高準確度的鈣離子光頻標?

管樺1)2) 黃垚1)2) 李承斌1)2) 高克林1)2)3)?

1)(中國科學院武漢物理與數學研究所,波譜與原子分子物理國家重點實驗室,武漢 430071)

2)(中國科學院武漢物理與數學研究所,中國科學院原子頻標重點實驗室,武漢 430071)

3)(中國科學院冷原子物理中心(武漢),武漢 430071)

1 引 言

頻率和時間的研究對精密和準確的不斷追求,是推動物理科學發展的動力.原子分子躍遷頻率的精密測量不但可以為基礎科學研究(如物理、化學、生物)和先進技術應用(如等離子體診斷、天文學觀測、信息通信)等領域的發展提供所需的高精度原子分子數據,而且也可以為檢驗物理學基本理論和定律(如量子力學、相對論、宇宙學等)、測量物理常數(如精細結構常數α)提供精密的實驗手段.

人們對頻率精度的追求沒有止境.冷原子物理和激光穩頻及飛秒光梳技術的發展推動了冷原子光頻標的飛速進展.相對于微波頻率(1010Hz)而言,光頻率(1014—1015Hz)要高出數個量級,通過增加譜線的品質因子(Q值)可以實現頻標穩定度的提高,同時通過縮短測量時間提高測量的不確定度,光頻標的不確定度和穩定度有望達到10?18,建成高精度光頻標是國際上眾多科學家的奮斗目標[1].

光頻標的發展基于優良的原子體系和精密的探測系統.隨著囚禁冷離子光頻標和光晶格冷原子光頻標的出現,光頻標取得了突破性進展.

在囚禁冷卻離子量子體系中眾多的光頻測量的候選離子(Ba+,Sr+,Ca+,Hg+,Yb+,In+,Tl+,Ga+和Al+等)中,Hg+[2],Sr+[3,4],Yb+[5],Al+[6]和Ca+[7]作為光頻標的窄光學躍遷的測量已取得了很好的進展.其中,德國技術物理研究院(PTB)的Yb+離子光頻標的系統不確定度達到了3×10?18[8],是目前離子光頻標的最高水平.

而冷中性原子體系中大都選擇了Sr[9,10],Yb[11]和Hg[12]等. 目前美國國家技術標準局(NIST),PTB、英國國家物理實驗室(NPL)、加拿大國家研究院(NRC)、法國巴黎天文臺、美國天文聯合實驗室(JILA)、日本東京大學和日本通訊研究所(NICT)等都在開展激光冷卻的Sr原子光頻標的探索.JILA經過詳細研究各種系統效應,所研制的Sr原子光頻標的系統不確定度為2×10?18[13],三維光晶格中兩團原子的頻率差值測量精度達到5×10?19(1 h)[14];日本東京大學采用低溫光晶格光頻標方案,系統不確定度為7.2×10?18,兩套光頻標的統計一致性達到2×10?18[15];NIST的Yb原子光頻標的穩定度達到1.6×10?18(7 h平均)[16].

我國也開展了光頻標的研究,如Sr,Yb,Ca,Hg,Hg+,Al+和Ca+等.中國科學院武漢物理與數學研究所(以下簡稱武漢物數所,WIPM)實現了不確定度和穩定度(20000 s)均達到10?17的Ca+光頻標[17];中國計量科學研究院實現了Sr光頻標的閉環鎖定和頻率測量[18];華東師范大學和WIPM都先后實現了Yb光頻標的閉環鎖定[19,20];中國科學院國家授時中心實現了Sr光頻標的閉環鎖定[21];WIPM和華中科技大學的Al+光頻標、中國科學院上海光學精密機械研究所(以下簡稱上海光機所)的Hg光頻標和國防科技大學的Hg+光頻標研究也在單元技術上取得了突破[22?25].此外,在主動光頻標研究方面,北京大學也取得了突破[26].

Ca+只有一個價電子,能級結構比較簡單,激光冷卻和鐘躍遷探測所需的激光均可采用半導體激光器直接得到.因此,Ca+離子光頻標和量子信息的研究工作在國際上得到了廣泛的重視[7,27,28].奧地利Innsbruck大學在線形阱中對Ca+離子的光頻測量的不確定度到達2.4×10?15[7],日本NICT在微型Paul阱中對Ca+離子的光頻測量的不確定度達到2.2×10?15[28].WIPM經過多年努力,實現了單個鈣離子的穩定囚禁和有效冷卻[29],采用Pound-Drever-Hall(PDH)方法[30]將729 nm鐘躍遷激光器鎖定到超穩腔上,實現了鐘躍遷激光器線寬壓窄和長穩鎖定[31].在此基礎上,實現了鈣離子光頻標的鎖定,進行了系統誤差的評估[32],并利用全球定位系統(GPS)進行了高精度遠程光頻絕對值測量[33].

近年來,采用新的超低膨脹系數(ULE)腔系統,實現了729 nm鐘躍遷激光器1—100 s的頻率穩定度優于2×10?15[34],通過對鈣離子的冷卻和精密操控以及外場和環境效應的控制及克服,將單個鈣離子光頻標的不確定度降低至5.5×10?17[17];開展兩臺光頻標的比對,測得20000 s穩定度達到7×10?17量級[17];基于高精度鈣離子光頻標平臺,進行了相關精密測量的工作,包括:基于GPS系統的超高精度遠程光頻絕對值測量方案,再次測量了鈣離子的光頻躍遷絕對值[17];精確測量了鈣離子的鐘躍遷魔幻波長[35]和亞穩態壽命[36?38].推動了基于冷卻鈣離子的精密測量研究.

2 40Ca+光頻標結構簡介

40Ca+光頻標主要由三個部分組成:離子阱系統、光學系統以及飛秒光梳測量系統.總體結構如圖1所示.以下介紹離子阱系統和光學系統,飛秒光梳測量系統將在第3節絕對頻率測量部分介紹.

圖1 鈣離子光頻標結構圖Fig.1.Overall schematic diagram of the experimental setup.

與40Ca+光頻標相關的能級結構見圖2.40Ca+的核自旋為0,因此40Ca+能級只有精細結構,沒有超精細結構.4s2S1/2—3d2D5/2光頻躍遷自然線寬約為0.14 Hz[39,40],譜線Q值高達1015,因此非常適合作為光頻標的參考譜線.

圖2 與光頻標相關的40Ca+各能級及相關躍遷對應的激光波長Fig.2.Partial energy level diagram of40Ca+showing the principal transitions used in cooling,repumping and probing of the reference 729 nm transitions.

2.1 離子阱系統

2.1.1 離子阱

在我們的實驗中,40Ca+囚禁于離子阱中[29].如圖3所示,離子阱由一個直徑1.4 mm的環電極和兩個帽電極(間距為2 mm)構成.離子的囚禁射頻場囚禁,囚禁頻率通常在10—30 MHz之間選擇.離子在阱中會受到雜散電場的影響而產生附加微運動,對離子的長時間囚禁和光譜測量帶來影響.我們通過在一對相互垂直的補償電極上加直流電壓實現對附加微運動的抑制.離子阱真空系統的本底真空優于2×10?8Pa.

圖3 微型Paul阱Fig.3.The miniature Paul trap.

2.1.2 磁場精密控制

40Ca+光頻躍遷在磁場中會分裂成10條譜線,磁場的穩定性很大程度上會影響光頻標鎖定的穩定性,尤其需要消除交流磁場的影響.實驗中需要精密控制離子所在位置的磁場大小,盡量排除外界環境磁場的擾動.40Ca+實驗中,采用雙層磁屏蔽系統,磁屏蔽因子約為1000.為了實現40Ca+所在位置的磁場精密調節,磁屏蔽內安裝了三對相互垂直的Helmholtz線圈,通過精密調節線圈電流獲得實驗所需的磁場大小.

2.2 光學系統

2.2.1 光電離光學系統

實驗中采用光電離方法實現鈣離子的產生,鈣離子的光電離采用雙光子電離,先采用423 nm激光將40Ca原子從1S0激發到1P1態,然后再利用波長小于390 nm的光將40Ca原子電離.光電離光學系統如圖4所示.423 nm激光通過846 nm激光倍頻獲得;390 nm光由紫外發光二極管(LED)實現.

圖4 離子的產生及冷卻光路圖Fig.4.Schematic diagram of ion loading and laser cooling.

2.2.2 激光冷卻系統

實驗中,采用40Ca+4s2S1/2—4p2P1/2躍遷(波長為397 nm)作為激光冷卻躍遷,40Ca+處于4p2P1/2態時會躍遷到3d2D3/2態(概率約1/16),從而造成激光冷卻停止.因此實驗中采用另外一束866 nm激光將離子從3d2D3/2回泵到4p2P1/2態,從而實現冷卻循環的閉合.

圖5 傳輸腔穩頻實驗方案Fig.5.The 397 nm laser stabilization by a transfer cavity.

冷卻光和回泵光均采用常用的半導體激光器產生.為了實現離子長時間有效的激光冷卻,需要實現對實驗中所用的激光器進行穩頻.由于沒有合適的原子譜線作參考,因此無法采用飽和吸收穩頻的方案.早期實驗中,我們利用鈣的空心陰極燈產生的光電流信號實現397 nm和866 nm激光穩頻[41],但該方法得到的激光長穩并不理想.因此為了進一步降低激光器的長漂,目前實驗中采用傳輸腔穩頻技術,利用穩定的729 nm激光作為參考,實現了397 nm和866 nm激光的鎖定(圖5),長期穩定度優于1 MHz/h[42].

2.2.3 729 nm激光系統

性能優良的鐘躍遷探測激光是實現光頻標光譜探測和頻率鎖定的重要前提.40Ca+鐘躍遷為4s2S1/2—3d2D5/2,對應波長為729 nm.實驗中采用PDH方法將鈦寶石激光器(MBR110,Coherent)的頻率鎖定到超低膨脹材料的參考腔上,實現用了鈣離子鐘躍遷探測的激光器[31].

3 高精度鈣離子光頻標的實現

3.1 超窄線寬鐘躍遷激光器

圖6 (a)兩臺729 nm激光器的拍頻;(b)729 nm激光器的頻率穩定度Fig.6.(a)A 1 Hz linewidth beatnote of two 729 nm lasers;(b)the stability of the 729 nm laser.

近期,我們采用ULE腔作為729 nm鐘躍遷激光器穩頻的參考腔.ULE腔長為10 cm,細度高達200000.ULE腔放置于一臺主動隔振平臺(TS-140,Table Stable)上以隔離震動的影響;為了消除溫度的影響,采用真空系統和雙層溫控系統;為了隔離外界氣流和噪聲的影響,實驗中采用六塊10 mm厚的鋁板組成一個封閉空間,將ULE腔包于其中.實驗中采用兩臺729 nm激光器的拍頻以獲得激光線寬,約為1 Hz(圖6(a)).假定兩臺激光器的線寬相近,單臺激光器線寬約為0.8 Hz.激光器的頻率穩定度在1—100 s的時間內為2×10?15(圖6(b))[34].

由于鐘躍遷激光器性能的提高,加上對磁場系統的進一步控制(更換了屏蔽效果更佳的磁屏蔽),離子鐘躍遷Zeeman譜得到壓窄,通過10次掃描并平均,得到線寬約為4 Hz,比之前的結果提高了近30倍,見圖7.

圖7 729 nm鐘躍遷譜線線寬Fig.7.A 729 nm clock transition of40Ca+with 4 Hz linewidth.

3.2 實現兩臺鈣離子光頻標比對

建立第二套鈣離子囚禁系統,阱體全部采用無磁材料研制,真空系統采用低磁不銹鋼,磁屏蔽系統也已安裝到位.經測試,內部剩磁約在100 nT量級,比第一套好約2個數量級.由于兩臺光頻標比對實驗中,需要固定一臺光頻標的射頻囚禁場頻率,通過改變另外一臺的射頻囚禁場頻率,測量微運動效應.因此,新系統的射頻囚禁場,采用調節可調電容的電容值實現對射頻囚禁頻率的連續調節.在此基礎上用電子倍增型電荷耦合器件(EMCCD)觀察離子成像以及射頻光子關聯技術,對囚禁鈣離子的動力學開展細致的研究,實現囚禁系統的優化,見圖8.通過對兩臺光頻標比對實驗的鎖定參數優化,采用探測脈沖寬度80 ms,鎖定在線寬約為10 Hz的鐘躍遷譜線上,并通過電光調制器(EOM)實現冷卻激光的偏振調制.鐘的穩定度約1× 10?14/萬秒穩定度進入10?17量級[17],見圖9.

圖8 采用EMCCD觀察離子成像Fig.8.The picture captured by an EMCCD.

圖9 40Ca+離子光頻標的穩定度測量Fig.9.The stability of40Ca+optical frequency standard.

3.3 40Ca+光頻標的系統誤差評估

光頻標的測量誤差來源于系統誤差和統計誤差.為此應逐項分析系統誤差來源,構建特定的實驗進行測量和分析.通過合理的設計實驗方案、穩定系統長時間的測量來減小統計不確定度.對于鈣離子光頻標,需要考慮的系統頻移主要來自于離子的運動效應、環境中的電磁干擾(包括鐘躍遷探測時激光引入的噪聲)、黑體輻射效應、引力紅移等.

熱運動會引入離子的二階Doppler頻移及Stark頻移,實驗中根據40Ca+激光冷卻后的宏運動(secular motion)的邊帶載波比,獲得單離子的有效溫度.同時,我們開展了細致的微運動補償實驗:采用兩個阱的比對,一個阱采用“魔幻囚禁場”,同時除了射頻關聯測量,加上了成像測量;細致調節補償極電壓實現微運動減小.同時檢測兩個阱的光頻差;抑制微運動.開展兩套阱相同條件下的溫度的測量,由此確定了黑體輻射效應.兩套離子光頻標的系統頻移和不確定度見表1.其中一臺鈣離子光頻標的頻率不確定度為5.5×10?17,在國際上是繼Hg+(NIST),Al+(NIST),Yb+(PTB/NPL)和Sr+(NRC/NPL)離子后不確定度達到了10?17水平的第5種離子,超越了目前Cs噴泉鐘的不確定度.

表1 鈣離子光頻標的頻率不確定度評估Table 1.Systematic shifts and uncertainties for the evaluations of40Ca+optical frequency standard,all the numbers shown are in millihertz.

4 基于囚禁冷卻40Ca+離子的精密光譜測量

4.1 40Ca+離子鐘躍遷絕對頻率的測量

目前的國際秒定義仍然參考于Cs噴泉鐘,我們實驗室沒有該噴泉鐘,為此基于GPS系統的超高精度遠程光頻絕對值測量方案實現鈣離子4s2S1/2—3d2D5/2躍遷頻率的絕對值測量.GPS系統遠程高精度溯源的測量方案見圖10:本地的光頻直接測量裝置(飛秒光梳系統)參考至本地氫原子鐘(H-Maser),對它進行溯源校準分為兩步進行,首先是將H-Maser通過GPS系統遠程溯源到中國計量科學研究院的UTC(NIM),相應的頻率校準系數通過二者間的時間差的變化率來得到;接下來將UTC(NIM)溯源到國際單位制(SI)秒定義,而相應的頻率校準系數通過查詢國際計量局(BIPM)定期發布的時間公報(Circular T)數據并推算得到.搭建并完善了光頻測量系統,進行了42 d測量,

圖10 40Ca+離子鐘躍遷絕對頻率測量方案Fig.10.The measurement scheme of absolute frequency of40Ca+optical frequency standard.

圖11 40Ca+離子鐘躍遷絕對頻率42次測量結果Fig.11.Frequency measurement of the 4s2S1/2–3d2D5/2transition of40Ca+optical frequency standard(running 42 times).

表2 鈣離子光頻標光頻躍遷絕對頻率測量結果Table 2.Uncertainty budget for the absolute frequency measurements between November 2014 and January 2015.

其中參考氫鐘獲得的測量結果見圖11,參考到SI秒之后的光頻測量值見表2.測得光頻躍遷為:411042129776401.7(1.1)Hz.頻率測量結果被BIPM的國際時間頻率咨詢委員會會議(CCTF20-2015)采納,更新了40Ca+離子鐘躍遷頻率的推薦值[43].

4.2 魔幻波長測量

魔幻波長是指在特定波長的激光作用下,原子/離子/分子上下兩個能級具有相同的偶極極化率,激光所引入的ac Stark頻移為零時對應的波長.魔幻波長在量子態操控以及精密光譜方面具有廣泛的應用,基于魔幻波長發展起來的光晶格原子頻標是原子光頻標的一個重要發展方向.

在40Ca+離子光頻標鎖定的情況下,引入另外一束激光,測量該激光造成的40Ca+離子鐘躍遷的ac Stark效應,當ac Stark效應為零時,引入激光的波長即為40Ca+離子光頻標鐘躍遷對應的魔幻波長,利用該魔幻波長激光實現離子的全光囚禁,可以消除射頻囚禁中由于離子的附加微運動造成的頻移.采用以上實驗方案,我們測量了40Ca+離子鐘躍遷對應的魔幻波長(圖12),并分析了系統誤差(表3).測量結果為3d2D5/2態|m|=1/2的魔幻波長λ|mj|=1/2=395.7992(7)nm,3d2D5/2態|m|=3/2的魔幻波長λ|mj|=3/2=395.7990(7)nm,與理論計算值相符合[44].基于此魔幻波長,得到4s2S1/2—4p2P1/2和4s2S1/2—4p2P3/2躍遷的振子強度比為2.009(4),不確定度為2.0×10?3,為原子精細結構的研究提供了實驗依據.同時提出實現全光(魔幻波長)的囚禁多離子的體系以提高囚禁離子光頻標的穩定度[35].

圖12 鈣離子光頻標光頻躍遷魔幻波長測量方案Fig.12.Schematic diagram of the magic wavelength measurement setup.

表3 魔幻波長測量的不確定度分析Table 3.The uncertainty budget of the magic wavelength measurement.

4.3 3d2D3/2和3d2D5/2態壽命測量

到目前為止3d2D3/2態壽命很少有實驗測量,新近測量的單個鈣離子的壽命為1.176(11)s與理論計算結果1.196(10)s[40]不符,我們用量子躍遷測量囚禁冷卻于Paul阱中的單個40Ca+離子,采用有效的態制備和讀出時序,并開展系統誤差(866 nm激光的光強、同本底殘余氣體的碰撞、離子加熱和統計誤差等)的分析,通過采用對離子狀態時時修正的方法,精確測得其壽命為1.195(8)s,該結果與理論計算結果[40]一致.

我們采用高效量子態探測方法以及高精度高同步脈沖時序,有效測量囚禁在Paul阱中的單個40Ca+離子的躍遷譜線,獲得了鈣離子3d2D5/2態壽命,結果為1.174(10)s[37].在此基礎上,通過增加測量的樣本數減小統計誤差,同時系統地分析了諸如866 nm激光功率、同殘余本底氣體碰撞以及離子加熱和統計誤差等,并對激光成分不純等問題進行改進,進一步減小了測量的系統誤差,測得了3d2D5/2態的壽命為1.1650(27)s[38],該結果與新近在線形離子阱的結果1.168(7)s[39]和1.168(9)s[40]一致. 結合分支比的測量,得到4s2S1/2—3d2D5/2躍遷的四極躍遷矩陣元為

5 總結與展望

近年來,我們采用新的ULE腔系統,通過細致的溫度、振動以及光學控制,實現了729 nm鐘躍遷激光器1—100 s的頻率穩定度均優于2×10?15;開展了兩臺光頻標的比對實驗,通過對外場和環境效應的控制及克服,特別是囚禁離子微運動的抑制,將單個鈣離子光頻標的不確定度降低至5.5×10?17;20000 s穩定度達到7×10?17;基于高精度鈣離子光頻標平臺,進行了相關精密測量的工作,包括:基于GPS系統的超高精度遠程光頻絕對值測量方案,再次測量了鈣離子的光頻躍遷絕對值;精確測量了鈣離子的鐘躍遷魔幻波長和亞穩態壽命.

光頻標的研究是對精密極限的挑戰.我們一是發展更高精度的鈣離子光頻標:目前限制鈣光頻標精確度的主要根源,在于囚禁離子運動效應、黑體輻射效應和伺服系統誤差等.需要考慮更有效的冷卻方法、黑體輻射效應、量子投影噪聲、廣義相對論效應和重力效應等.同時研究突破限制的激光線寬的機理,進一步減小激光線寬,在此基礎上,研制出不確定為10?18的鈣離子光頻標.

單離子光頻標和光晶格原子光頻標均發展很快,能否結合各自的優點,開展新型光頻標的研究;探索如何達到和超越標準量子極限.

同時,應開展高精度頻標的應用研究:通過光頻網的傳輸比對,實現光頻的比值測量,給出更高精度的光頻測量值,使我國在國際單位制秒的重新定義上做出我們的貢獻;利用高精度頻標和時頻傳遞網技術,實現基于時間頻率的基本物理定律檢驗和基本物理常數測量,開展重力梯度和引力效應的細致探索;光頻標駕馭微波頻標研制出性能最好的守時系統;為建立更高性能的時頻系統奠定基礎;實現空間光頻標,為未來的全球定位系統奠定基礎.

作者感謝研究組的學生劉培亮、邊武、邵虎、宋紅芳、王淼、曾孟彥、張寶林、張華青等的努力工作,朱熙文、黃貴龍、李交美、黃學人、郭彬、范浩權、劉曲、曹健、歐保全、屈萬成、舒華林、朱艷舞和張志飛的早期工作以及張煒、趙研英和魏志義的光頻測量的早期合作;感謝史庭云、唐麗艷、唐永波、馬龍生、李天初、梁坤、J.Mitroy、B.Sahoo、李瑛和陳李生的合作;感謝葉軍、K.Matsubara、P.Gill、J.Bergquist、王義遒、葉朝輝、羅俊、王育竹、李家明、詹明生、方占軍、嚴宗朝和李朝紅等的討論和建議.