鍶原子光晶格鐘?

林弋戈1)2) 方占軍1)2)?

1)(中國計量科學研究院,北京 100029)

2)(國家時間頻率計量中心,北京 100029)

1 引 言

20世紀30年代,拉比(I.I.Rabi)在磁共振方面的工作,使得原子鐘的建立成為可能.拉比于1945年提出用原子束磁共振來計時的建議.1949年,美國國家標準局NBS(美國國家標準技術研究院NIST的前身)研制成功了氨分子鐘[1],這是世界上第一臺原子鐘.1955年,英國國家物理實驗室NPL建成了世界上第一臺銫原子鐘[2],人類計時的能力得到了很大的提高.國際計量大會CGPM 在1967年把國際單位制SI時間單位秒的定義從基于天文觀測變更為基于銫原子躍遷,銫原子鐘成為復現秒定義的基準鐘.

隨著激光的發明,鎖定到原子分子譜線的激光頻率標準也很快出現.基于原子分子吸收譜線的激光頻率標準也曾被稱為光頻原子鐘(簡稱光鐘)[3].隨著離子阱囚禁技術和激光冷卻技術的出現,原子鐘的研究中迅速采用了這些技術,在微波頻段很快就實現了高準確度的銫原子噴泉鐘[4],逐漸把原子鐘的不確定度推進到10?16量級[5].

基于囚禁離子和激光冷卻原子的光學頻率標準也已被提出[6,7],相關的理論和實驗研究[8,9]為建立高準確度的光頻原子鐘打下了堅實的技術基礎.由于銫原子頻率基準是基于微波躍遷的,光學頻率標準的絕對頻率需要溯源到微波頻率基準.在很長一段時間內,受光頻到微波頻率轉換諧波光頻鏈技術復雜度的限制[10?12],光學頻率標準的頻率溯源非常困難.

20世紀90年代,飛秒光學頻率梳的出現[13],使得光學頻率與微波頻率的鏈接變得簡便,光學頻率標準得到了快速的發展.基于離子囚禁的光頻原子鐘最先取得了優于微波原子鐘的結果[14].2010年,基于Al+離子的量子邏輯光鐘的不確定度率先進入10?18量級[15].基于激光冷卻中性原子的光鐘缺乏Lamb-Dicke囚禁技術,存在剩余多普勒效應造成的鐘躍遷譜線展寬和頻移[16,17].2003年,日本東京大學的Katori教授等[18]提出了利用“魔術波長”光晶格建立原子鐘的建議,在引入遠離共振的強光場對原子進行Lamb-Dicke囚禁的同時,卻不引入鐘躍遷的一階交流斯塔克頻移,使得中性原子光鐘的準確度得到了很大的提升.中性原子光鐘由于同時囚禁和探測成千上萬個原子,因此穩定度相比單離子光鐘更好[19].2010年,美國國家技術標準局(NIST)基于29 cm長參考腔的鐿原子光晶格鐘探測激光系統的建立[20],把中性原子光鐘的穩定度首次推進到了10?18量級[21].2014年,NIST與科羅拉多大學聯合實驗室JILA的科學家通過準確測量原子的環境溫度,大大降低了黑體輻射頻移的測量不準確度,把鍶原子光晶格鐘的不確定度推進到了6.4×10?18[22].2015年,JILA通過更精確地控制黑體輻射頻移、磁場的塞曼頻移、晶格激光的斯塔克頻移等,使得鍶原子光晶格鐘的不確定度達到了2.1×10?18[23].2017年,JILA進行了三維光晶格囚禁量子簡并費米氣體的鍶原子光鐘實驗[24],進一步減小了原子碰撞頻移,解決了鍶光鐘穩定度和準確度之間互相矛盾的問題,把同一套鍶光鐘物理裝置內位于光晶格中不同區域的原子樣品之間頻差的穩定度,在1 h平均時間內推進到了5×10?19.鍶原子光晶格鐘超越了銫原子噴泉鐘、離子阱囚禁光鐘,成為目前國際上最穩定、最準確的原子鐘.

2005年,中國科學院武漢物理與數學研究所、中國計量科學研究院、中國科學院國家授時中心在同一個項目支持下同時開始光晶格鐘的預研,其中中國科學院武漢物理與數學研究所開展了鐿原子光晶格鐘的研究,中國計量科學研究院和中國科學院國家授時中心開展了鍶原子光晶格鐘的研究.之后,華東師范大學開展了鐿原子光晶格鐘的研究,中國科學院上海精密光學機械研究所開展了汞原子光晶格鐘的研究.2015年,中國計量科學研究院實現了鍶原子光晶格鐘的首次評定和絕對頻率測量,總不確定度達到了2.3×10?16,絕對頻率測量不確定度3.4×10?15,得到了國內光晶格鐘評定和絕對頻率測量的第一個結果[25].2018年,華東師范大學的鐿原子光晶格鐘發表了其首次評定結果,不確定度達到了1.7×10?16[26],并準備開展絕對頻率測量.中國科學院武漢物理與數學研究所[27]和中國科學院國家授時中心[28]分別實現了光晶格鐘的閉環鎖定,中國科學院上海精密光學機械研究所探測得到了汞原子光晶格鐘的鐘躍遷譜線[29].

本文的內容集中在鍶原子光晶格鐘,介紹其組成部分、關鍵技術、精密光譜實驗、閉環鎖定、系統頻移評定、絕對頻率測量和應用及發展方向等.

2 原子鐘的組成部分

目前,常見的原子鐘由三部分組成：本地振蕩器、量子參考體系和鎖定系統.原子鐘利用本地振蕩器產生短期穩定度優良的頻率信號(這個頻率信號可以是微波也可以是激光),利用原子、離子或者分子的量子躍遷作為量子參考,通過本地振蕩器與量子參考體系作用,得到本地振蕩器頻率與量子參考體系譜線躍遷頻率的偏差,通過鎖定系統建立負反饋機制,修正本地振蕩器的頻率,達到與量子參考體系譜線躍遷頻率一致的目的.鍶原子光晶格鐘是一種光頻原子鐘,其結構見圖1.

圖1 鍶原子光晶格鐘是由超穩激光系統、光晶格囚禁的鍶原子和鎖定系統組成,鍶光鐘輸出的頻率需要通過光纖傳遞系統和飛秒光學頻率梳進行空間和光譜傳遞Fig.1.A Sr optical lattice clock consists of an ultrastable laser,Sr atoms trapped inside an optical lattice,and a locking system.Its optical frequency output is delivered to remote sites through optical fibers,and converted to other frequencies by optical frequency combs.

鍶光鐘的本地振蕩器是一套超穩激光系統,量子參考體系是囚禁于光晶格內的鍶原子,鎖定系統是通過測量鍶原子的歸一化躍遷幾率得到頻率誤差信號,建立數字比例積分微分(proportionalintegral-derivative,PID)控制系統把超穩激光系統的輸出頻率鎖定到鍶原子的鐘躍遷譜線上.鍶原子光鐘的輸出是鎖定到鍶原子鐘躍遷后的超穩激光頻率.為了能夠應用這個激光頻率對其他頻率進行測量,往往需要利用飛秒光學頻率梳作為齒輪,進行頻率變換.為了把光鐘輸出的頻率信號進行空間上的傳送,則需要建立主動相位噪聲抑制的光纖傳遞系統來進行無準確度損失的傳遞.

3 本地振蕩器

原子鐘利用品質因數Q非常高的躍遷譜線作為參考來實現高穩定度和高準確度.為了能夠探測得到盡可能高的躍遷譜線Q值,要求本地振蕩器的相干性好,短期頻率穩定度高.鍶原子光晶格鐘工作在光學頻率,選擇了激光作為其本地振蕩器的振蕩源.為了進一步提高激光的相干性,從激光誕生開始,激光穩頻工作就伴隨著激光技術同步發展[30,31].

1983年,Drever和Hall等[9]把微波頻率鎖定中的調制解調技術應用到激光穩頻當中,建立了Pound-Dever-Hall(PDH)穩頻方法,使得激光頻率可以通過寬帶的伺服系統鎖定到光學參考腔上,大大提高了激光系統的短期穩定度[32].對PDH穩頻相關的電光調制器(electro-optic modulator)剩余幅度調制(residual amplitude modulation)噪聲問題進行研究[33,34],為光鐘本地振蕩器的建立打下了基礎[35,36].1999年,美國NIST的汞離子光鐘團隊通過復雜的振動隔離機構,把一臺染料激光器的頻率鎖定到了一個24 cm的參考腔上,率先實現了亞Hz量級的鐘激光系統[37].

3.1 基于超穩腔的穩頻技術

PDH方法能夠通過快速的伺服實現很大的增益,把激光的頻率緊密鎖定到參考腔的腔長上.參考腔腔長的穩定性決定了最終激光能夠達到的穩定度.參考腔的腔長受溫度、振動、氣壓等多種因素的影響,在建立的過程中需要盡量減小這些因素的影響.

參考腔是由腔體和反射鏡組成.腔體決定了參考腔的腔長,因此腔體的穩定性對PDH鎖定的穩定度起關鍵作用.為了減小腔體長度隨溫度的變化,腔體往往由熱膨脹系數比較小的材料制作.超穩腔的腔體一般都采用超低膨脹(ultra low expansion,ULE)玻璃材料,其熱膨脹系數比常見的熔融石英低至少一個數量級.選擇ULE還有一個重要的原因是,ULE材料的熱膨脹系數在室溫附近有一個過零點[38,39],在這個過零點的溫度下,超穩腔腔長對溫度的變化非常不敏感.反射鏡通過光膠(optical contact)的方式固定在腔體的兩端,構成光學諧振腔,諧振腔的精細度主要由反射鏡的反射率決定.為了得到高的Q值,超穩腔采用了反射率超過99.999%的超低損耗反射鏡組成,精細度甚至超過了106[40].

反射鏡之間的空氣折射率對激光波長有直接的影響.因此通過建立真空系統,把超穩腔放置在高真空環境中,減小氣壓變化造成的折射率變化對激光頻率穩定性的影響,同時能夠隔離音頻噪聲對超穩腔的影響.為了進一步提高腔長的穩定度,需要對超穩腔進行高精度的控溫,減小由于熱膨脹造成的腔長變化.真空能夠減小腔和外界的熱傳導,有利于高精度的溫度控制.在真空內,往往還放置熱屏蔽層[41],提高溫度的均勻性.為了進一步提高溫度穩定性,JILA的超穩腔系統還采用了雙層真空結構[42].

振動也會引起腔長的變化,進而降低超穩激光的穩定度.通常認為剛度很好的玻璃腔體,會由于支撐位置的不同而造成不同的變形,這樣的變形對于10?15量級的激光穩頻來說影響是非常大的.腔的支撐結構會影響腔長對振動噪聲的敏感度.一直以來,參考腔都是水平放置的,2005年,JILA提出了垂直支撐形式的參考腔[43],通過在腔體對稱位置垂直支撐的方式減小了振動敏感度.之后,有限元分析( finite element analysis)方法被引入到參考腔及其支撐結構的設計中[44,45],對支撐結構進行了優化,并且對超穩腔腔體形狀進行了特別設計[46?49],減小了垂直和水平支撐時超穩腔腔長對振動噪聲的敏感度,超穩激光的性能得到了很大的提高,整體進入了亞赫茲量級.

國內的超穩腔穩頻技術是伴隨著光鐘的研究而同步發展的.中國計量科學研究院和中國科學院武漢物理與數學研究所較早開展了超穩腔振動敏感度的研究,利用有限元分析工具優化超穩腔的支撐結構[44,50].國內最早利用商品化的超穩腔自主實現1 Hz線寬激光穩頻的是華東師范大學的超穩激光團隊[51].

3.2 超穩腔的熱噪聲

對超穩腔穩定度極限的探索一直在進行中,引力波測量團隊首先注意到了反射鏡介質鍍膜的熱噪聲問題[52].超穩腔穩定度的極限是受超穩腔腔體、反射鏡基底和反射鏡鍍膜的熱噪聲限制的[53?55].腔體熱噪聲表示為

反射鏡熱噪聲表示為

其中kB為玻爾茲曼常數,T為溫度,R為腔體半徑,Espacer和Esub分別為腔體和鏡片基底材料的楊氏模量,L為腔體長度,σ為泊松系數,ω0為反射鏡上激光光束半徑;?spacer,?coat和?sub分別為腔體、反射鏡鍍膜和反射鏡基底材料的機械損耗.從(1)和(2)式得到：

1)反射鏡基底材料采用機械損耗?較大的ULE時,根據漲落耗散定理,對反射鏡的熱噪聲貢獻較大,為了降低這個熱噪聲極限,應采用熔融石英等機械損耗低的材料來作為反射鏡的基底;

2)單晶硅材料具有較低的機械損耗,熱噪聲比傳統ULE玻璃材料低;具有高的楊氏模量,因此有利于抑制振動的影響;穩定的晶格結構使得腔體老化造成的長期漂移也比傳統ULE玻璃材料低;單晶硅的熱膨脹系數在低溫下存在零膨脹溫度,降低超穩腔的溫度也會減小熱噪聲,因此單晶硅是制作超穩腔腔體的優質材料;由于單晶硅材料在鍶原子躍遷波長698 nm不透明,用單晶硅材料制作的反射鏡基底限制了硅腔的工作波長范圍為近紅外波段,需要通過光纖光學頻率梳進行頻率轉換[56],或者采用1397 nm激光倍頻技術[57],才能應用到鍶原子光晶格鐘上;

3)由于腔熱噪聲對腔穩定度的影響隨著腔長的增大而減小,因此可以通過增大腔長來提高腔的相對穩定度;NIST的鐿原子光晶格鐘團隊首先建立了基于29 cm參考腔的鐘躍遷探測激光,使超穩鐘激光的穩定度進入到10?16量級[20].JILA、東京大學、中國計量科學研究院的團隊基于30—40 cm超穩腔建立了鍶原子光晶格鐘的鐘激光系統[57?59],秒級平均時間的穩定度都進入到10?16量級.為了分析這種超穩激光的性能,JILA團隊還研究了利用光晶格里囚禁的鍶原子來測量超穩激光的線寬和穩定度[60].德國物理研究院(PTB)的鍶原子光晶格鐘團隊基于48 cm超穩腔建立了短期穩定度達到8×10?17的鐘躍遷探測激光系統[61].

國內的華東師范大學、中國科學院武漢物理與數學研究所、華中科技大學等也開展了基于長參考腔的超穩激光研究.國內大多數單位的長參考腔都是從美國的Advanced Thin Films公司購買的,有的單位還購買了國外整套商品化的長腔超穩激光系統.國內機構在超穩激光研究方面積累較少,從頭研制超穩激光的各個技術需要耗費較長的時間,往往也不是一個單位的力量可以全部攻克的,從經濟和時效的角度出發,國內的光頻標研究團隊更多地選擇了購買國外公司的超穩腔產品.雖然這是國際上大多數光頻標研究團隊通常采用的方式,但這無助于推動國內超低損耗鍍膜技術的提高和超低膨脹材料的研制.

在實驗室內,通常采用光纖把超穩激光傳遞到量子參考體系,而光纖傳遞會引入相位噪聲.因此對于10?15量級或更穩定的激光,即使在實驗室內進行短距離的傳遞,也需要采用光纖噪聲主動伺服系統[62,63],來消除光纖引入的相位噪聲,使得超穩激光的相干性能夠傳遞到量子參考體系.這部分內容將在鍶光鐘應用部分詳細介紹.

4 量子參考體系

原子鐘的極限性能由原子鐘的量子參考體系決定.原子鐘的穩定性可以用量子投影噪聲來表示為[19,64]

其中τ為總的測量時間,Tc為原子鐘循環運行的鐘周期,Nat是作為量子參考的粒子總數;品質因數Q= ν0/?ν,ν0為量子躍遷的中心頻率,?ν為量子躍遷的線寬.從(3)式可以看出,光鐘的中心頻率ν0為幾百THz,相對于中心頻率在GHz量級的微波原子鐘,中心頻率提升了4—5個數量級,在同樣的測量時間內,有更低的量子投影噪聲極限.

4.1 選用鍶作為量子參考的原因

在選擇量子參考體系時,并不只是躍遷中心頻率越高越好,還需要考慮其他的因素.

首先除了中心頻率要高以外,還要保證躍遷頻率不易受到外界環境的影響,也就是?ν也要小,才能保證原子鐘系統頻移的不確定度小.此外還要有前面提到的性能優良的本地振蕩器,也就是相干性、方向性非常好的光源來進行光譜探測.目前由于在比紫外更短的波段沒有優良的相干光源,限制了光鐘中心頻率的進一步提高.另外,光鐘需要與現有的微波頻率標準進行比對和傳遞,需要必要的比對手段連接相應的波段.這也使得在2000年前后飛秒光梳的出現[12,65,66],大大降低了光頻和微波頻率鏈接的難度,促進了光鐘的快速發展.比紫外波長更短的頻段的光鐘需要有對應波長的紫外光梳來連接目前的微波頻率基準[67,68],這也限制了光鐘頻率的進一步提高.

鍶原子作為優良的量子參考體系有著幾個優點：1)其鐘躍遷的中心頻率為429 THz,而自然線寬只有1 mHz[69],因此實驗可得到的躍遷譜線的品質因數有可能達到1018量級;2)鍶原子的能級結構非常適合激光冷卻[7,70],來降低原子的運動速度進而減小多普勒效應的影響;3)存在一個“魔術波長”的光晶格頻率,使得鍶原子鐘躍遷基態和激發態的斯塔克頻移相等,消除了晶格光一階斯塔克光頻移的影響[18,71],而高階的光頻移不會在10?18量級限制光鐘的不確定度[72],并把原子囚禁在Lamb-Dicke區[73].采用光晶格囚禁的方法,能夠進一步消除多普勒效應和光子反沖效應等運動效應的影響,并且能夠利用本地振蕩器對鍶原子進行長時間的探測,消除探測脈沖時間造成的光譜線寬傅里葉極限的影響.

用來作為光晶格鐘量子參考的元素常見的還有鐿原子和汞原子.在光晶格鐘剛開始研究的階段,除了一級冷卻激光器需要采用半導體激光倍頻技術產生以外,鍶原子光晶格鐘所需的多個波長的激光均可以通過半導體激光器實現,因此在實現成本上和方便程度上,鍶原子具有優勢.鐿原子光晶格鐘所需的激光波長整體上比鍶原子所需的波長偏向短波,最初研制的時候,有的激光需要通過倍頻或和頻產生,實現起來相對麻煩一些.但是隨著激光技術的發展,目前在激光器的實現難度上,鐿原子相對鍶原子已經沒有明顯劣勢.鐿原子光晶格鐘在室溫下黑體輻射頻移比鍶原子低約一倍[74],這是其優點.汞原子光晶格鐘的冷卻激光和鐘躍遷探測激光在紫外波段[75,76],實現難度高,但是其室溫黑體輻射頻移比鐿原子低一個數量級,黑體輻射頻移的不確定度可能達到更低的水平.

鍶原子有多種同位素,用來做光鐘的同位素有87Sr和88Sr.其中88Sr是玻色子,在87Sr中由于核自旋超精細結構混疊而可以微弱偶極激發的1S0→3P0躍遷,在88Sr里是完全禁戒的.為了能夠用88Sr的1S0→3P0躍遷建立原子鐘,可以采用相干布居數囚禁[77]來利用這個躍遷,或者用磁致躍遷光譜法[78?80]或者附加晶格光行波場的方法[81]來實現態混疊而進行偶極激發.有多個團隊已經采用88Sr實現了鍶原子光晶格鐘[82?84].由于采用附加場產生的混疊效應比較弱,需要采用大磁場或強光場來實現有效的混疊,同時需要較強的鐘躍遷激光激發原子而得到有效的1S0→3P0躍遷拉比頻率,因此相應的系統頻移不容易控制.原來進行88Sr研究的小組多轉向研究87Sr作為量子參考.本文重點介紹基于87Sr原子的鍶原子光晶格鐘,但是這并不意味著88Sr就沒有潛力做到更高的不確定度指標[85,86].

4.2 量子參考體系的制備

Sr原子的能級結構簡圖見圖2.

圖2 鍶原子的能級簡圖,其中γ表示躍遷譜線的自然線寬Fig.2.Partial level structure of the Strontium atom.γ is the natural linewidth of the transition.

鍶原子光晶格鐘量子參考體系的制備包括一級激光冷卻、二級激光冷卻、光晶格裝載、自旋極化等過程.鍶原子光鐘運行的時序圖見圖3.

圖3 鍶原子光晶格鐘運行時序圖 鍶原子光晶格鐘的運行是按照一定的時序循環進行的,一個鐘運行周期包含一級激光冷卻、二級激光冷卻、自旋態極化、拉比激發、躍遷幾率探測和鎖定幾個階段Fig.3.Time sequence of the strontium optical lattice clock.The operation of the Strontium optical lattice clock is controlled by a certain time sequence.A single clock operation cycle includes first stage laser cooling,second stage laser cooling,spin polarization,Rabi excitation,transition probability detection and locking.

4.2.1 一級激光冷卻

鍶原子的1S0→1P1躍遷的自然線寬32 MHz,躍遷波長為461 nm.鍶原子在原子爐里被加熱到幾百攝氏度,從準直爐嘴噴出.在進入塞曼減速器之前,往往還會通過1S0→1P1躍遷二維光學黏膠對原子進行橫向冷卻,進一步減小原子束的發散角.原子從二維光學黏膠冷卻區出來之后,進入塞曼減速器[87].塞曼減速同樣利用了1S0→1P1躍遷,激光頻率失諧與磁場強度互相配合,來實現原子的連續減速.塞曼減速器的磁場的產生方式有多種,其中采用通電線圈實現的塞曼減速磁場有傳統式的[88]、單電流自旋反轉式的[89]、多線圈多電流式的[90],還有采用橫向永磁鐵產生[91]和縱向永磁鐵產生[92]多種形式.經過塞曼減速器之后,鍶原子的速度被減小到50 m/s甚至更低,進入到一級激光冷卻磁光阱(藍MOT)的俘獲范圍.

由于1S0→1P1躍遷的自然線寬32 MHz,因此需要采用較大的電流(～100 A)來驅動反赫姆霍茲線圈產生需要的磁場梯度來俘獲減速后的原子,往往需要采用特殊設計的通水銅管來設計反赫姆霍茲線圈[93].藍MOT冷卻的多普勒極限溫度小于1 mK,能夠提供很強的冷卻能力把原子溫度快速冷卻到mK量級.但是這個冷卻的能級并不是完全閉合的,1P1會通過1D2能級泄漏到3P2.3P2是亞穩態,原子在這個態上無法繼續冷卻,因此需要采用679 nm和707 nm兩個波長的重泵浦激光,把鍶原子泵浦到3P1態,通過自發輻射回到1S0,重新進入冷卻循環.

4.2.2 二級激光冷卻

在藍MOT結束之后,采用1S0(F=9/2)→3P1(F′=11/2)這個689 nm互組躍遷對原子進行進一步冷卻,被稱為二級激光冷卻(紅MOT).1S0→3P1躍遷的自然線寬為7.5 kHz,冷卻的多普勒極限約200 nK.但是由于這個躍遷的自然線寬很窄,激光冷卻的極限為光子反沖極限,約為500 nK.采用這個躍遷進行激光冷卻可以比較容易的把鍶原子冷卻到μK量級.由于躍遷的自然線寬很窄,遠低于用于激光冷卻的689 nm外腔半導體激光器的線寬,因此需要采用PDH方法,把激光器的頻率鎖定到參考腔上,把線寬壓縮到優于1 kHz,才能夠用于二級激光冷卻[94].如果參考腔的頻率漂移不理想,還需要對二級冷卻激光進行絕對頻率鎖定.需要制備鍶原子蒸汽吸收室,把線寬壓窄后的激光頻率再鎖定到鍶原子1S0→3P1躍遷上[94?96].對于87Sr原子來說,基態1S0只有核自旋,其在MOT磁場中的塞曼頻移表示為[97]

其中ν(x)為塞曼頻移,B(x)為與位置相關的磁場強度,μg和μe為基態和激發態的原子磁矩.由于87Sr原子基態和激發態的朗德因子g差別較大,原子在MOT磁場中的塞曼頻移不僅僅與其在磁場中的位置有關,而且與原子所處的磁子能級mF有很大的關系.這使得87Sr原子的紅MOT冷卻與堿金屬原子的激光冷卻有很大的不同.原子在MOT中心的某一側向MOT外運動時,既可以吸收σ+的光子躍遷到mF+1,也可以吸收σ?的光子躍遷到mF?1,原子受到指向MOT中心的恢復力是由Clebsch-Gordan系數決定的兩個躍遷幾率不同造成的[97].而當原子處于另外一些mF磁子能級時,可能對σ+和σ?的光子均不吸收,從而直接脫離MOT.為了能夠對87Sr原子進行有效的紅MOT冷卻,采用了一束1S0(F=9/2)→3P1(F′=9/2)的勻化光,使原子在各磁子能級間快速勻化,原子在移出MOT區域之前能有機會分布到受恢復力的磁子能級,實現穩定的激光冷卻.

由于二級激光冷卻躍遷的自然線寬窄,因此能夠俘獲的原子的運動速度范圍也非常窄,為了能夠實現高效率的把原子從一級激光冷卻藍MOT轉移到二級激光冷卻紅MOT,需要采用激光頻率與磁場時序配合的方式來實現兩級激光冷卻之間的切換.

鍶原子冷卻實驗的時序見圖3.在一級激光冷卻結束時,鍶原子的溫度被冷卻到了mK量級.此時689 nm激光的線寬已經被壓窄到了優于1 kHz,無法俘獲mK溫度下按速度分布的所有原子.因此在一級激光冷卻結束打開689 nm二級冷卻激光的同時,采用聲光調制器(AOM)對689 nm激光進行寬帶調制[96,98],調制頻率為30—50 kHz,調制展寬的范圍為4—6 MHz,與藍MOT冷卻的原子運動速度范圍進行匹配,并采用較低的磁場,對原子進行寬帶冷卻.在寬帶冷卻幾十毫秒之后,原子的溫度降低,緩慢升高MOT磁場梯度,壓縮MOT原子云的體積,繼續降低原子的溫度.當原子的溫度達到10μK左右時,能夠被單頻窄線寬冷卻激光俘獲.此時關閉689 nm激光的AOM寬帶調制,降低689 nm激光的功率,并減小激光頻率失諧,進行單頻窄線寬激光冷卻.再經過幾十毫秒,原子的溫度被冷卻到1—3μK.

4.2.3 光晶格光譜

在原子溫度被冷卻到μK量級之后,就可以把原子裝載進光晶格里.光晶格囚禁對原子的外部自由度和內部自由度進行了解耦,大大減小了由于原子運動效應造成的鐘躍遷譜線展寬和頻移,這樣的運動效應包括多普勒效應和光子反沖效應.對于沒有光晶格囚禁的原子進行拉比激發探測時,探測得到的原子躍遷譜線線寬往往由原子熱運動的多普勒展寬決定.即使在鍶原子溫度被冷卻到μK量級,這樣的展寬也在幾十kHz量級,限制了實驗中得到的譜線品質因數Q的提升.在早期的激光冷卻鈣原子光鐘里,剩余一階多普勒頻移是其最大的不確定度來源之一[99],總不確定度在10?14量級,還沒有達到同期研制的基于銫原子微波躍遷的噴泉鐘10?16的水平[5].在有一維光晶格的情況下,原子被囚禁在簡諧勢阱中,原子的運動具有分立的外部振動能態.原子從基態躍遷到激發態時,既包含內部能態的躍遷,也包含外部能態的躍遷.囚禁在晶格內的原子躍遷示意如圖4.

圖4 囚禁在光晶格內的鍶原子躍遷示意圖Fig.4. Excitation schem of the strontium atom trapped in the optical lattice.

定義Lamb-Dicke參數[100]

其中kz為鐘躍遷探測激光的波矢,z0為原子在光晶格內縱向特征振蕩長度,νrecoil為光子反沖頻率,νz為光晶格內原子的縱向囚禁頻率.在光晶格中,原子處于基態時,其外部振動態為n,則原子躍遷到激發態時,可能同時產生外部振動態的變化.在強光晶格囚禁下,ηz?1,原子被囚禁在Lamb-Dicke區,典型的躍遷光譜如圖5所示.

圖5 鍶原子光晶格囚禁邊帶可分辨的躍遷光譜,Tz(Tr)表示沿光晶格軸向(徑向)的原子溫度Fig.5.Resolved sideband spectroscopy of strongtium in the optical lattice.Tz(Tr)is the atomic temperature in the longitudinal(radial)direction of the lattice.

圖5中,中心的譜線結構為?n=0的躍遷,被稱為載波;左側的躍遷為?n=?1躍遷(紅邊帶),右側的躍遷為?n=+1(藍邊帶),這樣的譜線被稱為邊帶可分辨的鐘躍遷譜線.如果原子被冷卻并被囚禁到外部能態的基態時,此時激發原子躍遷時不存在外部能態?n=?1的躍遷,紅邊帶會被抑制.利用紅藍邊帶的面積比可以得到原子沿晶格方向的溫度信息,通過對藍邊帶的數據進行擬合,可以得到原子的徑向溫度等信息[101].

原子被囚禁在Lamb-Dicke區,其運動被限制在比波長還小的空間范圍內,并且阱的空間位置固定,因此可以用鐘躍遷探測激光進行長時間的探測,來減小由于探測脈沖時間短造成的傅里葉極限線寬寬的問題,把原子躍遷線寬減小到赫茲或亞赫茲量級[20,100,102].在沒有采用光晶格囚禁技術的銫原子鐘研制中,由于沒有光晶格囚禁來固定原子進行長時間的探測,采用了讓原子云上拋下落形成原子噴泉的方式進行探測,利用多脈沖激發的拉姆塞技術,延長原子自由演化的時間來提高光譜測量的分辨率.在光鐘研究中,本地振蕩器的秒穩定度已經達到10?17量級[103],相干時間達到幾十秒,光晶格囚禁技術為充分利用本地振蕩器的相干性提供了技術保障,使得對原子的探測時間的傅里葉極限不再是限制光譜分辨率的因素.

但是光晶格的引入帶來了額外的光場,不可避免地會帶來斯塔克效應而產生原子能級移動,對原子的躍遷頻率產生影響.幸運的是,對于鍶原子來說,存在一個特殊的外部光晶格激光頻率,使得鍶原子基態和激發態的斯塔克頻移相等[18,104].在這個外部光場頻率下,鍶原子鐘躍遷頻率的一階斯塔克頻移被消除,這個頻率被稱為“魔術波長”[71].同時,鐘躍遷頻率對光晶格激光頻率的敏感度很低,只需要把晶格激光頻率控制在1 MHz(相對穩定度約10?9量級),就可以把斯塔克頻移控制在1 mHz,在10?18量級上不會影響鍶光鐘頻率的不確定度.

對圖5中的載波譜線進行更高分辨率的光譜探測時,能夠得到鍶原子由于核自旋超精細結構形成的10個塞曼子能級躍遷譜線[105],這些譜線在地磁場下產生了分裂.這些譜線之間的間隔跟磁場有關,敏感度大約為109 Hz/Gauss[100,106,107],因此可以被用作磁場傳感器,來測量光晶格囚禁勢阱中的磁場,通過磁場補償線圈,把光晶格中的磁場補償到零.補償過程：采用80 ms的698 nm鐘躍遷探測脈沖來探測原子,掃描躍遷譜線并計算躍遷線寬,輪流調整3個方向的磁場補償線圈的電流,使得10個塞曼譜線逐漸靠近并重合.如果能夠得到10 Hz的簡并譜線寬,這個線寬達到了探測脈沖的傅里葉極限,意味著磁場被補償到接近于零.

但是在簡并的情況下,原子躍遷譜線的線寬和對比度仍然不夠好,躍遷的拉比頻率與mF相關.為了能夠繼續提高躍遷譜線的Q值和信噪比,采用了自旋極化的方法.在地磁場已經被補償的情況下,增加一個已知強度的偏置磁場,磁場方向與698 nm鐘躍遷探測激光和813 nm光晶格激光的偏振方向平行.在沿著偏置磁場的方向增加一束1S0(F=9/2)→3P1(F′=9/2)的極化光,這束激光來自于689 nm冷卻激光系統,頻率通過AOM單獨進行調節.極化光為圓偏振光,通過液晶波片[108]等方式切換其偏振方向為σ+或者σ?,把原子泵浦到|mF|=9/2的自旋態上.在這樣自旋態極化的條件下,單個自旋態拉比躍遷的躍遷幾率能夠達到接近于1的水平[83,109].到此,量子參考體系就被建立起來.

5 鎖定系統

鎖定系統的功能是把本地振蕩器的頻率鎖定到量子參考體系上.鎖定系統通過對本地振蕩器進行必要的操控,激發量子參考體系的鐘躍遷,通過測量躍遷幾率得到本地振蕩器相對于量子參考體系的頻率誤差,通過伺服控制器來糾正本地振蕩器的頻率,實現鎖定.由于在鍶原子光晶格鐘鎖定過程中,探測量子參考體系的過程往往是破壞性的,在探測過后鍶原子被清除出光晶格.為了能夠實現光鐘的連續鎖定,需要再次制備量子參考體系,因此鍶原子光晶格鐘的運行是在時序的控制下循環進行的,每個循環周期被稱為一個鐘周期.

在微波原子鐘的研制中,對原子的探測多采用了拉姆塞激發的方式,來獲得分辨率更高的躍遷譜線[110].在鍶原子光晶格鐘的研究中,更多的是采用了拉比激發的方式.在微波原子鐘里,由于沒有光晶格的囚禁,重力作用使得本地振蕩器產生的微波與原子的作用時間受限,這個探測時間造成的傅里葉極限大大超過了本地振蕩器的線寬.為了能夠提升光譜分辨率,采用了拉姆塞激發,通過延長兩次激發之間原子自由演化的時間來提升光譜分辨率.而在鍶原子光晶格鐘的研制中,由于光晶格的囚禁作用,能夠對原子進行長時間的激發,探測時間的傅里葉極限不再是光譜分辨率的限制,譜線線寬受限于本地振蕩器的穩定度[46]或者原子的相互作用[23].而拉比激發相對于拉姆塞激發從具體實現難度方面來說相對簡單,并且只需要較弱的探測激光,會帶來較小的探測光斯塔克頻移[106],因此在光鐘里更多地采用拉比激發的方式.

鐘躍遷譜線的獲得采用了電子擱置的探測技術[6].利用698 nm鐘躍遷探測激光器對原子進行拉比激發之后,部分原子被激發到激發態.激發態和基態原子數是由躍遷幾率決定的,而躍遷幾率與探測激光的失諧有關.在鐘躍遷被激發后,利用1S0→1P1躍遷的461 nm激光照射原子,此時處在基態的原子會發出熒光.如果461 nm激光采用駐波的方式激發,在原子被清除出光晶格之前,能夠發出大量的光子,從而得到很強的測量信號,使得散粒噪聲遠小于量子投影噪聲[64].這樣的測量方式得到的是基態原子數,如果每個鐘周期量子參考體系制備過程中俘獲的原子數一致,從這個基態原子數就可以計算出頻率誤差信號.但是實際的實驗中,很難保證每個鐘周期制備的原子數一致,因此采用了歸一化的方法進行躍遷幾率探測.在對基態原子的探測結束后,得到基態原子數為N,所有的基態原子都被清除出光晶格.此時打開679 nm和707 nm的重泵浦激光,把激發態的原子泵浦回基態,然后再用461 nm的激光探測基態原子數,此時得到的原子數N′,其實就是拉比激發后激發態的原子數.通過計算r=N′/(N+N′),就能夠得到歸一化的原子躍遷幾率,這個躍遷幾率消除了鐘周期之間的原子數波動帶來的噪聲,能夠大大提高系統的信噪比[80].

圖6 鍶原子光晶格鐘鎖定方法示意圖Fig.6.The schematic of the locking method of the strontium optical clock.

鍶原子光晶格鐘鎖定中,頻率誤差的獲取采用了方波調制數字解調的方法來獲得.并且采用交替鎖定到mF=+9/2和mF=?9/2兩個自旋態躍遷的方法,通過求這兩個躍遷頻率的平均值,來消除一階塞曼頻移帶來的影響,并抑制光晶格斯塔克頻移中的矢量部分[111].其鎖定原理見圖6.

在鎖定過程中需要用到兩個PID控制器servo1和servo2,用來把激光頻率分時鎖定到mF=+9/2和mF= ?9/2兩條躍遷譜線上,servo1和servo2是交替運行的.由于每個PID控制器得到一次誤差信號需要兩個鐘周期,因此鍶原子鎖定得到一次躍遷中心的平均頻率需要4個鐘周期.

設躍遷譜線的線寬為δ,加上偏置磁場之后,mF=+9/2和mF=?9/2兩個自旋態躍遷之間的頻率間隔初始值為?,698 nm鐘激光系統輸出的激光頻率為flaser.此時mF=+9/2躍遷的初始頻率為fservo1=flaser??/2,mF=?9/2躍遷的初始頻率為fservo2=flaser+?/2.入鎖過程如下:

在第一個鐘周期,鎖定系統把698 nm激光的頻率設置為fservo1?δ/2,此時的頻率對應于mF=+9/2躍遷的左肩,得到一個躍遷幾率p1;

在第二個鐘周期,鎖定系統把698 nm激光的頻率設置為fservo1+δ/2,此時的頻率對應于mF=+9/2躍遷的右肩,得到另一個躍遷幾率p2;通過對這兩個躍遷幾率求差,就能夠得到激光頻率相對于mF=+9/2躍遷的頻率偏差err1;把err1作為PID控制器的輸入,計算出頻率調整量,用來調整fservo1,得到新的mF=+9/2躍遷頻率;

在第三個鐘周期,鎖定系統把698 nm激光的頻率設置為fservo2?δ/2,此時的頻率對應于mF=?9/2躍遷的左肩,得到躍遷幾率p3;

在第四個鐘周期,鎖定系統把698 nm激光的頻率設置為fservo2+δ/2,此時的頻率對應于mF=?9/2躍遷的右肩,得到躍遷幾率p4;同樣可以求得激光頻率相對于mF=?9/2躍遷的頻率偏差err2,計算修正fservo2,得到新的mF=?9/2躍遷頻率;此時計算就得到了鍶原子鐘躍遷的中心頻率.

之后的鎖定按照這4個周期的鎖定過程一直循環下去,得到長期鎖定的結果.

在鎖定過程中,利用原子來測量本地振蕩器頻率(拉比激發)的過程并不是占滿整個鐘周期的.在一個鐘周期里會有量子參考體系制備和躍遷幾率探測及數據處理的時間,這些時間被稱為“無效時間”(dead time).在這樣的無效時間內,鎖定到參考腔的698 nm鐘激光作為飛輪,保持著上一次鎖定的鍶原子躍遷的頻率.通過恰當地選擇PID控制系統的增益,可以調整原子鎖定系統的時間常數和穩定度達到最佳.在原子鎖定系統時間常數之前,穩定度體現的是鐘躍遷探測激光的穩定度[23,112],在原子鎖定系統時間常數之后,按照下降.

在這4個周期內,本地振蕩器的線性漂移引起的頻率偏差是無法被修正的,因此會存在伺服誤差(servo error).需要采用二階積分器的方法建立PID控制器,并調整二階積分控制器的時間常數遠大于一階鎖定伺服器的時間常數,來消除這樣的伺服誤差[113].如果不對這樣的線性漂移進行伺服修正,鎖定后的頻率可能與理想的原子躍遷中心產生Hz量級的偏差.

這樣的無效時間還帶來第二個伺服誤差,就是原子體系這種間斷式的對本地振蕩器的測量,會把本地振蕩器的高頻噪聲通過混疊(aliasing)的方式轉換到低頻,從而產生迪克效應(Dick effect)[114,115].由于迪克效應的存在,伺服器把錯誤的頻率信號加到本地振蕩器的頻率中,從而降低了系統的穩定度.為了減小迪克效應,需要努力提高本地振蕩器的穩定度,減小本地振蕩器的噪聲;同時增加本地振蕩器與原子相互作用的時間,提高探測時間占整個鐘周期的占空比.另外,還可以減小量子參考體系的制備時間,采用非破壞性測量的方式來探測躍遷幾率[116],減少原子的損耗,進而提升占空比.通過以上的鎖定,得到了鍶原子光鐘的躍遷頻率,這個頻率是通過AOM調整698 nm激光器的頻率進行輸出的.

6 輸出傳遞

鍶原子光晶格鐘的輸出是準確穩定的激光頻率,這個頻率的應用需要高保真度的傳遞手段才能實現.光鐘的輸出包含空間和光譜傳遞兩個方面.

鍶光鐘輸出的激光頻率的空間傳遞一般是通過光纖來實現的,傳遞過程中光纖會由于溫度、應力等的變化而產生附加的相位噪聲.這樣的相位噪聲對于光鐘10?15甚至10?17量級的頻率輸出會有很大的影響,需要采用主動伺服的方式進行補償,保證光鐘的量值準確傳遞到應用端[62,63,117].當兩臺光鐘進行頻率比對時,也需要通過光纖連接兩臺光鐘.如果這兩臺光鐘間隔比較遠的話,還需要借助連接城市的通訊光纜,來實現頻率的傳遞和比對[118?121].最遠的光鐘直接比對已經能夠通過1415 km的光纖連接來進行[122].

在光鐘的內部,也需要使用光纖噪聲伺服系統.鍶原子光晶格鐘的本地振蕩器是698 nm的超穩激光器.超穩激光器的頻率參考是高精細度的參考腔,放置在隔振靜音的環境里,其短期穩定度達到10?15—10?17量級,這個頻率傳遞到原子的位置一般有幾米到幾十米的距離,也需要采用光纖噪聲伺服系統,才能夠保證相干性的傳遞[123].在光鐘內部,698 nm鐘激光的移頻和調整中,還需要用到很多的射頻頻率,這些頻率在測量光鐘的絕對頻率時,需要知道準確的頻率量值.這些射頻頻率往往來自于氫鐘,如果鐘房離得比較遠時,也需要建立微波信號的光纖噪聲補償系統[124,125].

鍶光鐘輸出頻率的光譜傳遞,是通過飛秒光學頻率梳來實現的.飛秒光學頻率梳的輸出在時域上是一系列超短脈沖,在頻率域上表現就是一個個分立的頻率,被稱為梳齒.梳齒的頻率可以表示為fN=N·frep+fceo,其中N為光梳梳齒的序數,frep為梳齒間隔,fceo為載波包絡頻移[126].當frep和fceo通過鎖定系統鎖定到外部參考上以后,就可以準確地得到每個梳齒的頻率.當參考頻率是微波頻率時,光梳就可以用來聯系微波頻率和光學頻率.當參考頻率是光鐘輸出的準確光學頻率時,可以聯系不同的光學頻率,進行異種光鐘之間的比對;或者下轉換到微波頻率,與微波原子鐘聯系起來.光梳可以作為光學頻率合成器[127,128],根據需要生成各種光學頻率,把光鐘的準確頻率輸出到不同的頻率波段,供不同的實驗使用.用于光鐘傳遞的光梳一般需要有快速頻率伺服的能力[129],保證其頻率變換中不降低光鐘的穩定度指標;或者采用傳遞振蕩器的做法,得到兩臺激光器之間的虛擬拍頻來進行傳遞[56,130].通常,光梳的不同光譜擴展端口之間的差分相位噪聲使得通過不同放大擴展端口進行的頻率比對在秒量級的平均時間里限制到約1×10?16[131].為了得到最好的相干性,需要建立單放大擴譜的多波長輸出低噪聲光梳[132,133],滿足10?18量級的頻率傳遞和比對.

7 鍶光鐘的評定

光鐘實現閉環鎖定之后,還需要做兩項工作,一是要評估鎖定后的鐘激光頻率與不受干擾的鍶原子躍遷頻率之間的頻率偏移;二是要測量鍶原子不受干擾的躍遷頻率的絕對值.第一個工作被稱為系統誤差評定,第二個工作被稱為絕對頻率測量.

7.1 系統頻移評估

環境參數的變化會對鍶原子躍遷頻率造成影響,評估工作就是要測量鍶原子躍遷頻率對各種參數的敏感度,然后測量實際環境參數的值,計算其影響量而進行必要的修正.這樣的測量,在有兩臺光鐘的情況下,可以將其中一臺光鐘的參數固定,調制另一臺光鐘的參數來測量敏感度[112].在只有一臺光鐘的情況下,需要采用分時自比對的方式來實現[23,25,134,135].

分時自比對測量方法是把一套光鐘物理裝置分時當作兩臺光鐘使用,以本地振蕩器為飛輪,比較兩套光鐘之間的頻差.這種測量的前提是兩套分時光鐘鎖定參數之間是相互獨立的.鍶原子光鐘是周期性運行的,對量子參考體系的躍遷幾率探測是破壞性的,每個鐘周期需要重新制備原子.從兩套分時光鐘原子體系得到的誤差信號和PID參數可以完全獨立,保證了這種測量方法的可行性.分時自比對的原理見圖7.

圖7 分時自比對評估方法原理Fig.7.The self-comparison method of the systematic shift evaluation.

在鐘周期1和2,與前面講的光鐘頻率鎖定類似,通過調制激光頻率得到躍遷譜線的兩個躍遷幾率p1和p2,通過相減得到鎖定誤差信號err1并輸入servo1,得到鎖定頻率fservo1;在鐘周期3和4,同樣可以得到鎖定頻率fservo2.在servo1鎖定(鐘周期1,2)和servo2鎖定(鐘周期3,4)時光鐘運行參數完全一致的情況下,fservo1應該等于fservo2.但是如果我們在兩個鎖定之間改變某個實驗參數param1,會造成fservo1不等于fservo2,這個頻差的產生與運行參數的改變強相關,因此可以通過鎖相放大器的原理,解調得到光鐘頻率對param1的敏感度,用于評估光鐘的系統頻移.

鍶光鐘系統頻移評估主要包含如下幾項.

1)碰撞頻移

鍶原子光晶格鐘鎖定時,通常采用的原子數為一千到一萬個,當采用最常用的一維光晶格囚禁時,這些原子分布在多個餅狀的勢阱里,每個勢阱中都有多個原子.87Sr原子是費米子,根據泡利不相容原理,這些溫度接近于絕對零度的原子是不發生碰撞的.但是由于囚禁勢阱的不均勻、698 nm鐘躍遷激光光場的不均勻以及698 nm鐘躍遷激光波矢和晶格激光的波矢方向不一致,導致了各部分原子激發的拉比頻率不一致,使得它們可以區分[109,136],能夠發生s波碰撞.由于超冷原子仍然具有一定的溫度,p波碰撞也沒有完全被抑制[137].對于鍶原子光晶格鐘來說,采用更多的原子作為量子參考能夠減小系統的量子投影噪聲從而提升系統的穩定度,但是卻帶來更大的碰撞頻移而使準確度降低,這是一個矛盾的問題.

對碰撞頻移的測量就是采用了如上所述的分時自比對的方法.通過調整藍MOT的裝載時間,在不改變光晶格和鐘躍遷激光的參數的條件下只調整原子數來調制原子密度[25,138].測量不同密度下的頻率偏移量,得到頻率偏移與原子密度(原子數)的關系.通過計算得到鍶光鐘運行狀態下的原子碰撞頻移偏移量,修正后得到零密度下的鍶光鐘頻率.

2)光晶格斯塔克頻移

晶格激光的存在會帶來斯塔克頻移,鍶原子有“魔術波長”光晶格來消除一階斯塔克頻移,但是仍然需要通過實驗測量魔術波長的頻率,并對鐘躍遷頻率進行斯塔克頻移修正.即使把晶格激光的頻率準確鎖定在魔術波長,由于鎖定總是會帶來頻率不確定性,此時的頻率修正量平均值為零,但是這個平均值的不確定度仍然需要評估.

對光晶格的斯塔頻移測量也是通過自比對的方式實現的.在自比對過程中,被調制的實驗參數是晶格激光的強度[139].把晶格激光的頻率設定在理論計算的魔術波長附近某一點,在自比對過程中測量在此光晶格頻率下鐘躍遷頻率相對于晶格激光強度的敏感度;然后改變光晶格的頻率,再次測量敏感度;最后能得到一條敏感度曲線,通過對這條曲線進行擬合,就能夠得到躍遷頻率對晶格光強度變化不敏感的點,這個頻率點,就是鍶光鐘的魔術波長.在調制光晶格強度的過程中,不可避免地會導致囚禁阱深的變化從而影響原子密度,因此需要根據原子密度進行修正,才能夠得到準確的晶格光斯塔克頻移[23].

鐘躍遷頻率與光晶格強度的關系在一些測量中被認為是線性的[23,134].最近的實驗發現,由于超極化的存在[72],在更高精度的測量中,這個敏感度曲線并不是線性的[140],并且由于原子溫度不同時,原子處于光晶格中的外部振動態會有所差別,造成原子感受到的光晶格強度有差異,因此實際測量的光晶格斯塔克頻移不僅僅是光晶格激光頻率的函數.根據這個測量,提出了“實際使用的魔術波長”(operational magic wavelength)的概念,在這個波長下,雖然頻率修正值不為零,但是鐘躍遷頻率對晶格激光的功率變化不敏感,更適合于光鐘日常運行中來使用,減小由于晶格光功率變化造成的頻率偏移.這樣的運行方式,使得包含高階光頻移在內的總光晶格斯塔克頻移能夠控制在小數10?18量級.

3)黑體輻射頻移

由于原子所處的環境不是絕對零度,因此環境中存在著被稱為黑體輻射的背景電磁波,這些電磁波會導致原子鐘的能級發生移動.隨著原子鐘不確定度指標不斷提高,這樣的頻移產生的影響就不能忽略[141?144].鍶原子光晶格鐘的黑體輻射頻移可以表示為[145]

其中T為環境溫度,T0等于300 K,?νstatic為靜態頻移系數,?νdyn為動態頻移系數.在10?18量級評估光鐘的不確定度時,忽略更高階次的修正.?νstatic的測量是通過移動光晶格把原子移動到已知靜態電場中,來測量頻移與電場強度的關系[146,147].?νdyn是通過測量3D1態的壽命計算得到的[23].在以上兩個系數現有的測量不確定度指標情況下,環境溫度的測量不確定度優于0.14 K時,黑體輻射頻移的不確定度能進入到10?18量級.這樣的測量精度對于通常的絕對溫度測量來說并不是非常難達到,但是對于光鐘運行的環境來說,在原子爐、加熱窗口、水冷線圈和各種設備非常集中的環境里,需要做非常細致的工作才可能達到,比如采用精密校準的溫度探測器來測量原子附近的輻射溫度[22],或者為原子再建一層黑體輻射屏蔽均溫罩[148]來精密測量光晶格中原子的背景輻射.

4)直流斯塔克頻移

2011年,法國巴黎天文臺LNE-SYRTE的鍶光鐘團隊[149]報道了發現靜電荷產生直流斯塔克頻移達到10?13量級,把直流斯塔克頻移的評估引入到鍶原子光晶格鐘的系統頻移評估,這個不確定度因素曾經被忽視了.LNE-SYRTE的鍶光鐘團隊通過采用紫外燈照射的方法,清除了鏡片和窗口鍍膜內的靜電荷,并通過外加電場的方法,把這項頻移的不確定度壓縮到了10?18量級.JILA的鍶光鐘團隊采用了在鍶光鐘運行過程中主動伺服補償的方式,把直流斯塔克頻移的不確定度減小到10?19量級[23].NIST的鐿原子光晶格鐘團隊在真空內放置了金屬和鍍導電膜的窗口制作的黑體輻射屏蔽腔,這個腔體充當了法拉第籠的作用,把直流斯塔克頻移的不確定度推進到了10?20量級[150].東京大學光晶格鐘團隊采用的低溫金屬腔體也實現了類似的作用[151].英國國家物理實驗室NPL利用鍶原子里德伯態的電磁誘導透明,精確測量了原子所處位置的電場,把直流斯塔克頻移的測量不確定度推進到了10?20量級[152].

在第5節鎖定系統已經提到,通過交替鎖定到鍶原子mF=+9/2和mF=?9/2兩個自旋態躍遷的方法,通過兩個鎖定頻率的平均,能夠消除磁場一階塞曼頻移的影響.這兩個躍遷頻率差同時反映了磁場的大小,用于修正二階塞曼頻移,把磁場的影響減小到優于10?18量級.鐘躍遷探測激光本身也會帶來斯塔克頻移,但是由于探測激光的功率往往在nW量級,對鍶光鐘頻率的影響低于10?18量級.鍶原子光晶格鐘還有其他多種系統頻移需要評定,限于本文篇幅,不再一一介紹,請參考鍶光鐘評定的文章[22,23,106,111,134,151,153].

值得一提的是,在鍶光鐘的系統誤差評定中,不需要把鍶光鐘頻率修正到海平面,而增加一個由于海拔高度測量帶來的不確定度.只有當進行多臺原子鐘之間比對、需要把多臺原子鐘統一到同一個坐標系下進行比較時,才需要考慮海拔高度差帶來的廣義相對論引力紅移的影響[85].鍶光鐘的二階多普勒頻移雖然也是相對論性修正,但這是由于光鐘內部鍶原子與鐘激光之間存在相對運動,使得鐘激光輸出的頻率與真實的鍶原子躍遷頻率之間存在偏差,在系統誤差評定時必須考慮.

7.2 絕對頻率測量

通過對鍶光鐘系統誤差的評定,我們得到了實際獲得的鐘激光輸出頻率相對于無干擾鍶原子躍遷的頻率偏差和其不確定度.對于很多的應用領域,還需要知道鍶光鐘的絕對頻率.由于目前秒是定義在銫原子躍遷上的,因此測量鍶光鐘的絕對頻率,就是要把鍶光鐘的頻率與銫原子的躍遷頻率進行比較.由于測量遵循不確定度傳遞的規律,即使鍶光鐘系統誤差的不確定度指標遠遠高于銫原子噴泉鐘,鍶光鐘絕對頻率測量不確定度也不會優于現有銫原子噴泉基準鐘復現秒定義的水平.

根據溯源到秒定義的途徑不同,一般可以把絕對頻率測量分為兩種情況.

1)溯源到本地的銫原子噴泉鐘

如果在本地有一臺或者多臺復現能力被驗證過的銫原子噴泉鐘,就可以通過飛秒光梳直接溯源到銫原子噴泉鐘進行絕對頻率測量.這里所說的本地不一定指本實驗室,只要可以獲得噴泉鐘的實驗數據,能夠根據光鐘或者噴泉鐘的運行情況,截取兩種原子鐘同時運行的數據,排除無效測量時間,就可以稱為本地噴泉鐘.這種情況往往只在擁有噴泉鐘的國家計量院或者與國家計量院密切合作的實驗室才容易實現.由于能夠很好地排除無效測量時間的影響,因此測量不確定度能夠達到接近噴泉鐘不確定度的水平[134,154,155].

如果噴泉鐘不在本實驗室,通過衛星雙向時頻比對技術或者GNSS(global navigation satellite system)時頻傳遞的方法[156,157],或者通過光纖頻率傳遞的方法[158],連接鍶光鐘和噴泉鐘,實現直接的頻率比對,仍然可以根據實驗的運行情況消除無效測量時間.

2)溯源到國際計量局(BIPM)時間頻率公報(Circular T)中的噴泉鐘組

在本地沒有噴泉鐘可用時,還可以利用基于衛星的時間頻率傳遞系統,通過國際原子時TAI溯源到Circular T中的國際基準噴泉鐘組.只是采用這種方法時,Circular T中的噴泉鐘往往只給出某一段時期的平均值,不能得到噴泉鐘的運行實驗數據,而光鐘可能在這個時期內并不是連續運行,因此排除無效時間的影響變得相對困難.通過建立本地氫鐘組[159]或者提升光鐘的運行率并采用數據插值對齊[160]等方法,來減小無效時間的影響,測量不確定度也能夠進入10?16量級.

絕對頻率的準確測量,對于BIPM標準頻率推薦值列表的維護和秒定義修訂的工作意義是巨大的.BIPM時間頻率咨詢委員會CCTF下設的標準頻率工作組的每次會議上,都會綜合國際上所有研究組的絕對頻率測量結果,通過加權平均來計算國際推薦值.在所有標準頻率推薦值列表的光鐘里面,鍶光鐘是絕對頻率不確定度最小的,也是國際上測量一致性最好的.2017年會議產生的87Sr頻率推薦值列表中采用的鍶光鐘直接頻率測量數據見圖8.

圖8 2017年國際計量局BIPM的87Sr標準頻率推薦值計算中采用的絕對頻率測量數據.其中的黑色實線為推薦值,灰色虛線為推薦值的±σ不確定度,數據誤差線為各測量數據的不確定度Fig.8.The direct absolute frequency measurement data which are the source data to calculate the recommended value of the transition frequency of87Sr by BIPM.The black solid line is the recommended value.The gray dashed lines are the±σ uncertainties of the recommended value.The error bars are the uncertainties of the corresponding measurements.

圖中包含了5個國家7個實驗室共16組直接頻 率 測 量 數 據[25,106,111,134,153?155,158,159,161?166],參與計算得到的總的87Sr鐘躍遷頻率推薦值的不確定度達到了4×10?16.如果今后國際上決定采用鍶光鐘的躍遷作為新的秒定義,那么這樣高準確的測量能夠保證秒定義變更過程中量值的一致性,最大限度的降低秒定義變更帶來的影響.

8 應 用

鍶光鐘的系統頻移不確定度已經達到了10?18量級[22,23,151],這種小數點后第18位的測量能力,在很多領域都會產生重要的影響和應用.

研究鍶光鐘的人員主要集中在時間頻率計量領域,因此時間頻率計量是鍶光鐘最直接的應用.目前,國際單位制SI中,時間單位秒是定義在銫原子基態超精細結構能級躍遷上的,用于復現秒的銫原子噴泉鐘的不確定度在10?15—10?16量級[5,167?169].國際通用時間協調世界時UTC是在國際原子時TAI的基礎上添加閏秒來實現的,而TAI是利用噴泉鐘通過駕馭算法校準全球幾百臺守時原子鐘來實現的,這樣的噴泉鐘全球只有十幾臺.目前,多種光鐘的系統頻移不確定度指標已經超過了銫原子噴泉鐘,絕對頻率的測量不確定度也進入到了10?16量級.為了能夠充分利用這樣高準確度的光鐘參與復現秒,并為未來秒定義的變更做準備,BIPM把部分光鐘作為秒的次級表示,其中就包含基于87Sr原子的光晶格鐘,而且,鍶原子光晶格鐘是所有作為秒的次級表示的光鐘里不確定度最低的.2016年,法國的鍶原子光晶格鐘參與駕馭TAI[155],這是全球光鐘第一次參與駕馭TAI.利用光鐘駕馭守時鐘產生時標的研究已經在進行中[165,170],由于光鐘的穩定度和準確度遠優于守時氫原子鐘,因此光鐘不需要連續運行,就能達到與噴泉鐘連續運行駕馭氫鐘守時可比擬的效果[171].由于光鐘的系統頻移不確定度指標已經大大超過了銫原子噴泉鐘,國際計量局也在醞釀秒的重新定義[172],鍶光鐘是新的秒定義最有力的競爭者之一.國際計量局也制定了秒定義修改的路線圖[173],期望在時機成熟時進行秒的重新定義.

根據廣義相對論引力紅移的理論,時鐘在不同的引力勢下運行速率不同.在接近地球表面的位置,海拔高度每相差1 m,時鐘的頻率會變化約1×10?16[174].當光鐘的不確定度達到10?18量級時,就可以依據這種關系,進行大地測量的研究,測量全球的海拔高度.這種方法完全獨立于傳統的通過大地水準測量得到的海拔高度,是一種全新的“相對論大地測量”,對于大地測量科學有著重要的意義.這樣的測量可以通過兩個固定實驗室內的光鐘,采用光纖連接,進行實時的海拔高度變化測量[175];或者建立可移動的鍶原子光晶格鐘[93],把光鐘搬運到需要測量的地點,通過光纖與另一臺固定的光鐘進行頻率比對,進行多個地點的海拔高度測量[176].在這樣的應用中,如果鍶原子光晶格鐘能夠設計成高可靠性的小型化裝置,如熱束鈣原子光鐘[177]或者基于堿金屬光頻躍遷的小型化光鐘[178]那樣,對擴展其在大地測量中的應用范圍來說會有很大的幫助.

高精度的鍶原子光晶格鐘對于新的科學發現也有著非常重要的意義.光鐘的躍遷頻率與其精細結構常數有關,因此通過多個種類的光鐘之間絕對頻率比率的測量,有可能用于發現精細結構常數隨時間的變化[85,179?182].利用高精度的光頻原子鐘尋找暗物質的方法也被提出[183,184],為突破現有的物理模型提供了探索工具.

9 總 結

Hall在1989年提出利用堿土金屬(包括鍶)通過激光冷卻建立噴泉型光頻標的設想后,受限于當時的物理認識和技術限制,鍶光鐘并沒有迅速發展.2000年前后,Hall和H?nsch在超穩激光和飛秒光梳方面的工作,為光鐘的發展奠定了技術基礎.1999年,日本東京大學的Katori等[185]利用特定波長偶極阱,使得鍶原子窄線寬冷卻躍遷上下能級的斯塔克頻移相等,實現了在有外部光場產生斯塔克頻移的情況下仍然可以對鍶原子進行高效的激光冷卻和偶極阱裝載.2002年,Katori[73]提出利用斯塔克頻移消除技術建立外部光學勢阱,形成Lamb-Dicke囚禁抑制多普勒效應,并提出利用87Sr原子的1S0→3P0躍遷進行鍶原子精密光譜實驗.2003年,Katori等[18]提出了建立中性原子光晶格鐘的建議,利用魔術波長光晶格建立Lamb-Dicke囚禁,并調整鍶原子1S0→3P0躍遷上下能級的頻移量,抑制躍遷頻率的斯塔克頻移,鍶原子光晶格鐘的研究開始快速發展.到目前,鍶原子光晶格鐘的不確定度提高到了10?18量級,仍然處在快速發展期,很多技術在不斷應用到鍶原子光鐘的研究中.

目前鐘躍遷激光器的穩定度還沒有達到鍶原子光晶格鐘的量子投影噪聲極限,限制了光鐘的穩定度的提高,而鐘激光的穩定度受參考腔的熱噪聲限制.由于超穩腔反射鏡要求超高的反射率和超低的光學損耗,傳統的鍍膜材料在減小熱噪聲上沒有太多的余地.JILA的團隊研究了基于多層晶體材料的鍍膜技術,實現了低機械損耗和高光學質量的反射鏡,進一步減小了鍍膜材料帶來的熱噪聲[186,187],有望把超穩腔的熱噪聲降低到10?17量級.另外,用單晶硅材料制作參考腔腔體,利用單晶硅材料晶體結構穩定、蠕變比玻璃材料小的優點,來提高腔體的穩定性.單晶硅材料在124 K[188]和4 K[189]溫度下有零膨脹點,能夠充分利用低溫條件來降低熱噪聲并抑制溫度漂移.基于單晶硅材料參考腔的超穩激光系統,已經實現了10?17量級的短期穩定度[103],結合飛秒光梳傳遞技術[56],將會應用到鍶原子光晶格鐘上.為了能夠連續地測量本地振蕩器的噪聲,來減小迪克效應而提高鍶光鐘的穩定度,可以在一套光鐘內制備兩套原子參考[190],在一套原子參考系統進行探測時,同時制備另一套原子參考體系,在占空比50%的情況下,能夠消除無效時間,提高系統的穩定度.

黑體輻射頻移是目前鍶原子光鐘里修正量最大的一個系統頻移.為了能夠準確地測量原子所處的環境溫度,美國JILA團隊采用了在熱平衡條件下的輻射測溫方法[22,23],通過建立模型分析了溫度均勻性的影響,把溫度測量的不確定度推進到了5?11 mK,把黑體輻射頻移的不確定度壓縮到了2×10?18的水平.美國NIST的鐿原子光鐘小組建立了真空內的黑體輻射屏蔽腔,對所有的窗口進行了黑體輻射屏蔽鍍膜,大大提高了原子環境的溫度均勻性和測溫準確度[148],可以應用到鍶原子光鐘里,把黑體輻射頻移抑制到1×10?18甚至更低.這樣的屏蔽層的法拉第籠效應也有助于消除靜態電荷產生的直流斯塔克頻移[150].黑體輻射頻移與環境溫度的四次方成反比,因此通過降低環境溫度可以大幅降低黑體輻射頻移.日本東京大學小組采用移動光晶格,把鍶原子傳送到由斯特林制冷機生成的95 K低溫環境中,減小了黑體輻射頻移,并把黑體輻射頻移的不確定度減小到了9×10?19[151].德國物理技術研究院PTB也開展了通過移動光晶格把原子搬運到液氮低溫環境的實驗[146],來減小黑體輻射頻移.

碰撞頻移(也稱為密度頻移)是各種頻移中比較特殊的一個,在前文也提到了,原子密度的增加會降低量子投影噪聲,但是會增加碰撞頻移,傳統的鍶原子光鐘方案需要在穩定度和準確度之間妥協.JILA團隊首先嘗試了利用二維光晶格抑制碰撞頻移的方法[138],后來采用三維光晶格囚禁達到費米簡并的鍶原子[24],獲得超長的原子相干時間.JILA團隊采用在一個三維晶格內只裝載一個原子的方式來減小碰撞頻移,并同時把量子投影噪聲降低了一個數量級,消除了鍶光鐘里穩定度和準確度的矛盾.通過對同一個制備周期裝載的、位于光晶格內不同區域的原子的鎖定頻率進行比較,測量得到的頻差在2.2 h平均時間內達到了3.5×10?19,表明碰撞頻移和光晶格斯塔克頻移不會限制鍶原子光鐘不確定度進入10?19量級.

本文介紹的鍶原子光晶格鐘在原子鐘的分類里被稱為被動型原子鐘,是利用本地振蕩器作為頻率源去探測量子參考體系,利用躍遷幾率探測得到的誤差信號來鎖定本地振蕩器,實現穩定的頻率輸出.在利用鍶原子和光晶格建立的光頻原子鐘方案中,還有一類為主動型光鐘,是利用諧振腔內的原子直接發射出鐘躍遷頻率,而不需要本地振蕩器來激發原子.北京大學提出了以光晶格囚禁的鍶原子為工作物質的粒子數反轉型主動鍶原子光鐘方案[191].美國JILA建立了利用超輻射實現的主動鍶原子光鐘[192],秒穩定度已經達到了6.7×10?16,絕對頻率的不確定度達到了4×10?15[193].這樣的主動光鐘有可能在未來光頻躍遷成為秒定義基準的時代,取代目前主動氫原子鐘的位置,為守時、外場應用等提供高穩定的光學頻率.

光鐘是國際上精密測量物理研究的熱點,多位諾貝爾獎獲得者為光鐘的發展做出了開創性的工作.中性原子光晶格鐘是目前國際上最準確的光鐘,美國的NIST和JILA以及日本東京大學研制的光晶格鐘不確定度達到了10?18量級.我國的光晶格鐘研究目前與國際水平還有較大的差距,已發表的光晶格鐘不確定度評估在10?16量級,多家機構的光鐘還在建立階段,沒有實現不確定度評定.國內外光鐘研究的差距不僅僅體現在鐘的不確定度指標上,在實驗研究與理論研究緊密合作方面,國內還有很大的提高余地,希望今后有更多的理論研究團隊關注光晶格鐘方面的實驗研究,給光鐘研究更多的理論指導.

鍶原子光晶格鐘還在快速發展的階段,更多詳細的內容請參照相關文獻進一步了解.

感謝中國科學院武漢物理與數學研究所葉朝輝老師的約稿,作者才開始醞釀這篇綜述文文章.這篇文章介紹的內容涉及國內外眾多研究團隊的成果,感謝他們的工作.計量院鍶光鐘團隊、噴泉鐘團隊、時標團隊對本文的撰寫給予了大力支持,國內頻標領域的眾多專家也給予了作者很多的啟發和指導.