基于PCA-RBF層疊泛化網絡的硝酸生產工藝歷史數據建模

李愛民， 代 敏， 楊福勝*， 侯建民， 何瑞明

(1.山西省巖礦測試應用研究所，山西 太原 030001；2.西安交通大學化工學院，陜西 西安 710049；3.西安森威自控工程有限公司，陜西 西安 710075)

硝酸作為一種重要的化工原料在國民經濟、國防工業和航天事業中發揮越來越重要的作用[1]。成品酸流量是體現硝酸生產工藝運行狀態一個主要指標，若能建立準確預測成品酸流量變化的模型，對提升硝酸操作的穩定性和產品質量、降低生產成本都具有重要的現實意義[2]。由于硝酸生產工藝流程復雜、工段較多，由蒸發器、吸收塔、換熱器等具有高維度、非線性的“單元”組成，各單元參數之間又表現出極強的親和與制約關系，導致基于硝酸生產工藝機理的過程建模難度較大[3]。因此，基于數據的智能建模得到了廣泛關注，張丹將神經網絡與復合形法和粒子群優化算法有效的結合起來，提出了基于ANN-PSO的硝酸參數建模優化方法[4]；宋云東采用多維插值方法建立了硝酸廠參數的離散優化模型[5]。但上述研究仍然存在模型預測精度不高、泛化能力較弱等不足。層疊泛化方法是一種基于異態集成的組合預測訓練方法，通過對一組學習算法的交叉訓練使預測結果相對完備，從而提高模型的泛化能力[6]。主成分分析(principal components analysis，PCA)[7]能有效分析多個非線性輸入變量的相關性，并在得到其對輸出變量的作用程度的同時排除噪聲。由此，本文以某硝酸生產廠2016年4月～5月的連續運行監測數據為基礎，以輸出變量y(出口成品酸流量)和9個輸入過程變量xi(表1)為對象進行數據挖掘，建立了基于雙加壓法硝酸生產工藝歷史數據的PCA-RBF層疊泛化模型，并研究其關鍵過程變量的影響。結果表明，此方法增強了模型泛化能力，提高了預測精度，可為硝酸生產過程重要工藝參數的檢測和過程變量的優化控制提供指導。

1 PCA-RBF層疊泛化模型

1.1 主成分分析(PCA)

主成分分析(principal component analysis，PCA)是一種研究多變量間相關性的多元統計方法，其實質是選擇幾個互不相關的有代表性的主元，保留和解釋原數據中大部分的信息與變化[7]。

1.2 徑向基函數(RBF)

徑向基函數(RBF)神經網絡由輸入層、隱含層和輸出層構成。其可在確定的基函數作用下對輸入信號在局部產生響應，并實現隱含層的非線性映射和輸出層的線性映射[8]。

1.3 PCA-RBF層疊泛化模型

層疊泛化是一種將多個學習算法組合訓練的集成學習方法，它通常由兩級學習網絡構成，第1級包含M個不同的映射，即f1={f1m,m=1,2,…,M}，每個映射均進行交互驗證式訓練，使其保留預測結果多樣性，同時，將樣本預測值組成新的樣本空間；第2級由1個映射f2構成，將第1級得到的新樣本空間作為輸入得到最終輸出結果。本文使用RBF構建構建各級映射,基于PCA-RBF層疊泛化模型的建立過程如下：

1) 采用PCA分析原始樣本D，即

D={(xij,yij),i=1,2,…n;j=1,2,…,m}，從m個輸入變量中提取d個主元，并將變換后的樣本D′隨機分為K份等量且不重疊的子樣本集合，即，{Dk,k=1,2,…,k}。

5) 基于建模樣本D″，構建第二級RBF網絡L2。

6) 再用全部訓練樣本重新訓練第1級網絡的M個RBF網絡，得到用于預測的第1級網絡L1，與第2級網絡L2，構成層疊泛化網絡模型。建模流程如圖1所示。

圖1 PCA-RBF層疊泛化流程

2 基于PCA-RBF的硝酸生產過程建模

2.1 數據前處理與機理分析

本文從硝酸工廠中共采集2578組樣本數據。先用拉依達準則去除樣本隨機誤差[9]后得到2 178組數據，對其標準化，得到KMO值為0.64>0.60，適合主成分分析[10]，然后，采用PCA算法對其分析，結果如第73頁表1所示。

從表1可以看出，前5個主成分的累積貢獻率為90.31%>85%，綜合了影響出口成品酸流量的大部分信息[10]，故選取前5個主成分作為第一級RBF神經網絡的輸入變量。同時，在第一個主成分PC1中，氧化氮壓縮機進、出氣口壓力(x1、x3)、二次空氣至漂白塔流量(x9)、吸收塔壓降(x5)和漂白塔液位(x7)對成品酸流量的影響較大，且為正向。其主要反映了吸收漂白工段中主要設備的操作壓力對出口成品酸流量的影響，其值越大，說明操作壓力越有利于成品酸流量生產，產率越高。對于本文采用的雙加壓法生產硝酸的工藝流程而言，吸收塔的操作壓力由“四合一”機組提供，進入吸收塔的工藝氣通過氮氧化物壓縮機將壓力升至操作壓力。水吸收二氧化氮生成硝酸的反應是一個體積縮小的反應，故加壓可使平衡向生成硝酸的方向移動，并有利于提高成品酸的濃度。此外，操作壓力對硝酸生產的速度也有很大的影響，這是因為，一氧化氮在氣相中所需氧化空間幾乎與壓力的三次方成反比，所以，加壓可大大減少吸收容積[11]。同時，在加壓的條件下，增大通入漂白塔的二次空氣流量，可以把游離的NOx吹出，使反應更充分，從而增大出口成品酸流量。可見，PC1的數據分析結果與工藝物理特征一致。第二主成分PC2主要綜合了NOx壓縮機進、出口溫度(x2、x4)的信息，且呈負向分布。其反映了在第一主成分值大體固定的情況下，吸收漂白工段受反應溫度的影響，隨著溫度項權值的降低，成品酸流量增加。從物理角度出發，二氧化氮用水吸收的反應是放熱反應，降低溫度，平衡向有利于生成硝酸的方向移動；而在一定范圍內，低溫還可促進一氧化氮的氧化反應速率，使得出口成品酸流量增加[12]。后面幾個主成分PC3-PC5分別在脫鹽水入吸收塔流量(x8)、漂白塔液位調節(x6)、漂白塔液位閥 (x7)上的因子載荷較大。其中，漂白塔中進行的過程是解吸過程，在一定工況條件下，控制好漂白塔液位，有利于提高NO2的濃度，更好實現產品分離，提高成品酸質量[13]；而適當增大脫鹽水用量既可以提高硝酸溶于水的推動力，還可以降低吸收塔內溫度，從而提高出口成品酸流量[11]。由此可見，PCA分析結果與實際工藝特征是定性一致的，也表示可以通過提高壓力、適當范圍內降低溫度、增大吸收水流量來提高產率。

2.2 PCA-RBF層疊泛化模型訓練預測

將預處理后的樣本隨機選取2000組作為建模樣本在Matlab環境中使用本文方法建模，余下的178組樣本作為新輸入數據測試模型的預測精度和泛化能力。本文構建的第一級網絡由3個RBF網絡組成，分別記為RBF11、RBF12、RBF13，采用交叉驗證算法優化結構，最終3個網絡的拓撲分別為5-30-1、5-27-1、5-27-1，第二級網絡由1個RBF網絡組成，記為RBF2，拓撲結構為3-30-1。為測試所建網絡的預測效果與泛化能力，將其與層疊泛化策略的第一級3個RBF網絡進行對比；同時，為驗證PCA的降維效果，將未經過PCA處理的數據與PCA處理之后的數據分別作為本文建模方法的輸入進行對比，5個模型的預測效果如圖2、圖3所示。

表1 主成分分析結果

圖2 模型的預測效果

由上述結果可以看出，使用基于層疊泛化策略的預測模型有效地結合了各模型優勢，較好地跟蹤了單個RBF模型的預測趨勢，樣本均方誤差和平均絕對、相對誤差均優于單個RBF預測模型。其中，未經PCA處理的RBF層疊泛化模型預測效果絕大部分優于單個RBF預測模型，而經過PCA降維精簡數據后，PCA-RBF層疊泛化模型的預測效果均明顯優于單個RBF模型結果，最大、最小誤差(0.053、0.007 6)遠小于單個RBF模型；同時，其在絕大部分情況下還優于或等于未經PCA處理的RBF層疊泛化模型結果。綜合來看，基于硝酸生產過程的PCA-RBF的層疊泛化策略建模提高了預測精度和模型泛化能力[14]。

圖3 各模型預測效果

3 結論

本文從硝酸工藝流程特點出發，結合PCA方法與層疊泛化算法的優點，建立了基于硝酸生產歷史數據的PCA-RBF層疊泛化網絡模型。結果表明，PCA-RBF層疊泛化網絡模型可以較好地完成目標變量的預測，平均相對誤差為2.01%，相較于常規的RBF模型，其誤差小、泛化能力較強，能為硝酸工藝的優化和控制提供較好指導，同時，其為流程復雜的化工過程的建模提供了一個有效方法。

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