量較低.另外,線偏振激光的有質動力有振蕩成分,而圓偏振激光的有質動力只有穩定項.因此,圓偏振激光產生的等離子體表面的電子振蕩強度較低,產生的高次諧波輻射強度也較弱.顯微鏡下測量的線偏振與圓偏振激光輻照后靶面的燒蝕形貌如圖2(b)所示.可以看出,線偏振激光對玻璃靶造成的燒蝕更嚴重,這也間接反映了線偏振激光的吸收率更高,更多的激光能量可以轉換為靶面電子的能量.

為了研究圓偏振激光與固體靶相互作用產生高次諧波的效率與等離子體密度標長的關系,引入一束能量為主脈沖能量1%的預脈沖產生預等離子體.改變預脈沖與主脈沖之間的延時,可以改變預等離子體的膨脹時間,從而控制主脈沖與靶相互作用時等離子體的密度標長.給定預脈沖的強度,可以使用二維粒子模擬程序計算不同延遲時預等離子體的密度分布和密度標長.將15—25階的高次諧波強度積分獲得總強度,其與等離子體密度標長的變化關系如圖3所示,預脈沖的延遲及對應的預等離子體密度標長分別如上下橫軸所示.當密度標長從0.08λ(λ為激光波長)增加到0.17λ時,高次諧波強度快速下降.當密度標長繼續增加到0.32λ時,高次諧波強度幾乎保持不變.

圖3 15—25階高次諧波積分強度隨等離子體密度標長(下軸)和預脈沖延時量(上軸)的變化Fig.3.Dependence of harmonic intensity integrated from 15–25th order on preplasma scale length(bottom axis)and prepulse delay(top axis).

4 數值模擬與分析

使用二維粒子模擬程序Osiris對激光與固體靶相互作用產生高次諧波過程進行計算.設置激光中心波長λ=800 nm,時間包絡為高斯型.使用的激光脈寬為25 fs(FWHM),到靶面的入射角為40?.為了保證激光的能量相同,將線偏振和圓偏振激光的強度a0分別設置為2.8和2.0.靶面等離子體密度按指數分布n=ne·ex/Lλ增加到ne,然后保持不變,其中Lλ為等離子體密度標長,峰值密度ne=100nc.圖4給出了Lλ=0.08λ時模擬得到的線偏振和圓偏振激光產生的高次諧波光譜.結果顯示圓偏振激光產生的高次諧波強度略低于線偏振激光,與圖2中的實驗結果符合得很好.

圖4 密度標長為0.08λ時的高次諧波光譜(實線(綠色)和虛線(紅色)分別對應線偏振激光和圓偏振激光條件)Fig.4.High order harmonic spectra with the scale length of 0.08λ.The full line(green)and dashed line(red)are obtained by a linearly and circularly polarized laser,respectively.

計算不同等離子體密度標長下圓偏振激光產生的高次諧波光譜,結果如圖5所示.圖5(b)為15—25階諧波總強度隨等離子體密度標長的變化.當密度標長Lλ=0.05λ時,高次諧波強度很弱.當Lλ增加0.08λ時,高次諧波強度快速增加到峰值,然后隨著Lλ增加至0.2λ而快速下降.當Lλ從0.2λ增加0.4λ時,高次諧波強度進一步緩慢降低.從圖5可以看出在本文模擬參數下,高次諧波產生最佳密度標長Lopt=0.08λ.雖然在實驗中使用等離子體鏡提高了激光自發輻射的對比度,但是依然無法抑制靠近激光主脈沖(<5 ps)的上升沿.通過PIC模擬,無預脈沖時最小等離子體密度標長為0.08λ,因此如圖3所示,在實驗中只能觀測到高次諧波產生效率隨等離子體密度標長的增大而下降.模擬結果和實驗結果符合較好.

圖5 等離子體密度標長對高次諧波輻射的影響 (a)不同密度標長下高次諧波強度;(b)不同密度標長下15—25階高次諧波總強度Fig.5.High order harmonic spectra with different plasma scale lengths:(a)Harmonic intensities with different scale lengths;(b)relative intensities of harmonics with different scale lengths.

圖6 電子密度分布 (a)—(c)電子密度分布隨時間的變化;(d)—(f)輻射最強時電子在相空間的密度分布;(a),(d);(b),(e)和(c),(f)對應的密度標長分別是0.05λ;0.08λ和0.40λ;插圖為沿著虛線的電子密度分布Fig.6.Electron density distributions:(a)–(c)Temporal evolution of electron density;(d)–(f)electron density distributions in the phase space at the maximum radiation.The scale lengths of(a),(d);(b),(e);(c),(f)are 0.05λ,0.08λ and 0.40λ,respectively.The insets show the density profiles along the dashed line in each figure.

為了進一步分析等離子體密度標長對圓偏振激光產生高次諧波的影響,選取密度標長Lλ分別為0.05λ,0.08λ和0.4λ時的電子密度分布,如圖6所示.圖6(a)—(c)為電子密度分布隨時間的變化,可以看出,靶面電子在激光場的作用下振蕩,振蕩周期與激光周期相同.圖6(d)—(f)為輻射最強時電子在相空間的密度分布,反映了振蕩電子的能量分布和電子層厚度.從圖6(a)可以看出,當等離子體密度標長較小(Lλ=0.05λ)時,靶面等離子體密度分布非常陡峭,電子受到高密度等離子體內離子的靜電回復力很大,電子振蕩幅度很小.如圖6(d)所示,相應的電子動能較低,高次諧波產生較弱.當等離子體密度標長增大(Lλ=0.08λ)時,電子受到的靜電回復力變弱,振蕩幅度和動能都變大,如圖6(b)和圖6(e)所示.當等離子體密度標長較大(Lλ=0.4λ)時,雖然電子的振蕩幅度和動能進一步增大,但是如圖6(c)所示,低密度等離子體區域太厚,振蕩結構不規則.從圖6(f)也可以看出,電子層的厚度增大到λ/15,無法相干產生15階以上高次諧波.在ROM機制中,高次諧波由做相對論振蕩的電子相干輻射產生,其光譜結構和強度由靶表面電子的密度、能量和電子層厚度決定.當等離子體密度標長Lλ=0.08λ時,振蕩電子的能量和密度較高,同時電子層厚度較薄,輻射的相干性最好,因此,這種條件下高次諧波的產生效率最高,如圖5(b)所示.

5 結 論

本文實驗研究了相對論圓偏振飛秒激光與固體靶相互作用的高次諧波產生過程.實驗結果表明在激光入射角為40?時,圓偏振激光也可以有效地產生高次諧波輻射.雖然在相同的實驗條件下,圓偏振激光產生高次諧波的強度比線偏振激光低50%,但是比之前其他研究組的實驗結果[18,20]有了顯著的提高.同時通過實驗和二維粒子模擬程序,研究了預等離子體密度標長對圓偏振激光產生高次諧波的影響.數值模擬發現,存在最佳的密度標長Lopt=0.08λ,此時高次諧波的產生效率最高.實驗中由于激光脈沖前沿的影響可以獲得的最小密度標長為0.08λ,因而觀測到高次諧波的產生效率隨密度標長的增加而單調下降.理論和數值模擬結果預測可以通過驅動激光的偏振性和等離子體參數控制高次諧波的偏振性,甚至可以獲得圓偏振的高次諧波輻射[22].Chen等[21]最近模擬研究發現,提高激光強度并選擇合適的條件,圓偏振激光產生高次諧波的效率比線偏振激光更高,從而可以實現偏振門控制輻射持續時間,獲得單個阿秒脈沖.我們計劃在未來的實驗中進一步測量圓偏振激光與固體靶相互作用產生高次諧波的偏振特性,有望實現小型化的圓偏振超快相干極紫外光源,應用于研究磁性材料的超快動力學過程.