鎳基617合金動態再結晶微觀組織演變與預測

朱懷沈，聶義宏，趙 帥，王寶忠

(中國第一重型機械集團天津重型裝備工程研究有限公司，天津 300457)

為了提高煤炭利用效率和減少二氧化碳及污染物排放而開發的700℃超超臨界火力發電技術(A-USC)是清潔煤發電主要技術之一[1-3]。伴隨蒸氣溫度和壓力的提升，機組關鍵部件所用材料也由耐熱鋼朝著高溫合金發展。617合金是一種Ni-Cr-Co-Mo固溶強化型鎳基高溫合金，在較高的溫度和應力條件下仍能保持較為良好的組織穩定性及持久強度，且具備優越的抗腐蝕性能和耐高溫氧化能力，成為700℃先進超超臨界機組鍋爐過熱器、管道、汽輪機轉子等部件的可選材料[4-5]。國內外已有學者對617合金進行了時效組織分析和焊接工藝性等方面的研究，但有關熱塑性微觀組織演變尤其是動態再結晶模型的研究還鮮有報道[6-7]。

金屬在熱變形過程中不僅發生形狀的變化還伴隨著微觀組織的變化，微觀組織的狀態最終決定了材料的使用性能。617合金無法通過后續熱處理細化晶粒，只有在熱塑性加工中完成動態再結晶轉變才能細化奧氏體晶粒，因此控制熱變形中動態再結晶的組織演變，就成為實現617合金產品性能改善的一個重要手段。本工作通過Gleeble-3500熱模擬試驗機開展鎳基617合金等溫壓縮實驗研究變形工藝參數對微觀組織演變的影響，建立了617合金動態再結晶模型，通過數值模擬達到預測與控制617合金熱加工微觀組織演變的目的。

1 實驗方法

本實驗用617合金成分如表1所示。實驗用617合金棒料經1180℃保溫3h均勻化處理后，機加工成直徑8mm、長12mm的圓柱形壓縮試樣，利用Gleeble-3500試驗機進行熱壓縮實驗。變形溫度在850～1150℃區間每隔100℃取點壓縮，應變速率0.001～1s-1，應變量0.15～0.7。以5℃/s的升溫速率將其加熱到變形溫度，到溫后保溫300s均溫后開始變形，記錄變形過程中的應力應變數據并將變形后水淬的試樣剖開，觀察其縱截面金相組織。

表1 617合金化學成分(質量分數/ %)Table 1 Chemical compositions of 617 alloy(mass fraction/%)

2 實驗結果及分析

2.1 應力應變曲線

圖1為617合金在不同變形條件下的真應力-真應變曲線。由圖1可見，幾乎所有曲線都出現了峰值應變，且受變形條件影響顯著。熱壓縮變形的開始階段，617合金動態回復不能完全消除加工硬化，晶粒內部累積的畸變能逐漸增大，位錯不斷纏結，表現為應力隨應變量的增加而大幅上升；當應變量積累到一定程度后，將會誘發動態再結晶軟化，造成硬化速率的不斷降低，直至達到平衡時曲線出現了峰值；峰值過后，動態再結晶的軟化速率大于加工硬化速率，表現為流變應力隨應變量的增加逐漸下降。

圖1 617合金熱壓縮真應力-應變曲線 (a)T=850℃；(b)T=950℃；(c)T=1050℃；(d)T=1150℃Fig.1 True stress-strain curves of alloy 617 in the compression (a)T=850℃；(b)T=950℃；(c)T=1050℃；(d)T=1150℃

2.2 變形參數對微觀組織的影響

通過對不同變形條件下金相組織的觀察，可以看出變形溫度、應變速率、應變量等變形參數對動態再結晶顯微組織的影響非常明顯。以應變速率0.1s-1不同變形溫度下的金相組織為例(如圖2所示)，隨著變形溫度的升高，動態再結晶體積分數呈現增加趨勢：當變形溫度較低時動態再結晶不充分，再結晶組織是被嚴重拉長的原始奧氏體晶粒和在其周圍分布的細小動態再結晶晶粒；當變形溫度升高到1050℃時，晶界上出現了大量細小的再結晶晶粒，未再結晶奧氏體晶粒減少，動態再結晶體積分數大幅增加；而1150℃變形后的晶粒呈均勻而穩定的等軸晶組織。隨著變形溫度的提高，原子擴散、晶界遷移能力增強，動態再結晶形核率和長大速率增加，易于動態再結晶的發生。

圖2 應變速率0.1 s-1時不同變形溫度下617合金熱變形后金相組織(a)T=850℃；(b)T=950℃；(c)T=1050℃；(d)T=1150℃Fig.2 Microstructure of alloy 617 after hot deformation at different temperatures in the strain rate of 0.1 s-1(a)T=850℃；(b)T=950℃；(c)T=1050℃；(d)T=1150℃

以變形溫度1150℃不同應變速率下的金相組織為例(如圖3所示)，可以看出隨應變速率降低，合金的動態再結晶體積分數逐步增大，當應變速率為0.01s-1或更小時已看不到大的原始晶粒，取而代之的是細小的等軸晶粒，標志已經發生了完全動態再結晶。當應變速率較小時，合金有充分的時間進行動態再結晶的形核和長大；當應變速率較快變形時間較短，晶界和原子的遷移受到時間的抑制，再結晶來不及發展；另一方面高應變速率同時提高變形熱效應，產生的熱量不能有效地散出帶來局部溫度升高，導致動態再結晶的程度降低[8]。

圖3 變形溫度1150℃時不同應變速率下617合金熱變形后金相組織...001s-1Fig.3 Microstructure of alloy 617 after deformation at 1150oC at different strain rates...001s-1

應變量的大小直接影響到變形組織的均勻性。圖4為1150℃，0.01s-1條件下不同應變量的變形組織：應變量為0.15時，原始奧氏體晶粒被拉長，部分晶界出現弓出現象，周圍開始出現細小的動態再結晶晶粒，新形成的動態再結晶晶粒尺寸遠小于原始奧氏體晶粒；隨著應變量的繼續增加，動態再結晶晶粒大量形成，原始粗大奧氏體晶粒被分割成幾個較小的晶粒，未再結晶區被逐漸消耗，原始奧氏體晶粒的再結晶細化持續進行；當應變量達到0.7時得到了較為均勻的等軸晶組織，動態再結晶晶粒與未發生動態再結晶晶粒在形貌和尺寸大小上已經很難區分，動態再結晶基本完成。

應變量的大小直接影響到試樣變形后的組織狀態，特別是組織的均勻性，動態再結晶晶粒尺寸隨著應變量的增加而不斷變小，得到細化。應變量的持續增加使得位錯密度得到了增大，這為凸起形核帶來了強大的驅動力，新形成的晶粒和原有晶粒的表面不斷形核直到原有晶粒被消耗殆盡，最終得到細小的等軸晶粒。

圖4 應變速率0.01s-1變形溫度1150℃下617合金不同應變量熱變形后金相組織(a)ε=0.15；(b)ε=0.26；(c)ε=0.43；(d)ε=0.7Fig.4 Microstructures of alloy 617 after hot deformation for different strain at 1150℃ and the strain rate of 0.01 s-1(a)ε=0.15；(b)ε=0.26；(c)ε=0.43；(d)ε=0.7

2.3 動態再結晶模型

探究鎳基合金的熱變形行為，選擇合適的熱變形工藝，可以實現鎳基合金組織的可控。為了精確控制熱擠壓變形工藝中材料的組織演變，必須將熱變形工藝中組織的演變過程進行量化。本工作采用改進的Avrami形式再結晶動力學方程，并假設再結晶分數與初始晶粒度無關，根據等溫恒應變速率熱壓縮實驗得到的應力應變曲線和動態再結晶金相組織，建立動態再結晶組織演變模型[9-11]，來預測和控制熱加工工藝中的組織演變行為，進而實現微觀組織的定量控制。

2.3.1 臨界應變與峰值應變

在變形過程中應變積累到一定程度后會誘發材料的動態再結晶轉變，剛發生動態再結晶時所對應的應變即為臨界應變，是判斷材料在熱變形過程是否發生動態再結晶的重要依據[12-13]。加工硬化率(θ)是真應力(σ)對真應變(ε)的導數。Poliak等[14]認為，材料發生動態再結晶時，θ-σ曲線呈現拐點特征，該拐點處應力所對應的應變為臨界應變，即-?2θ/?σ=0處的應變。又可由θ=?σ/?ε的定義利用偏導數的關系推導出如下關系：-?(lnθ)/?ε=?θ/?σ，說明lnθ-ε曲線也必然會出現拐點的特征。

據此，本研究用熱壓縮實驗所得617合金應力應變曲線數據進行計算，計算方法如下[15]：(1)采用差分法處理617合金真應力-應變曲線數據，繪制出lnθ-ε的散點圖；(2)采用三次多項式函數擬合散點圖，得到lnθ-ε關系曲線；(3)將表征lnθ-ε關系的三次多項式相對ε求導，得到-?(lnθ)/?ε-ε曲線，曲線最低點的位置與lnθ-ε曲線的拐點相對應，這個點對應的ε值即發生動態再結晶的臨界應變εc。

圖5所示為不同變形條件下的-?(lnθ)/?ε-ε曲線。可以看出，在應變速率相同的條件下，臨界應變隨著變形溫度的升高而降低；在變形溫度相同的條件下，臨界應變隨著應變速率的減小而降低。這主要是由于溫度越高，位錯遷移的驅動動力越強[16]；而應變速率越小，位錯合并抵消的時間和再結晶晶粒的形核也越充分[17]，這些都使得動態再結晶更容易發生，表現為臨界應變的降低。

圖5 變形速率0.1/s不同變形溫度(a)及變形溫度1150℃不同變形速率(b) -?(lnθ)/?ε與ε之間的關系Fig.5 Relationship between -?(lnθ)/?ε and ε at the strain rate of 0.1/s and different temperatures(a) at 1150℃and different strain rates(b)

將計算求得的各變形條件下臨界應變εc與由應力應變曲線讀出的峰值應力對應的應變(即峰值應變)εp進行線性回歸得到臨界應變與峰值應變的關系，即εc=0.46εp。

峰值應變可以表述為含有應變速率、變形溫度等變量的函數，可以表示為Aravmi形式的方程：

(1)

對式(1)兩邊取對數可得：

(2)

對不同變形條件下的變量數值進行多元回歸求得各個系數，得到峰值應變的表達方程為：

(3)

2.3.2 動態再結晶動力學方程

金屬在發生動態再結晶時，再結晶分數的大小主要受變形溫度、應變速率以及應變量的影響。為了定量研究變形過程中的動態再結晶分數，引入基于JMAK再結晶理論的動態再結晶運動學方程：

(4)

(5)

(6)

式中:Xdrex為動態再結晶體積分數;ε0.5為動態再結晶體積分數達到50%時對應的真應變;ddrex為動態再結晶晶粒尺寸;βd,kd,a5,m5,a8,m8為材料常數;Q5,Q8為激活能。

測量不同變形條件下617合金的動態再結晶體積分數，可以采用熱壓縮后淬火試樣的金相組織直接進行評定。定量金相分析結果表明，當變形溫度和應變速率一定時，動態再結晶體積分數與應變量的關系呈現典型的“S”形曲線特征。圖6為變形溫度1150℃，變形速率0.01s-1條件下617合金動態再結晶體積分數與真應變間的關系，可以看出應變量對動態再結晶體積分數的影響是遞增關系，即增加應變量動態再結晶分數也隨之增大。擬合動態再結晶體積分數與應變量的關系曲線，直接讀出再結晶分數為50%時對應的應變量ε0.5，仿照峰值應變的求解方法計算得到：

(7)

圖6 動態再結晶體積分數與真應變之間的關系Fig.6 Relationship between dynamic recrystallization volume fraction and true strain

對式(4)兩邊取雙對數可得：

(8)

根據不同變形條件下得到的數據繪出ln{[1/(1-Xdrex)]}-ln[(ε-εc)/ε0.5]散點圖，采用最小二乘法線性回歸求其斜率，可以得到：

(9)

對式(6)同樣利用最小二乘法原理進行計算，穩態再結晶晶粒尺寸受變形參數影響的關系可以表示為：

(10)

3 動態再結晶模型的驗證

將動態再結晶模型導入有限元軟件Deform-3D中，模擬617合金的熱變形過程，修正部分參數以使模擬熱壓縮實驗的計算值與實驗值間的誤差降低。金屬塑性成形過程中微觀組織演變是非常復雜的，除了模型自身準確性的要求外數值模擬結果的準確度還受到邊界條件、軟件計算等多因素影響，所以必須開展工藝實驗，以驗證數值模擬的有效性和正確性。

617合金熱鍛工藝實驗在100T試驗液壓機上進行，使用餅形毛坯，高56mm，最大直徑82mm。實驗始鍛溫度1150℃，用平砧覆蓋毛坯大部分投影截面沿縱向恒定速率壓下50mm，變形到量后將617合金鍛件水冷以保留其變形組織形態。沿橫截面切開，在不同的位置取金相試樣，取樣位置如圖7所示。觀察各部位晶粒組織形態(如圖8所示)。通過圖像處理軟件測量得到每個位置對應金相圖片的動態再結晶體積分數并使用截線法測量其平均晶粒尺寸。

由圖8可以看出，鍛件橫截面被平砧壓下部位芯部試樣基本上全部為均勻細密的等軸晶組織，發生了完全動態再結晶(圖8(b))；由此區域沿橫軸向兩端延伸動態再結晶體積分數有所減小，個別部位尚有較大晶粒沒有破碎(圖8(a)，8(c))；鍛件在平砧之外的部位由于變形位置的牽引發生了少量變形，對應這一區域的動態再結晶體積分數較小，存在明顯的項鏈狀組織(圖8(d)，8(e))；而鍛件貼近平砧的位置屬于變形死區，變形量極小，這一部分晶粒基本未發生動態再結晶(圖8(f))。

圖7 617合金工藝實驗鍛件金相試樣取樣位置示意圖Fig.7 Schematic diagram for sample machining of forged alloy 617

圖8 617合金工藝實驗鍛件不同部位金相組織(a)取樣部位A；(b)取樣部位B；(c)取樣部位C；(d)取樣部位D；(e)取樣部位E；(f)取樣部位FFig.8 Microstructures of forged alloy 617 at different locations(a)position A；(b)position B；(c)position C；(d)position D；(e)position E；(f)position F

根據工藝實驗條件建立起相應的617合金熱變形有限元模型，確定環境溫度、毛坯與平砧間的傳熱系數、摩擦因數等邊界條件參數。導入動態再結晶模型并輸入初始條件計算，得到617合金餅形毛坯熱鍛后動態再結晶的數值模擬分析結果(如圖9，10所示)。可以看出，隨著變形量的增加，鍛件內部組織的再結晶體積分數不斷增加，平均晶粒尺寸也隨之變小。變形最大的被平砧直接壓下部分芯部最先發生動態再結晶，由此區域向周邊延伸動態再結晶體積分數逐步減小；至終鍛狀態時鍛件在平砧之外的部位也發生了不完全動態再結晶，平砧壓下區域絕大部分都發生了完全動態再結晶，而與平砧接觸的部位則基本未發生動態再結晶；與之相對應平砧之外的部位平均晶粒尺寸較大，平砧壓下區域則較小，與平砧接觸部位的晶粒較原始晶粒變化不大。

圖9 壓下量為20mm (a)，35mm (b)和50mm(c)的動態再結晶體積分數的分布Fig.9 Volume fraction of dynamic recrystallization at the stroke of 20mm (a),35mm(b) and 50mm (c)

圖10 壓下量為20mm (a)，35mm (b)和50mm(c)的平均晶粒尺寸的分布Fig.10 Average grain size at the stroke of 20mm (a),35mm(b) and 50mm (c)

表2為不同位置金相圖片的動態再結晶體積分數和平均晶粒尺寸實際測量結果與有限元數值模擬結果中提取相應位置節點數據的對照。可以看出，數值模擬得到的動態再結晶體積分數結果與金相實驗測量值基本吻合，除基本未發生動態再結晶的位置(數值過小導致較高的相對誤差)外其余結果相對誤差均在7%以內，表明該模型能夠較為準確地預測617合金動態再結晶組織演變，但數值模擬得到的平均晶粒尺寸普遍大于實際測量值，這可能是由于工藝實驗所采用的毛坯本身存在大量的碳化物，這些碳化物的分布利于再結晶核心的產生，使得其周圍基體在熱變形過程中晶粒變細成為一個細晶區，從而大幅降低了晶粒的平均尺寸造成實測值與模擬值存在較大偏差。碳化物等第二相在熱變形中對晶粒尺寸的影響有待下一步繼續研究。

表2 617合金工藝實驗鍛件動態再結晶體積分數及平均晶粒尺寸實驗值和模擬值對比Table 2 Comparison of volume fraction of dynamic recrystallization and average grain size for forged alloy 617 between experiment and simulated results

4 結論

(1)工藝實驗結果表明617合金在熱變形過程中發生了較為明顯的動態再結晶行為，較高的變形溫度、較慢的應變速率及大變形量能夠使617合金的動態再結晶程度更為充分。

(2)通過金相分析及多元回歸的方法，得到了617合金動態再結晶動力學模型和晶粒尺寸演變模型：

經過數值模擬與熱鍛工藝實驗的結果比對，動態再結晶體積分數相對誤差在7%以內，模擬值與測量值吻合較好。

[1] SAUDERS J, MONTERIRO M, RIZZO F, et al. The oxidation behavior of metals and alloys at high temperatures in atmospheres containing water vapor :a review[J]. Progress in Materials Science, 2008, 53(5):775-837.

[2] AKBARI-GARAKANI M, MEHDIZADEH M. Effect of longterm service exposure on microstructure and mechanical properties of alloy 617[J]. Materials & Design, 2011, 32(5):2695-2700.

[3] BUGGE J, KJAER S, BLUM R. High-efficiency coal-fired power plants development and perspectives[J]. Energy, 2006, 31(10):1437-1445.

[4] KL?WER J, HUSEMANN R U, BADER M, et al. Development of nickel alloys based on alloy 617 for components in 700℃ power plants[J]. Procedia Engineering, 2013, 55:226-231.

[5] GARIBOLDI E, CABIBBO M, SPIGARELLI S. Investigation on precipitation phenomena of Ni-22Cr-12Co-9Mo alloy aged and crept at high temperature[J]. International Journal of Pressure Vessels and Piping, 2008, 85(1/2):63-71.

[6] 郭巖, 周榮燦, 侯淑芳, 等. 617合金760℃時效組織結構及力學性能分析[J]. 中國電機工程學報, 2010, 30(26):86-89.

GUO Y, ZHOU R C, HOU S F, et al. Analysis of microstructure and mechanical properties of alloy 617 aged at 760℃[J]. Proceedings of the CSEE, 2010, 30(26):86-89.

[7] GARIBOLDI E, CABIBBO M, SPIGARELLI S. Investigation on precipitation phenomena of Ni-22Cr-12Co-9Mo alloy aged and crept at high temperature[J]. International Journal of Pressure Vessels and Piping, 2008, 85(1/2):63-71.

[8] 葉建水, 董建新, 張麥倉, 等. 700℃超超臨界電站鍋爐用617B和740H管道氬弧焊接頭微觀組織特征[J]. 稀有金屬材料與工程, 2015, 44(9):2189-2195.

YE J S, DONG J X, ZHANG M C, et al. Microstructure characteristics of 617B tube and 740H pipe TIG welding joints for 700℃ ultra-supercritical power plant boilers[J]. Raremetal Materials and Engineering, 2015, 44(9):2189-2195．

[9] 羅子健, 楊旗, 姬婉華. 考慮變形熱效應的本構關系建立方法[J]. 中國有色金屬學報, 2000, 10(6):804-808．

LUO Z J，YANG Q，JI W H．New method to establish constitutive relationship considering effect of deformation heating [J]．The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2000, 10(6):804-808．

[10] 董建新. 鎳基合金管材擠壓及組織控制[M]. 北京: 冶金工業出版社, 2014.

DONG J X. Extrusion and microstructure control of nickel based alloy tubes[M]. Beijing: Metallurgical Industry Press, 2014.

[11] 楊曉雅, 何岸, 謝甘霖, 等. 核電用奧氏體不銹鋼的動態再結晶行為[J]. 工程科學學報, 2015, 37(11):1447-1455.

YANG X Y, HE A, XIE G L, et al. Dynamic recrystallization behavior of an austenitic stainless steel for nuclear power plants[J]. Chinese Journal of Engineering, 2015, 37(11):1447-1455.

[12] 黃順喆, 厲勇, 王春旭, 等. SAE9310鋼動態再結晶臨界條件的研究[J]. 航空材料學報, 2014, 34(3):21-27.

HUANG S Z, LI Y, WANG C X, et al. Dynamic recrystallization in SAE9310 steel[J]. Journal of Aeronautical Materials, 2014, 34(3):21-27.

[13] SAADATKIA S, MIRZADEH H, CABRERA J M. Hot deformation behavior, dynamic recrystallization, and physically-based constitutive modeling of plain carbon steels[J]. Materials Science and Engineering:A, 2015, 636: 196-202.

[14] POLIAK E I, JOANS J J. A one-parameter approach to determining the critical conditions for the initiation of dynamic recrystallization[J]. Acta Materia, 1996, 44(1):127-136.

[15] POLIAK E I, JONAS J J. Initiation of dynamic recrystallization in constant strain rate hot deformation[J]. ISIJ International, 2003, 43(5):684-691.

[16] 李冬勤, 徐磊, 黃興民, 等. 7A04鋁合金動態再結晶的臨界應變研究[J]. 材料工程, 2013(4):23-27.

LI D Q, XU L, HUANG X M, et al. Investigation on critical strain of dynamic recrystallization for 7A04 aluminum alloy[J]. Journal of Materials Engineering, 2013(4):23-27.

[17] QUAN G Z, SHI Y, WANG Y X, et al. Constitutive modeling for the dynamic recrystallization evolution of AZ80 magnesium alloy based on stress-strain data[J]. Materials Science and Engineering:A, 2011, 528: 8051-8059．