氦原子23S—23P精密光譜研究?

鄭昕1)2) 孫羽1)2) 陳嬌嬌1)2) 胡水明1)2)?

1)(中國科學技術大學,合肥微尺度國家物質科學中心,合肥 230026)

2)(中國科學院量子信息與量子科技創新研究院,合肥 230026)

1 引 言

1.1 氫原子光譜與“質子半徑之謎”

氫原子是最簡單的原子,被認為是原子物理學的基石[1],直接促成了量子力學的建立[2,3].Lamb位移的發現[4,5],直接推動了量子電動力學(Quantum Electrodynamics,QED)的誕生[6?8].在QED理論提出的60余年后,Aoyama等[9]成功計算了12672張費曼圈圖,實現了電子反常磁矩(α/π)5階QED修正的計算,將g-2的理論精度提高至10?10水平,并與當前最精密的實驗結果[10]符合得相當好,結合理論與實驗結果,將精細結構常數α測定至0.37 ppb.

基于少體原子的精密光譜研究,如氫原子(H)、類氫體系(ˉH,He+,μ-p),純輕子原子(e+e?,μ+e?),以及氦原子(He),在近代物理學發展中扮演著至關重要的角色.由于它們能級結構相對簡單,可以利用僅依賴于基本物理常數的從頭計算法(ab-initio)進行理論計算,得到高精度的理論預測結果.在實驗上,我們可通過精密光譜方法探測原子的能級結構,并對相關理論進行檢驗.如果實驗和理論中存在明顯的偏差,則預示著可能存在尚未被發現的系統效應,或者有可能從中發現“超越標準模型(standard model)的新物理”.

結合束縛態QED理論,高精度氫原子光譜被用于測定基本物理常數——里德伯常數R∞和質子半徑rp[11].氫原子能級可以寫作[12]:

其中n,l和j分別是主量子數、軌道量子數以及總角動量量子數;fnlj項來自于相對論、QED等效應的修正,CNS為核大小效應的修正系數,δl0為克羅內克函數.(1)式中包含四個基本物理常數:里德伯常數R∞,精細結構常數α,電子質子質量比m/Mp,以及質子半徑rp.由于α和m/Mp可分別通過反常磁矩和離子阱實驗準確測定,因此H原子光譜直接與另外兩個參數——R∞和rp相關.很顯然,利用兩支氫原子躍遷即可以得到一組R∞和rp的數值.實際處理中,通常將精度高達10?15的1S—2S躍遷[13,14]作為固定參量,再將其余躍遷依次代入,經加權平均后即可得到基于H光譜的質子半徑數據.

然而,從H光譜得到的質子半徑精度僅為1%,利用不依賴于QED理論的電子散射方法所得到的質子半徑精度也只有2%[15].相較之下,利用μ-p原子2S—2P蘭姆位移可以得到相當高精度的質子半徑結果,原因是μ子質量相比電子質量要大約200倍(玻爾半徑小約200倍),因此μ子波函數與核的重疊更多,μ-p對核效應的敏感度要高至少6個數量級(∝,其中mr為輕子約化質量),利用現有的里德伯常數結果即可得到非常高精度的質子半徑[16?18]. 然而,CREMA(Charge Radius Experiments with Muonic Atoms)研究組的實驗結果卻令人十分震驚,利用μ-p測定的質子半徑精度相比H要好一個數量級,但是兩者之間的偏差竟達到7倍標準差[16]:

在標準模型中,輕子(μ?和e?)與核的電磁相互作用相同,從這兩個體系所測得的質子半徑不應當存在任何差別,除非其中存在著尚未被發現的新物理.該偏差在當前物理框架下無法解釋,也被稱之為“質子半徑之謎”[19].“質子半徑之謎”推動了一系列檢驗工作,包括重新測量(電子)氫原子2S—4P躍遷[12,20],1S—3S躍遷[21,22],2S—2P蘭姆位移.

2017年,德國馬普所的H?nsch研究組[12]重新測定(電子)氫原子的2S—4P躍遷頻率,他們仔細分析了量子干涉效應,結合Lorentz和Fano線型構造新線型擬合實驗光譜,將量子干涉效應帶來的系統誤差抑制至亞kHz,并將2S—4P躍遷頻率測定至2.3 kHz(相對精度10?12),相當于自然線寬(約13 MHz)的萬分之一.出乎意料的是,結合該實驗結果、1S—2S躍遷頻率以及相關理論計算所得到的質子半徑(以及里德伯常數),與CODATA(The Committee on Data for Science and Technology)推薦值以及(電子)氫光譜數據存在3.3σ偏差,卻與μ-p結果在一倍標準差內符合得非常好,這為解決“質子半徑之謎”提供了新的可能.

1.2 氦原子精密譜與基本物理常數測定

相比結構簡單的氫原子,氦原子由于三體相互作用的存在,使得無法解析求解其Schr¨odinger方程,因此氦原子能級結構的理論計算相比氫原子要復雜許多.它的束縛態能量計算依賴于NRQED(non-relativistic quantum electrodynamics)方法[23,24].NRQED是一種描述自旋1/2粒子非相對論相互作用的有效場理論方法,它的核心思想(也是基本假設)是原子能級可以寫作精細結構常數α的階數展開[25]:

其中,系數E(n)可以按電子-原子核質量比(m/M)做級數展開:

(3)和(4)式中的展開系數均可寫作非相對論波函數下有效哈密頓量的期望值因此NRQED的核心問題就在于如何推導這些高階算符.

圖1 氦原子能級結構示意圖Fig.1.The energy levels of atomic helium.

由于氦原子核外存在兩個自由電子,其自旋對稱性導致氦原子存在單重態和三重態結構,如圖1所示.其中被廣泛研究的能級主要集中在激光技術較為成熟的近紅外波段,如1083 nm附近的三重態躍遷23S—23P[26?36],2×762 nm雙光子躍遷23S—33D[37],2058 nm的單重態躍遷21S—21P[38],以及在量子簡并氣體中實現的單重態-三重態電偶極禁戒躍遷23S—21S,23S—21P[39?41].利用氦原子389 nm躍遷還可對奇異核素進行研究,Lu等[42?44]通過精密測定磁光阱中4He,6He和8He同位素頻移,得到高精度的6He,8He核電荷半徑.值得一提的是,涉及基態11S的躍遷對QED、核效應更為敏感,是用于檢驗基本物理規律的理想平臺.但由于基態躍遷的波長往往在極紫外波段(extreme ultraviolet,XUV),其實驗難度非常大,自1997年Eikema等[45,46]完成11S—21P躍遷測量后,實驗進展相對緩慢.進入21世紀后,隨著高次諧波技術的成熟,XUV激光的發展取得長足的進步[47,48],相信在不久的將來氦原子的基態躍遷將得到更深入的研究.

1.2.1 氦原子23PJ精細結構分裂與α常數

從(3)式可見,在假定QED理論正確的前提下,通過精密探測原子能級精細結構分裂,可以測定精細結構常數α.1964年,Schwartz[49]指出利用氦原子23PJ精細結構分裂有望將α常數測定至10?6,相比氫原子2P1/2—2P3/2精細結構分裂,氦原子的優勢在于其23P態的壽命要高2個數量級(98 ns),精細結構分裂更大(32 GHz),因此在相同測量精度下,利用氦原子有望獲得更高精度的α常數(∝ δν/ν).Schwartz的工作推動了氦原子理論計算的發展.1974年,Douglas和Kroll[50]解決了二階Breit算符展開的不收斂問題,首次實現α6m階QED修正計算.1995年,Yan和Drake[51]完善了Douglas-Kroll二階微擾論方法,實現α6m階QED修正的完備計算,并成功將之推廣到類氦離子體系中.1996年,Zhang等[52]首次計算部分α7m階QED修正,使得理論精度突破10?7.

2010年,Pachucki等[53?55]重新檢查了α6m和α6m2/M階修正,提高Bethe對數積分的計算精度,并實現了α7m階QED修正的完備計算,將理論計算精度提高至1.7 kHz,是目前最好的理論結果.這也使得氦原子23PJ精細結構分裂成為目前惟一實現α7m階QED修正完備計算的原子能級,體現了其在少體多電子原子束縛態能級計算中的重要性.除此之外,氦原子的精細結構分裂還可用于設定電子間自旋相關奇異相互作用的上限[56].

實驗上目前最好的結果來自于中國科學技術大學我們研究組[36].我們將23P0—23P2分裂測定至130 Hz(見圖2),對應α常數的精度為2 ppb.不難看出,利用氦原子光譜方法測定α常數目前受限于理論計算的高階修正(α8m階QED修正),并且在較大的分裂23P0—23P2上各實驗方法間尚存在一定的偏差(詳見下文),因此暫未被CODATA采納為α常數的調整數據,這也意味著需要更多的理論和實驗工作以解決氦原子精細結構分裂研究中存在的問題.

圖2 He原子23PJ精細結構分裂理論預測與實驗結果(相對精度)Fig.2. Relative uncertainty of the experimental results and theoretical predictions for the 23PJ finestructure splittings of helium.

1.2.2 23S—23P躍遷與氦原子核電荷半徑

類似于氫原子,氦原子S態能級對原子核大小效應( finite nuclear size effect,FNS)也較為敏感,因此通過精密測定氦原子躍遷,將有望得到高精度的氦原子核電荷半徑數據.以23S—23P躍遷為例,通過對比實驗結果與點電荷近似下的理論計算,兩者之差應當主要來自于核大小效應的貢獻:

其中,Etheo是將He原子核視為點電荷的理論計算值;C為頻移系數,可以通過數值計算精確求解;r為He原子核電荷半徑.目前氦原子能級解離能的計算受限于未被求解的α7m階QED修正[57],精度僅為2 MHz,尚未能滿足測定核電荷半徑的要求.然而來自波蘭華沙大學的Pachucki等[58]提出,對于三重態23S—23P躍遷,α7m階QED修正的計算是有希望實現的.當理論計算(點電荷近似下)的精度突破10 kHz時,通過對比理論與實驗結果,有望將氦原子核電荷半徑測定至

其中,δE是理論與實驗的總誤差,EFNS=3450 kHz×h為核大小效應的貢獻[25].該結果與電子散射結果,以及將來μ-He+結果的對比,將有助于人們解釋“質子半徑之謎”,并且是對標準模型中輕子電磁相互作用普適性的直接檢驗[59].

相比解離能復雜的α7m階QED修正,在3He,4He同位素頻移的QED計算中,由于質量無關項可以被大幅抵消(見(4)式),因此同位素頻移的理論計算可以達到kHz精度[60].這意味著通過對比同位素頻移的實驗結果與理論預測,可以得到高精度(10?3)的核電荷半徑平方差結果,δr2≡ r2(3He)?r2(4He)[58,61].

同位素頻移測量的另一個好處在于相比躍遷(絕對)頻率,它對核大小效應更為敏感[25].以23S—23P躍遷為例,核大小效應的貢獻只占躍遷頻率的5×10?9,但對于同位素頻移,核大小效應的貢獻占4×10?5,提高了4個數量級.因此利用23S—23P躍遷同位素頻移的高精度理論計算結果(目前精度為0.9 kHz),結合23S—23P躍遷實驗數據[34],可以將3He,4He的核電荷半徑平方差測定至2×10?3,比電子散射方法[62,63]以及原子核理論[64,65]的精度至少好一個數量級.

有趣的是,此前利用23S1—21S1躍遷同位素頻移[40]所得到的δr2,與利用23S—23P躍遷同位素頻移[30,34,66,67]得到的結果之間竟存在4倍標準差的偏差[25]:

該偏差目前尚無法解釋,因此也需要更多獨立的實驗測量去解決這一“謎題”.

除此之外,極具挑戰性的、基于類氫體系的He+1S—2S深紫外躍遷(30 nm)也成為研究重點.選擇該躍遷作為研究對象的好處在于QED效應隨電荷數(Z)增加變得顯著,因此可用He+檢驗氫原子理論的高階QED計算.另外利用μ-He+得到的氦原子核電荷半徑可以得到更精確的里德伯常數,從而檢驗氫原子實驗的結果.目前,CREMA正在進行基于μ-He+的2S—2P蘭姆位移實驗[68],由于μ-He+對核效應的敏感度比μ-p要高一個數量級,假如μ子與電子間確實存在除質量以外的差別,那么在μ-He+體系中該偏差將更為顯著.一旦μ-He+實驗完成數據分析,預計將可以得到10?4精度的氦原子核電荷半徑,比現有的電子散射結果(1.6×10?3)提高一個數量級[69],兩者之間的比對將是對“質子半徑之謎”的直接檢驗.

2 氦原子23PJ精細結構分裂測量

2.1 實驗裝置與實驗方法

本研究組搭建了一套基于激光橫向冷卻的氦原子束流裝置(詳見圖3(a)),我們首先利用射頻放電技術將處于基態11S0的氦原子制備至亞穩態23S1[70,71],在氦原子束流經液氮冷阱預冷后,經激光橫向冷卻準直和二維磁光阱聚焦,原子束流強度被提高約50倍.為了抑制來自于射頻放電管的雜散粒子(如21S0態氦原子和紫外光子)的背景噪聲,我們利用第二對橫向冷卻激光對原子束流進行偏轉[72,73],使得只有23S1態原子才能通過一對0.5 mm寬的狹縫并到達探測區域.為了實現單量子的探測,我們使用Stern-Gerlach磁鐵從空間上將23S1(m=±1)態氦原子分離,使得只有被布居在23S1(m=0)態的亞穩態氦原子才能在探測器上貢獻原子計數.在探測區域,為了減少外界雜散磁場的影響,我們添置三層磁屏蔽系統,并使用余弦線圈產生均勻磁場,為精密光譜探測提供量子化軸[74?76].

在原子進入光譜掃描區域前,我們首先使用光學抽運方法將m=0上的原子清空,此時探測器上應當是一個“零背景”的信號本底,隨后原子到達探測區域并與探測激光進行相互作用.當掃描探測激光的頻率,使探測光與23S1—23PJ躍遷共振時,原子將有一定幾率被激發至上態23PJ,并通過自發輻射被重新布居至下態23S1(m=0)并最終被探測器測量并計數,從而得到我們所需要的光譜信息.

激光系統如圖3(b)所示,使用一臺商用的窄線寬光纖激光器(NKT Photonics,Koheras BOOSTIK Y10,標稱線寬10 kHz)作為參考激光,通過Pound-Drever-Hall方法[77]將參考激光鎖定至溫度控制的光學超穩腔上,再把其余激光器通過光學相位鎖定方法依次鎖定至參考激光上,形成一套“激光頻率鏈”系統.使用一臺自制的外腔式半導體激光器(external cavity diode laser,ECDL)作為冷卻激光,冷卻光的頻率被鎖定至23S1—23P2躍遷附近,通過一臺摻鐿光纖放大器(ytterbium doped fiber amplifier)進行功率放大后,用于激光橫向冷卻和原子束流偏轉.光學抽運激光為商用的分布反饋式激光器(distributed feedback laser,DFB),抽運激光的頻率可以被鎖定至23S1—23P0,1躍遷,具體的選擇取決于抽運過程.探測激光使用的是兩臺自制的ECDL激光器(ECDL1和ECDL2),被相位鎖定至參考激光經過電光相位調制器(electro-optic modulator,EOM)產生的正負一階邊帶上(詳見圖3(c)),目的是為了覆蓋23PJ精細結構分裂最大32 GHz的間隔,這種探測方式既保證了頻率的穩定性,還能通過機械開關(EOPC,CH-60)實現激光間的有效隔離和快速切換,在光譜探測中有效地抑制系統中的長漂.

圖3 (a)氦原子束流裝置示意圖;(b)光學系統;(c)參考激光和兩臺探測激光拍頻示意圖Fig.3.(a)Experimental scheme of the atomic helium beam;(b)optical layout;(c)beatnote diagram of the probe lasers and the reference laser.

23P0—23P2精細結構分裂的實驗過程如圖4所示. 首先通過光學抽運方法將處于23S1(m=0)態的氦原子清空,選擇抽運激光頻率與23S1—23P1躍遷共振.由于23S1(m=0)—23P1(m=0)躍遷是電偶極禁戒的,當原子與右旋(或左旋)圓偏振光作用數次后,最終會被布居在m=+1(或m=?1)態(詳見圖4(a)).光學抽運的效率好于99%,滿足實驗要求.

圖4 23P0—23P2精細結構分裂的實驗過程 (a)光學抽運;(b)光譜探測Fig.4.Experimental procedure for 23P0—23P2 finestructure splitting measurement:(a)Optical pumping;(b)spectroscopy probe.

在光譜探測區域中,探測光與被抽運后的原子進行相互作用,當我們掃描探測光的頻率使之與23S1—23PJ躍遷共振時,原子就可以通過自發輻射回到23S1(m=0)態上,并對探測器的貢獻計數.實驗中可以選擇23S1(m=±1)作為初始態,這取決于抽運光的偏振狀態.以分裂23P0—23P2(ν02)為例,如圖4(b)所示,可以通過機械斬波器快速切換選擇ECDL1或ECDL2,使之分別與23S1—23P0和23S1—23P2躍遷共振,并將兩支躍遷的光譜同時采集下來.為抑制系統中可能存在的長漂,每張光譜的掃描順序都被隨機設定生成.最后,分別擬合得到兩支躍遷的中心頻率f0,f2,那么精細結構分裂ν02就可以表示為這兩個中心頻率的差值:

2.2 系統誤差分析

我們共采集約7000張23S1—23P0,2躍遷的光譜,通過擬合光譜中心得到頻率間隔ν02,其統計不確定度為0.06 kHz.下面分析ν02的系統誤差貢獻.

2.2.1 探測激光功率

實驗中我們觀測到ν02關于探測激光功率的變化,如圖5所示.這一現象在過往的原子束流實驗中均有報道[78?81],我們推測這是因為氦原子的質量較輕,其反沖效應較為明顯(∝1/m),受到激光的力學作用改變原子運動軌跡,從而產生頻移.盡管我們將探測激光功率控制在小于2μW,該效應仍然較為顯著,因此需要予以考慮.值得一提的是,當探測激光處于“來回反射”構架時,兩束探測激光相互干涉,形成駐波場,對原子的運動軌跡有較為明顯的調制作用[12,82].結合駐波場和探測器前小狹縫的空間選擇作用,不難發現,當激光失諧為負時,將使得原子變得略微聚焦,從而增加原子計數,當激光失諧為正時,將使得原子變得略微發散,從而減少原子計數,兩者結合將導致光譜中心的紅移,與我們在圖5所觀測到的現象一致.

圖5 探測激光功率依賴性,插圖為四種情況下線性擬合的截距及其誤差Fig.5. Dependence of the measured frequency interval on the probe laser power.The inset shows the values extrapolated to zero-laser-power limit.

為了避免飽和效應,我們將探測激光光強控制在最大不超過1/4飽和光強(167μW/cm2),同時為了保證比較高的光譜信噪比,探測光強最低選為約1/20飽和光強.對于每組實驗數據,分別采集不同探測光功率下的頻率間隔,然后通過線性擬合方法外推至功率零點處.擬合截距的誤差即為單組數據的統計誤差,通常在200 Hz水平.

實驗中對不同初始態m=±1,不同探測激光構架(“有來回反射”和“無來回反射”)均進行功率外推的檢驗,四種狀態下的外推結果在實驗誤差范圍內符合得比較好(見圖5的插圖),線性擬合的約化卡方均小于1.通過估算擬合斜率的上限,我們得出當探測激光功率不超過1/4飽和光強時,對最終精細結構分裂的影響不超過60 Hz.

2.2.2 塞曼效應

對于精細結構分裂ν02=23P0—23P2,其一階塞曼頻移相互抵消,二階塞曼頻移可以依靠高精度的g因子系數來精確修正[83],修正誤差遠好于1 Hz.本實驗中探測區域的偏置磁場強度為10—20 G,為了檢驗二階塞曼頻移修正的準確性,測量了不同磁場強度下的ν02和ν12結果,如圖6所示,不同磁場下的分裂結果在統計誤差內符合得非常好.塞曼效應的系統誤差貢獻最終來自于磁場的測量精度以及磁場電流源的誤差,我們估算對ν02的貢獻不超過60 Hz.

圖6 不同磁場強度下精細結構分裂(a)ν02和(b)ν12的測量結果,其中二階塞曼頻移已被修正Fig.6.The(a)ν02splitting and(b)ν12splitting obtained at different magnetic fields.The values are corrected with the calculated second-order Zeeman shifts.

2.2.3 多普勒效應

我們也檢驗了來自多普勒效應的影響.對于23S1—23P0和23S1—23P2躍遷來說,由于探測激光(ECDL1和ECDL2)經光纖耦合到同一探測光路中,加上我們在測量中對激光器進行快速切換,因此兩者之間的多普勒頻移可被認為是基本相等的,并被大幅抵消.實驗中,我們可以保證激光的來回準直度好于±10μrad,因此由一階多普勒效應所引入的偏差將可以被抵消至少2個數量級.為了驗證這個估計是否可靠,我們特意將激光束調偏至最大±200μrad,測量不同準直度情況下的精細結構分裂.我們發現在±200μrad準直度下,ν02的偏差最大不超過500 Hz.由于實驗中的準直度能精確控制在±10μrad以內,因此我們推斷由一階多普勒效應引起的系統誤差不超過25 Hz.

2.2.4 量子干涉效應

我們還需要考慮來自相鄰近共振能級之間的量子干涉效應的影響[84?91].以圖7的四能級模型為例,假設原子在初始時刻被布居在|1態上,當激光被調諧至與|2態共振時,通過光與原子相互作用理論可以知道,在原子從|1態被激發并向|0躍遷的過程中,會存在|1→ |2→ |0和|1→ |3→ |0兩個通道.由于無法區分|0態上布居的原子究竟來自于哪個通道,因此形成干涉.通常人們只考慮了共振能級的作用,而忽略掉近共振能級帶來的干涉效應.但是加拿大York大學的Hessels教授指出,當實驗的測量精度達到一定“量級”時,這一干涉效應將變得不可忽略.它的“量級”可以通過Rule of the thumb(經驗公式)估算:

其中,Γ/2π=1.62 MHz為譜線自然線寬,ωij為相鄰的能級間隔.從(9)式不難看出,即使對于能級間隔超出1400倍自然線寬的精細結構分裂ν12(ωij/2π≈2.3 GHz),量子干涉效應也會有超過δνQI≈1 kHz的影響.因此想要得到好于kHz的高精度光譜結果,量子干涉效應所帶來的影響必須予以考慮.

圖7 四能級量子干涉模型示意圖Fig.7. The four-level model for the quantum interference effect.

利用文獻[86]中給出的方法,可以寫出基于圖7中四能級系統的密度矩陣方程,注意到|0態是一個暗態,不參與激光相互作用,因此我們只需要考慮|1,|2和|3態的貢獻即可:

其中,?為激光失諧,?2為激光Rabi頻率,ω23/(2π)=2.291 GHz為|2與|3態的能級間隔,γij為散射率.對方程組(10)進行數值求解,得到的不同失諧量?下|0態的布居數,ρ00=1? ρ11? ρ22? ρ33,最終通過擬合數組ρ00(?),即可以得到23S1—23P1躍遷光譜中心相對零點的偏移,也就是量子干涉效應引起的頻移δνQI,1.

對于23S1—23P2躍遷,相當于把方程組(10)中的編號2與3互換,注意到有ω23= ?ω32,|?2|2=|?3|2,所以23S1—23P2躍遷因為量子干涉效應所引起的頻移δνQI,2= ?δνQI,1, 與δνQI,1符號相反,故對于23P1—23P2分裂,這兩項頻移無法被抵消.

結合我們的實驗條件,最終數值模擬結果如圖8所示,23P1—23P2分裂的量子干涉修正為+1.21(10)kHz. 對于23P0—23P2分裂,由于23S1(m=0)—23P1(m=0)躍遷為電偶極禁戒躍遷,因而只需要考慮23P0和23P2態的貢獻,數值模擬結果表明ν02的修正為+0.08(3)kHz.

圖8 ν12量子干涉效應頻移的模擬結果,陰影區域為實驗工作條件Fig.8.The calculated quantum interference shift for ν12 splitting,the shaded region stands for the experimental conditions.

2.2.5 其他系統效應

除上述占主導地位的系統誤差外,還有以下各項可能存在的系統誤差,盡管其量級相對較小,但是它們對精細結構分裂測量可能造成的影響均需要考慮.

1)探測激光對稱性

由于我們采用兩臺相位鎖定在EOM邊帶上的ECDL激光器進行光譜探測,盡管拍頻頻譜顯示其中心抑制比均好于40 dB,其頻率差達到頻譜儀分辨率極限(10 Hz),但是如果這兩臺激光器之間存在微小的不對稱,也有可能對測量結果造成影響.我們將兩臺激光器頻率調諧至同一支躍遷23S1—23P0,通過快速切換激光進行光譜掃描,最后分別擬合兩組光譜的中心,通過兩者之間的對比檢驗探測激光的對稱性,在統計誤差范圍內并沒有發現明顯變化.

2)雜散光

這里我們考慮雜散光的ac Stark效應,其主要貢獻來自于距離探測區域50 cm處的pump激光.由于pump激光入射的角度接近垂直,要到達探測區域需經過至少數十次散射,并且pump激光功率小于1 mW,因此由pump激光導致的ac Stark頻移可以忽略不計.

3)激光偏振

我們還需要考慮激光偏振態不純造成的影響,考慮23S1(m=+1)—23P2(m=0)躍遷,盡管我們選擇的是圓偏振光(σ?)與原子共振,但是對于線偏振光(π),23S1(m=+1)—23P2(m=+1)和23S1(m=0)—23P2(m=0)躍遷也能被激發.考慮到當偏置磁場為5—20 Gauss的情況下,這些躍遷在光譜上可以被完全區分(超過10倍自然線寬),不同組分之間的相互干擾帶來的影響遠小于10 Hz.

4)初始態m=±1

這里考慮來自原子初始態的影響,當選擇不同的pump激光偏振時(σ±),我們可以選擇23S1(m=±1)態作為初始態.在數據采集中,對不同初始態m=±1均進行了檢驗.我們分別給出m=?1和m=+1的統計平均值,其偏差為38(60)Hz.因此對于由初始態m=±1帶來的系統誤差,我們給出其偏差上限為40 Hz.

2.3 實驗結果與對比

關于ν02和ν12的系統誤差如表1所列.ν02的統計誤差為0.06 kHz,系統誤差的加權平均值為0.11 kHz,ν02被測定為(31908130.98±0.06(stat)±0.11(syst))kHz,相對精度為4 ppb,為當前最精確的實驗結果(見圖2).從圖9中能看出該實驗結果與Shiner研究組2010年基于熱原子束的激光光譜結果[33]在1σ內相符合(0.27±0.30)kHz,但是與Gabrielse研究組2005年飽和吸收光譜結果[31]存在4σ偏差(4.20±0.94)kHz,與Hessels研究組2001年微波光譜方法結果[29,32]也存在2.6σ偏差(2.55±0.96)kHz.該實驗結果與2010年最新的α7m階QED修正理論結果[55]符合得非常好,偏差僅為(0.22±0.13exp±1.7theo)kHz.

我們對ν12分裂還進行了檢驗性測量,在該實驗中ν12被測定為(2291177.56±0.08(stat)± 0.18(syst))kHz.與我們2015年的結果((2291177.69±0.36)kHz)相符合[35].值得一提的是,兩次實驗的外界環境與工作條件截然不同,這也體現本系統的穩定性和可重復性.同時,從圖9右半部分也可以看出,對于ν12分裂,經修正量子干涉頻移后的各實驗結果相互符合得非常好,進一步體現了量子干涉效應的重要性.

對于該實驗結果,項目合作者波蘭華沙大學的K.Pachucki教授認為,該結果對于下一階QED理論計算工作具有十分重要的指導意義,將把原子體系中的α常數測定提高至2×10?9精度.同時,23P0—23P2精細結構分裂的理論預測與實驗結果符合得非常好,這為將來研究其他基于QED理論計算的少體原子(如Li,Be)精細結構提供了可能.

表1 氦原子23PJ精細結構分裂ν02和ν12誤差表(單位:kHz)Table 1.Uncertainty budgets for the fine-structure splittings ν02and ν12of helium(in kHz).

圖9 氦原子23PJ精細結構分裂理論預測與實驗結果比對(SAS,飽和吸收光譜;MS,微波光譜)Fig.9. Comparisons of the experimental values and theoretical predictions for the 23PJ fine-structure splittings of helium.

3 氦原子23S—23P躍遷頻率測量

3.1 實驗方法

氦原子23S—23P躍遷頻率測量的實驗裝置如圖10所示,與23PJ能級精細結構分裂實驗所采用的實驗裝置相似,主要區別在于光學頻率梳的引入以及探測光路的改進.在23S—23P躍遷頻率測量中,我們所采用的光學抽運能級選擇在23S1(m=0)—23P0(m=0)躍遷(圖11(a)),該躍遷的好處是可以將原子均勻地布居在23S1(m=±1)能級上.以23S1—23P1躍遷為例,當使用線偏振光進行探測時,可以分別激發m=?1和m=+1躍遷(圖11(b)),這意味著單次掃描會得到m=±1兩個躍遷的光譜,如圖12所示.

通過測定m=±1躍遷的能級間隔,我們可以得到一階塞曼頻移,從而反推出磁場B的大小.利用m=±1的平均值,則可以將一階塞曼效應抵消,再通過數值修正二階塞曼效應的方法,就可以得到零場下的躍遷中心頻率.

圖10 23S—23P躍遷頻率測量實驗裝置示意圖Fig.10.Experimental setup for measurement of the 23S–23P transition frequency.

圖11 23S—23P躍遷頻率測量實驗過程 (a)光學抽運;(b)光譜探測Fig.11.Experimental procedure the 23S–23P transition frequency measurement:(a)Optical pumping;(b)spectroscopy probe.

圖12 23S—23P單次掃描光譜Fig.12.Spectrum from a single scan.

3.2 系統誤差分析

3.2.1 一階多普勒效應

理論上我們可以通過優化激光的入射方向,使激光波矢與原子束流相互垂直以消除一階多普勒效應.但在實際情況中這很難實現,因為我們無法保證激光與原子的夾角能被精確控制在90?.以速度v=1000 m/s的氦原子為例,如果該夾角存在δθ=1 mrad的偏差,就會使光譜中心頻率產生偏移:

比較常用的方法是采用“來回反射”方式,讓兩束傳播方向相反的激光與原子相互作用.由于激光波矢k1=?k2,因此可以抵消掉一階多普勒頻移

但是如何保證激光能夠完美地“重合”,或者說保證兩束激光之間的“準直”,是一個技術難點.可以看到,假如反射光與入射光之間存在ε弧度的偏差,將會產生殘余一階多普勒效應:從(13)式中不難看出,只要兩束激光之間存在ε=10μrad的不準直,譜線中心的偏差就會有3 kHz之多.因此殘余一階多普勒誤差主要取決于激光之間的準直度,要想將該誤差控制在1 kHz以下,需要保證ε最大不超過3μrad.

為此,我們采用兩種不同的方法以實現激光的高準直度重合.第一種為“貓眼法”(cat’s eye),具體原理可以參見文獻[30,43],該方法大約能提供1—3μrad的準直度.“貓眼法”的優點在于它的結構相對簡單可靠,調節非常方便.缺點則是它的調節和優化取決于鏡架調整的準確度,缺少一個判斷激光是否準直的依據,受人為因素干擾較大,因此其可靠程度尚有待考究.

我們在2017年4月份使用“貓眼法”進行連續23 d的光譜測量,其結果如圖13左半部分所示.為了減少光路搭建過程中可能引入的人為偏差,在進行每天的實驗之前,會主動將“貓眼法”光路拆掉,再重新搭建、優化光路.從圖13可以看到,“貓眼法”的數據在實驗誤差范圍內不存在明顯的偏離.

圖13 分別使用“貓眼法”和“主動反饋法”進行光譜測量的結果Fig.13.Comparisons of independent measurements of the transition frequency using two different approaches.

但正如之前所說,“貓眼法”總是可能存在系統偏差,因此借鑒文獻[20]提出的方法,搭建了一套主動反饋式光路用于抑制一階多普勒效應(如圖10所示).其基本原理為利用“調制解調”方法,通過對反射鏡架進行主動反饋控制,使得激光沿原路返回至光纖中,最終實現光路的“來回反射”.我們在7月份使用“主動反饋法”進行了11 d的數據采集.通過對比4月份和7月份的數據,也確實發現“主動反饋法”的結果和之前“貓眼法”的結果相符合(見圖13).兩組數據間的偏差為1.1(2.1)kHz,在誤差范圍之內并沒有發現明顯的偏差.

為了評定殘余一階多普勒效應引起的系統誤差,我們首先利用23S—23P躍遷的一階多普勒效應測量探測區域中23S1態原子的縱向速度分布.首先將入射光調至接近0?入射,然后根據預先校準好的鏡架調整軸,將入射角δθ調偏至約3?.假設原子速度為v=1000 m/s,其一階多普勒頻移為

該頻移遠大于自然線寬(1.6 MHz),說明3?左右的入射角足以分辨速度分布.

最終我們測量得到23S1態原子縱向速度分布如圖14上半部分黑色點所示,原子的平均速度為700 m/s,速度分布較窄,Voigt擬合的半高全寬約為150 m/s.速度測量的誤差主要來自于10%的角度測量誤差,該誤差轉換到中心速度為±70 m/s.

圖14 上半部分為不同偏轉角度下氦原子的縱向速度分布;下半部分是在相應速度分布下光譜中心的結果Fig.14. Top,the longitudinal velocity distributions under different conditions;bottom,the frequency centers measured under each condition.

對于原子束流中速度較慢的原子,由于和激光的相互作用時間較長,使得它受到的偏轉作用太大,從而超出狹縫范圍.而對于速度較快的原子,由于和激光的相互作用時間較短,受到的偏轉作用較小,也無法通過狹縫.只有在特定速度下的原子才能通過狹縫,這也是導致探測區域中原子速度分布變窄的原因.

偏轉光和狹縫對原子縱向速度的選擇作用的另一個好處在于:當我們調節偏轉光的角度,優化狹縫中心的位置后,有可能改變探測區域原子的縱向速度分布.結果如圖14上半部分所示,可以通過選擇最低570 m/s到最高830 m/s速度分布的原子.相應代價就是原子數的損失,因為700 m/s處是對應原子束流較強的狀態,而570 m/s和830 m/s處,原子束流的損失約有3—4倍之多,但這對于系統誤差檢驗來說是可以接受的.我們在三種狀態下進行數據采集,分別測量了1000組,3500組和3500組23S1—23P1光譜,研究它們相互之間的中心頻率偏差.最終結果如圖14下半部分所示,其統計平均值相互之間最大的偏差不超過0.36 kHz,考慮到速度變化約有1/3,因此我們給出殘余一階多普勒效應誤差的上限為1.1 kHz,對應于約3μrad的不重合度.這與文獻[30,43]中給出的貓眼法精度(1—3μrad)和文獻[20]中給出主動反饋方法的精度(2—4μrad)相符合.

3.2.2 二階多普勒效應

除了一階多普勒效應以外,由于相對論效應導致的二階多普勒效應(second-order Doppler,SOD)的修正也需要考慮:

其中速度v=700(70)m/s,為修正的主要誤差來源.我們最終給出二階多普勒效應的修正為+0.70(15)kHz.

3.2.3 頻率參考與校準

23S—23P躍遷頻率主要由以下幾部分組成:

其中,frep和fCEO分別為光頻梳的重復頻率和偏置頻率,約在198 MHz和52 MHz附近;N為光梳與參考激光拍頻的尺子數(N～107,為正整數),可以通過30 MHz精度的波長計精確給出;fbeat為參考激光與光梳的拍頻頻率,約為60 MHz;fEOM為光纖EOM的調制頻率,約為16 GHz;fprobe為探測激光相位鎖定的拍頻頻率,也就是我們單張光譜的相對頻率中心,通常約為800 MHz.

由于ULE的長漂好于3.6 kHz/h(<1 Hz/s),單張光譜的采集時間不超過80 s,因此激光的長漂導致的誤差可以忽略不計.頻率精度極大程度上取決于頻率鎖定的參考源,我們的頻率參考是GPS校準的銣鐘(SRS,FS725),其短穩能達到2×10?12@100 s.因此我們給出頻率參考的誤差上限為550 Hz.

3.2.4 塞曼效應

與精細結構分裂實驗不同的是,23S—23P頻率測量中的光學抽運激光使用的是23S1—23P0躍遷,這種抽運方式可以使得原子經過抽運后被均勻地布居在23S1(m=±1)態上.當我們掃描探測激光分別與23S1(m=?1)—23P1(m=?1)和23S1(m=+1)—23P1(m=+1)躍遷共振,可以同時得到兩個躍遷的頻率

其中,f1為23S1—23P1躍遷頻率,?fZS,I為一階塞曼頻移,?fZS,II為二階塞曼頻移.可以看出,當取兩峰的平均值,fc=(fm=?1+fm=+1)/2,一階塞曼頻移可以相互抵消,二階塞曼頻移則可以通過高精度的理論計算進行修正.

因此由于塞曼效應帶來的誤差僅取決于電流源的精度(1 mA)以及剩磁(<0.3 mG)對二階塞曼頻移的影響,最終不會超過10 Hz.

3.2.5 光譜線型

在多普勒效應3.2.2節中可以看出,實驗中光譜擬合的其實是兩個躍遷峰的疊加,其中一個來自于單次通過磁屏蔽窗片的探測光,另一個來自于該束光經過窗片、高反鏡后原路返回的“來回反射”光.當激光處于幾乎垂直入射的理想情況下,如果兩個躍遷峰的幅度相一致,光譜擬合的中心頻率應為各自中心位置的平均值.但實際情況中受限于增透窗片的透射率,兩個躍遷峰的幅度存在大約5%的偏差.而激光的入射角度δθ并不能正好保證在0?,將有可能導致兩峰平均的中心位置發生偏移,從而對最終結果引入一項系統偏差.因此這項由于光功率不相等導致的光譜線型系統誤差必須被考慮.

為研究該不對稱帶來的影響,我們以入射角度δθ和幅度偏差δA作為變量進行模擬,入射角范圍取0μrad到30μrad,幅度偏差取0%到20%.模擬結果表明只要在實驗中能保證把入射角δθ控制在±30μrad以內(對應于兩個峰±20 kHz的間隔),光譜中心頻率的最大偏差不會超過0.3 kHz,即可滿足實驗要求.

3.2.6 量子干涉效應

我們在第2部分23PJ精細結構分裂測量中已經給出了量子干涉效應的詳細討論和計算結果.對于23S—23P躍遷,只需考慮該效應對單支躍遷的影響即可.

值得一提的是,在Florence大學的實驗中[30,67]采用的探測方法是基于飽和吸收的熒光探測(saturated- fluorescence detection),由于原子熱運動導致的多普勒背景達到90 MHz,因此其光譜線寬約有10 MHz.根據經驗公式(9),不難得出

因此該方法中可能引入的量子干涉效應頻移會達到數十kHz.同時,收集熒光信號作為探測信號的方法對于激光偏振方向和探測器的空間位置極為敏感[89,90],其量子干涉效應的數值計算需要準確的實驗參數,過程相對繁瑣,因此很難做后處理修正.

對我們的實驗,由于測量光譜的線寬在2 MHz量級,理論上量子干涉效應的貢獻應當在1—2 kHz,遠小于熒光探測方法.另外我們探測的是原子內態的布居數,該方法對于激光的偏振角度變化并不敏感.這里我們略去計算過程,直接給出23S1—23P0,1,2躍遷量子干涉效應的修正結果:

3.2.7 壓力頻移

我們也考慮了壓力頻移的影響,這主要來自于原子之間的碰撞效應.該效應不僅會導致光譜的碰撞加寬,也會造成譜線中心的頻移.由于亞穩態氦原子的激發效率通常只有10?4,因此我們只需要考慮背景氣壓對23S1態和23PJ態原子的貢獻.文獻[92]精確地計算了不同溫度下(200—400 K)23S1—23PJ躍遷的壓力展寬系數以及壓力頻移系數,并在實驗上得到驗證[31],因此我們直接采用該系數進行壓力頻移評估.

從文獻[92]中可以得到室溫(300 K)的壓力頻移系數為?1.90 MHz/Torr,即?14 kHz/Pa.在本實驗中,探測區域中的背景氣壓在10?5Pa量級,因此相應的壓力頻移為?0.14 Hz,在當前測量精度下可以忽略不計.

3.2.8 Recoil效應

對于單光子躍遷,每當原子吸收一個光子,其動量的增加會導致能量的改變,最終導致原子感受到光子頻率的頻移.該Recoil效應的修正值為

修正的誤差主要來自波長和質量的誤差,由于兩者的相對精度均好于10?10,因此Recoil效應修正值的誤差可以忽略不計.

3.3 實驗結果對比與分析

綜合上述各項系統誤差,下面給出23S1—23P1(f1)躍遷頻率的總誤差,見表2,最終的測量精度為1.4 kHz,相對精度5.1×10?12,相較之前最好的實驗結果提高約一倍.

表2 23S1—23P1躍遷頻率誤差表(單位:kHz)Table 2.Uncertainty budgets for the 23S1–23P1transition frequency(in kHz).

結合f1和最新測定的23PJ精細結構分裂結果(ν02,ν12),可得到f0和f2的躍遷頻率:

除此之外,我們也用類似的實驗方法對23S1—23P0,2躍遷的頻率進行直接探測.我們分別采集了1800和2300張光譜,得到的統計誤差分別為0.90和0.85 kHz:

通過比對這兩種方法所得到的結果,發現其偏差分別為+0.7(2.1)kHz和+1.1(2.1)kHz,說明在誤差范圍內兩種方法不存在明顯偏差.

表3為4He原子23S1—23P0,1,2躍遷的實驗結果對比,中心頻率fc為自旋平均值:

從表3可以看出,我們的實驗結果相比意大利Florence大學的結果,23S—23P躍遷的中心頻率fc偏差達到?49.5 kHz(20σ),其中23S1—23P2躍遷的偏差達到?94.3 kHz(2.9σ).

為了尋找該偏差存在的可能原因,首先檢驗了我們實驗結果的自洽性.通過兩兩比較和,可得到23PJ精細結構分裂.我們把利用本實驗數據所得到的精細結構分裂結果νij(i

表3 4He 23S1—23P0,1,2躍遷頻率實驗結果對比(單位:kHz)Table 3.Comparison for the experimental values of the 23S1–23P0,1,2transition frequency in4He(in kHz).

表4 通過不同探測方法得到的23PJ精細結構分裂結果對比(單位:kHz)Table 4.Comparison for the 23PJ fine-structure splittings obtained from different experiments(in kHz).

表5 3He,4He同位素頻移與核電荷半徑平方差δr2(未標注的單位均為kHz)Table 5.Determination of the difference of squared nuclear charge radius between3He and 4He,δr2(units are kHz if not stated otherwise).

利用我們實驗測定的4He 23S—23P躍遷中心頻率fc(4He),結合由Cancio Pastor等測定的3He中心頻率fc(3He),以及Pachucki等理論計算的同位素頻移δEiso(point nucleus),可以得到3He,4He的核電荷半徑平方差δr2.同位素頻移δEiso(exp)=E(3He,centroid)?E(4He,centroid)和點電荷近似下的理論值δEiso(theo,point nucleus),兩者之差應當僅僅來自于核大小效應的貢獻(公式5).其中,系數C可以通過數值計算精確求出[60]:C(23S—23P)=1212.2(1)kHz.因此利用本實驗測定的4He躍遷中心頻率,可以得到新的核電荷半徑平方差.

圖15 通過不同能級躍遷頻率得到的3He,4He核電荷半徑平方差結果對比Fig.15.Comparison of the difference of squared nuclear charge radius between3He and4He using different transitions.

從表5和圖15中可以看到,我們實驗所得到的基于23S—23P同位素頻移的δr2,與同樣基于該躍遷(Cancio Pastor[30,34,67]和Shiner[66])的結果,偏差分別達到?0.041(4)fm2和?0.033(4)fm2,即分別存在10σ和8σ的偏差.但是,我們實驗的結果與基于23S—21S躍遷(van Rooij[40])的結果卻符合得非常好,偏差僅為0.001(11)fm2.但需要注意的是,本實驗同位素頻移計算中所使用的3He中心頻率來自于Florence大學的結果[34],其可靠性有待檢驗,因此目前我們暫不能下定論聲稱3He,4He核電荷半徑平方差的問題已得到解決,我們仍然需要在未來工作中對3He躍遷中心頻率進行驗證性測量.

4 總結與展望

本文回顧了我們研究組近年來在氦原子精密光譜方面的工作,主要包括4He原子23PJ能級精細結構分裂以及23S—23P躍遷頻率.其中,23P0—23P2分裂被測定至130 Hz[36],結合當前最精確的QED計算[55,93],可將精細結構常數α測定至(2exp)(27theo)ppb.受限于高階QED修正(α7m階),氦原子光譜方法精細結構分裂測定α常數的精度仍在10?8水平,相比CODATA推薦值的精度(2.3×10?10)仍有一定差距,這也意味著可能需要對更多的類氦體系(如Li+,Be2+)精細結構進行測量,以推動高階QED理論的發展.另一方面,我們將23S—23P躍遷頻率測定至1.4 kHz(相對精度5.1×10?12),結合相關的理論計算,該躍遷被認為非常適合于測定氦原子核結構.原因是23S能級對原子核大小效應較為敏感,并且理論學家們認為三重態23S—23P躍遷的α7m階QED修正有望在近期內完成[25,58].如果相關能級的理論計算精度好于10 kHz,有望將氦原子核電荷半徑測定至10?3.

利用精密光譜方法測定原子核結構具有重要的物理意義,通過比較基于不同方法、不同輕子結構測定的核電荷半徑,將為解決“質子半徑之謎”提供幫助.相關工作已在國際上各研究團隊展開,如H原子2S—nL躍遷、1S—3S雙光子躍遷、2S—2P蘭姆位移[12,94],He+離子1S—2S躍遷[95,96],以及待完成實驗分析的μ-He+離子2S—2P蘭姆位移[68].除少體原子外,簡單分子的QED理論計算精度在近年得到提高,如,HD+,[97]以及H2[98],這為質子半徑測定提供了新的途徑[99].