光頻鏈接的雙光梳氣體吸收光譜測量?

張偉鵬 楊宏雷 陳馨怡 尉昊赟 李巖

1)(清華大學精密儀器系,精密測試技術及儀器國家重點實驗室,北京 100084)

2)(北京無線電計量測試研究所,計量與校準技術重點實驗室,北京 100854)

1 引 言

伴隨著光學頻率梳這一穩定的寬帶激光光源的出現,眾多與光學頻率測量相關的技術應用得到了革新和發展[1?5],其中在高精度光譜測量方向發展出了雙光梳光譜[6?16]、寬帶腔增強直接光頻梳光譜[17?20]、寬帶腔衰蕩光譜[21?24]等多種極具特色的寬帶激光光譜探測技術,突破了原有激光光譜技術窄帶探測的限制,使得激光光譜具備了同時實現寬光譜、高靈敏度和高分辨率探測的能力[12],并展示出在多組分同時探測分析(如疾病診斷、大氣監測、燃燒診斷和安全防衛等)中的巨大潛力.其中,雙光梳光譜探測方法以兩臺重復頻率稍有不同的光頻梳作為光源,實現快速異步光學掃描和多外差干涉探測,并通過對干涉信號的傅里葉變換和頻譜信號的頻率映射獲得待測光譜數據.該方法具有傅里葉光譜探測方法的特征,但又充分利用了光頻梳的時域和頻域特性,無需任何機械掃描部件就可以實現寬帶、高分辨率、高靈敏度快速探測,極具探測優勢.然而,在初期實踐中,受限于光頻梳縱模的頻率穩定性,探測分辨率僅達到1 cm?1左右,距雙光梳光譜的探測潛力甚遠[14].為了提升探測性能,研究者在提高雙光梳光源的絕對頻率穩定度方面開展了卓有成效的實踐,成功演示了一些基于高穩定性光梳光源的雙光梳光譜系統,測得了十分清晰的精細光譜數據[6,8],分辨率甚至達到光頻梳縱模間隔.但這類系統鎖定環節多而且復雜,實現難度大,因此,近年來發展出了多種提高雙光梳互相干性[10]或補償雙光梳光源間相對相位波動和時間抖動[9,10]的雙光梳光譜探測方案.這類方案既能獲得較好的探測性能,又降低了系統的實現難度,非常有潛力帶動雙光梳光譜走向實用.

本文在對雙光梳光譜探測性能評估[15,16]分析的基礎上,研制光學頻率參考穩定的飛秒光學頻率梳光源,實現了一種光頻鏈接的雙光梳光譜探測系統.該系統中,兩臺光頻梳以同一臺窄線寬激光器為媒介進行光頻鎖定控制,避免了復雜的自參考系統,在簡化系統實現的同時,提升了雙光梳光源間的相干性,實現了光譜分辨率相較于傳統射頻鎖定雙光梳系統一個數量級的提升.通過該系統,獲得了高質量的乙炔(13C2H2)光譜,并與文獻[25]報道的光譜數據進行了比對和評估,驗證了系統的探測性能.

2 原理及實驗裝置

2.1 光頻鏈接雙光梳系統原理

一臺光頻梳輸出的頻率梳齒可表示為N×frep+fceo,其中frep,fceo分別稱為光頻梳的重復頻率和偏置頻率,N為對應的縱模數.對于射頻鎖定的光頻梳,通過直接測量相鄰梳齒間的拍頻得到frep,通過1f-2f非線性自參考系統得到其fceo[26],再通過反饋控制光頻梳的諧振腔腔長和抽運電流分別控制其重復頻率和偏置頻率鎖定至標準的射頻頻率基準,最終實現光頻梳的完全鎖定.該鎖定方式中,兩臺光頻梳雖然有溯源至射頻頻率基準的相對穩定的偏置頻率和重復頻率,但是光頻輸出信號所對應的N值達到106量級,這意味著重復頻率的不穩定性在光頻段被顯著放大,造成在實際測量中雙光梳之間的頻差表現出較大的高頻抖動,互相干性退化.之前的仿真和實驗研究表明[15,16],使用這類雙光梳光源,直接測得的光譜線位置抖動達到0.2 cm?1左右,難以實現優于1 cm?1光譜分辨率的高性能探測.為了減小兩臺光學頻率梳對應縱模頻率差的相對抖動,提高光譜探測性能,本文實踐一種光頻鏈接的雙光梳光譜探測方案,通過引入一臺布拉格光柵穩定的窄線寬參考激光器作為光學頻段的頻率參考,增強兩臺光頻梳間的相對穩定性.該系統中,兩臺光頻梳均通過調制其各自的抽運電流與該窄線寬激光器進行鎖定,其各自的重復頻率仍通過調制諧振腔長的方式與射頻頻率基準鎖定.此時,光頻梳輸出的梳齒頻率可以表示為N1×frep+fL+fbeat.這里fL和fbeat分別為參考激光的頻率和光頻梳與參考激光的拍頻,N1為以激光參考點為基準的偏移縱模數.對比射頻鎖定方案,fceo取值由一個射頻頻率增加到一個很大的光頻頻率fL+fbeat,對應N1的取值比N減小2個量級.這使得在測量光譜段內由重復頻率不穩定導致的雙光梳互相干性下降的情況得到很大程度的改善.仿真分析表明[15],該方案比起完全射頻鎖定的方式,光譜分辨率可提高一個數量級.同時,本方案無需較為復雜的1f-2f非線性自參考系統,使得該雙光梳光譜測量系統成本降低,更易于實現.

基于上述方案,搭建了如圖1所示的雙光梳光譜測量系統.通過同一個窄線寬參考激光器(RIO,RIO0195-3-16-4)和銣鐘頻率基準(Symmetricom,8040C)實現兩臺光頻梳的完全鎖定并同步.兩臺光頻梳的輸出光各自通過一個半波片使其偏振方向一致,后經由一個分束棱鏡合束入射進待測氣體池(Triad Technology,TT-CH13-100T-G-Q).在光入射至氣體池前,使用一個與待測光譜范圍對應的帶通濾光片進行光譜選擇,以便在充分利用探測器動態范圍的情況下,增強光譜數據的信噪比.出射的帶有吸收信息的雙光梳多外差拍頻信號被光電探測器接收并由基于現場可編程門陣列(FPGA)的數據采集卡(NI,PXIe-7965R FPGA,16-bit 5762R digitizer)所采集.對采集得到的信號進行傅里葉變換以及光學頻率映射,即得到待測氣體的吸收光譜特性.

圖1 雙光梳光譜測量系統原理圖(Comb 1和Comb 2為自制光頻梳,H為半波片,BS為分束立方體,F為光學濾光片,PD為光電探測器,M為平面反射鏡)Fig.1.Schematic of the dual-comb spectrometer(Comb 1 and Comb 2,homemade optical frequency combs;H,half wave plate;BS,beam splitter;F,optical filter;PD,photodetector;M,mirror).

2.2 光頻參考光頻梳光源

光頻參考光頻梳光源是實現雙光梳光譜探測的基礎.圖2展示了其內部原理結構.該光頻梳基于一個由飽和吸收體和非線性偏振旋轉構成的混合鎖模飛秒脈沖激光器.該混合鎖模方式既保證了自啟動的鎖模特性又具有較寬的輸出光譜.特別地,在該激光器諧振腔內集成的一個大行程電動光學時延線提供超過5.5 cm的運動行程,可使光源在重復頻率98 MHz的附近擁有接近1.8 MHz的重復頻率調整范圍.這樣大的調整范圍使得在制作并集成第二臺光學頻率梳時,調整并獲得與第一臺光頻梳接近的重復頻率這一過程得到很大程度的簡化.鎖模后,每臺光源擁有超過30 mW(耦合效率約85%)的輸出功率,并被分成三路分別用于光學頻率鎖定和光譜探測應用.不同于常規微波鎖定光頻梳,本方案將用于鎖定的兩路光中的一路和穩頻窄線寬激光器耦合獲得光學拍頻,通過該拍頻產生誤差信號對光頻梳的抽運電流調制以實現位于光頻域上的偏置頻率點的高精度鎖定;同時,利用相鄰梳齒間的拍頻信號,通過對諧振腔內光纖拉伸器的調控,實現光頻梳重復頻率的高速鎖定.該光纖拉伸器包含一個共燒式長行程壓電陶瓷(PZT),提供17.4μm的大運動行程,用于對光纖諧振腔進行補償.該自制光頻梳被安置在一個配備有TEC制冷片和PID控制器的主動溫控盒內以避免溫度的長期漂移及空氣的擾動,減小引入的諧振腔長變化,以保證每次開機穩定地輸出光譜與輸出功率.

上述調制抽運電流和壓電陶瓷的兩組鎖相電路使用類似的實現方案,如圖3所示.首先位于10 MHz附近的光學拍頻被光電二極管探測并通過帶通濾波器(BBP-10.7+,9.5—11.5 MHz,Mini-Circuits)以提高拍頻信號的信噪比.之后通過功率分配器分出一路信號用于監視鎖定的拍頻,另一路通過一個放大器增加信號功率后送入鑒頻鑒相器,與從信號發生器生成的標準信號進行鑒頻鑒相生成誤差信號.對于諧振腔長調制,輸出的慢環誤差信號經高壓放大器放大后反饋給光纖拉伸器內的壓電陶瓷;對于抽運電流調制,則使用高帶寬誤差信號,并經過一個相位超前補償電路之后再反饋給抽運激光器控制器的電流調制端口以提高伺服反饋帶寬.

圖2 光頻參考混合鎖模飛秒光學頻率梳結構(Pump LD為抽運激光二極管;WDM為波分復用器;Er+3表示摻鉺光纖;Temp.ctrl為溫度控制器;PZT為壓電陶瓷晶體;TEC為熱電制冷器;Temp.sensor為溫度傳感器;SA為飽和吸收體;ISO為隔離器;COL 1,2,3為光纖準直耦合器;Q為四分之一波片;PBS為偏振分束立方;H為半波片;Ref.LD為參考窄線寬激光器;App.表示實驗應用)Fig.2.Schematic of the hybrid mode-locking optical frequency comb with optical reference stabilization(Pump LD,pump laser diode;WDM,wave division multiplier;Er+3,Er doped optical fiber;Temp.ctrl,temperature control;PZT,piezo crystal;TEC,thermal electrical cooler;Temp.sensor,temperature sensor;SA,saturable absorber;ISO,isolator;Col 1,2,3,collimator;Q,quarter wave plate;PBS,polarization beam splitter;H,have wave plate;Ref.LD,reference narrow line-width laser diode;App.,experiment application).

圖3 鎖相環電路原理結構(BPF為帶通濾波器,Amp為射頻放大器,HVA為高壓放大器,PLF為相位超前電路,Syn.為信號發生器,Mon.為監視端口) (a)壓電陶瓷鎖相環;(b)抽運電流鎖相環Fig.3.Schematic of the phase lock loop(PLL)used for comb stabilization(BPF,band pass filter;Amp,ampli fier;HVA,high voltage ampli fier;PLF,phase-lead filter;Syn.,frequency synthesizer;Mon.,monitor port):(a)Phase lock loop of the PZT;(b)phase lock loop of the pump current.

3 光頻梳光源性能評估

為驗證激光器的輸出特性,使用寬帶光電探測器(New focus,1434)和高速示波器(Agilent,DSOS254A)獲得了時域脈沖信號,如圖4(a)所示,周期脈沖時間間隔約為10 ns.將此信號送入頻譜儀(Agilent,N9010A)中,可得到脈沖重復頻率的基頻和高次諧波,放大基頻頻段,并設置儀器分辨率和視頻分辨率均為3 Hz,可看到重復頻率約為98.791 MHz,信噪比達到70 dB,如圖4(b)所示.使用自相關儀(APE,PulseCheck50)測量了輸出脈寬,sech2擬合脈沖寬度為175 fs,如圖4(c)所示.鎖模后典型的輸出光譜如圖4(d)所示.進一步對激光器近兩周的輸出光譜和平均功率測試,顯示輸出光譜一致性良好,光功率變化小于3%,體現出了激光器很好的長期相對穩定性.

抽運電流調制環的鎖定性能對于建立良好的光頻鏈接至關重要.但實際鎖相環中,由于鉺離子較長的上能級壽命以及諧振腔較慢的響應帶來了額外的低通濾波效應,導致調制控制帶寬受限.直接利用圖3方案,鎖定環最大調制帶寬僅為14.8 kHz,如圖5(b)所示.為獲得更大的控制帶寬,在實驗中加入了一個傳遞函數如圖5(a)所示的相位超前電路,抵消由低通濾波效應造成的相位滯后問題,并采用高速的抽運驅動器進一步提高控制帶寬.使用上述改進措施后,控制帶寬顯著增加到94.8 kHz,如圖5(b)所示,且其1 Hz—1 MHz的積分相位噪聲積分值為0.755 rad,體現出了很好的鎖定性能.

為檢驗相位超前補償的抽運電流鎖相環路的長期穩定性,我們對鎖定拍頻進行了時長為3000 s(門時間為1 s)的監測.圖6(a)所示為壓電陶瓷控制環路鎖定頻率誤差.測量得鎖定頻率標準差和1 s平均Allan標準差均為5.0 mHz,對應于10 MHz本振信號的1 s平均相對Allan標準差為5.0×10?11,512 s平均Allan標準差為4.9×10?12.圖6(b)中相對Allan標準差曲線呈τ?1/2,τ為積分時間,結果表明相位鎖定效果良好.

圖4 輸出鎖模激光性能 (a)時域脈沖;(b)脈沖重復頻率頻譜(RBW表示分析帶寬,VBW表示顯示帶寬);(c)脈沖自相關信號;(d)輸出光譜Fig.4.Output performance when mode-locked:(a)Output pulse in time domain;(b)radio frequency spectrum of repetition rate(RBW,resolution bandwidth;VBW,video bandwidth);(c)autocorrelation of the output pulse;(d)output spectrum.

圖5 (a)相位超前電路傳遞函數;(b)抽運電流鎖定誤差信號的功率譜密度Fig.5.(a)Transfer function of the designed phaselead filter;(b)power spectrum density of the in-loop error signal in the pump-locking loop.

圖6 抽運電流鎖定長期穩定性 (a)頻率計測量的頻率偏離;(b)由(a)導出的相對Allan方差Fig.6.Long-term stability of the locked beat note in the pump-locking loop:(a)Counted frequency o ff set with a gate time of 1 s;(b)relative Allan deviation derived from(a).

4 光譜測量性能評估

在完成兩臺光頻梳光源的搭建后,我們構建了如圖1所示的雙光梳光譜測量系統.兩臺光頻梳的重復頻率被設定在98.790 MHz附近,并且兩臺之間具有1.600 kHz的重復頻率差.所用重復頻率參數通過一臺與銣原子頻率基準同步的雙通道信號發生器生成,且兩個通道之間通過信號發生器內部的鎖相環實現相位同步.用于光學頻率參考的窄線寬激光器標稱線寬小于2 kHz,中心波長為1564.701 nm,對應的頻率為191.5973 THz.我們使用的光學帶通濾光片的半高全寬為12 nm,中心波長為1540 nm.測量中,干涉數據以250 MS/s的采樣率采集,結合干涉圖邊緣數據信噪比,選取單幀干涉數據時長為24μs.圖7顯示了一個典型的雙光梳光譜探測時域干涉信號,其中的右插圖展示了中心增強部分300個采樣點的干涉數據,左插圖展示了干涉圖邊緣部分300個采樣點.從圖7能夠看出中心增強信號清晰未飽和,邊緣信號周期性調制明顯,具有一定的信噪比.接下來,采集數據補零到216個采樣點(對應260μs)后經過三角窗調制,通過快速傅里葉變換獲得映射到射頻域的吸收光譜.結合實驗參數配置條件,相應光頻域光譜位置可以通過(1)式求得:

其中νcw為窄線寬激光器的頻率,fb為光頻梳與窄線寬激光器之間的拍頻,frep1為第一臺光頻梳的重復頻率,?frep為兩臺光頻梳的重復頻率差,fRF對應傅里葉變換后的射頻信號.由實驗條件可得插零變換后的光譜數據點間隔為0.0078 cm?1.

映射到光頻域的光譜數據如圖8(a)所示,該圖展示了13C2H2分子的ν1+ν3振轉能級的P分支譜線,圖中光譜包絡由雙光梳光源輸出特性決定.進行基線擬合以及光譜的歸一化得到透過率曲線,如圖8(b)所示.這一跨度為55 cm?1的光譜數據清晰地展現了13C2H2分子的ν1+ν3振轉能級P(2)至P(22)的譜線.圖8(c)展示了對譜線P(10)強度擬合的結果,顯示測得譜線半高全寬優于0.13 cm?1.事實上,雙光梳光譜系統的光譜分辨率可由采樣時間T、重復頻率frep1和重復頻率差?frep利用(2)式計算所得:

其中k為切趾函數引入的分辨率增寬因子.類比于傅里葉變換光譜儀,當不考慮切趾,即k=1時,光譜分辨率為0.086 cm?1;考慮實際計算時在補零后引入了一個三角窗,對應引入一個k≈1.43的增寬因子,使得切趾后光譜分辨率約為0.12 cm?1.比較圖8(c)所示結果不難發現,兩者符合良好;實際譜線由于包含有譜線自身展寬的影響,其半高全寬稍寬于評估也是不難理解的.為考查雙光梳光譜譜線位置的準確性,將所測得的ν1+ν3振轉能級P(2)至P(22)譜線位置與文獻[25]的結果進行了比對,表1列出了測量比對結果,可以看出,最大偏差為0.006 cm?1,小于上述光譜數據點間隔0.0078 cm?1,該結果表明本系統具有較高的光譜測量位置準確度.

圖7 雙光梳時域干涉信號(采樣率250 MHz)Fig.7.Dual-comb interference signal in time domain.

圖8 13C2H2分子的ν1+ν3振轉能級P分支譜線 (a)吸收光譜數據;(b)透過率曲線;(c)P(10)譜線的擬合結果Fig.8.Obtained optical spectra data of ν1+ ν3of13C2H2molecular:(a)Absorption spectrum;(b)transmission curve;(c)curve fit of P(10)line.

表1 測量結果與文獻數據對比Table 1.Comparison between the measured data and the reference.

為了進一步展示本系統的探測性能,圖9給出了單次測量和100次平均的測量結果,可以看到,通過多次測量平均,探測過程的隨機噪聲被大大抑制,100幅平均光譜數據的信噪比在測量范圍內達到220.需要特別指出的是,雙光梳光譜的一大優勢即在于快速測量,在本系統實驗中,每秒測量光譜數可以達到1600幅,同等分辨率條件下,要比傅里葉光譜儀快3—4個量級.利用(3)式[27]可以計算出秒均噪聲等效吸收系數:

該指標表征了在單位積分時間下光譜儀的噪聲水平,能夠反映光譜儀的測量靈敏度.這里SNR為測量結果信噪比,M為有效的光譜分辨單元數,T為總的測量時間,L為吸收光程.本系統實驗中,上述100幅測量時間為62.5 ms,有效光譜分辨單元數為640,所用樣品池吸收長度為7.5 cm,因而,對應的秒均噪聲等效吸收系數可達到6.0×10?6cm?1·Hz?1/2.

圖9 單次測量和100次測量平均透過率結果對比Fig.9.Comparison between the single-shot and 100-times averaged transmission.

從(3)式不難看出,除增大吸收光程外,提高秒均噪聲等效吸收系數可以通過提高探測光譜信噪比和增大探測帶寬來實現.在本系統中,信噪比仍主要受限于雙光頻梳光源間的相對頻率抖動、探測器線性度和數據采集卡的量化位數.雖然兩臺光梳共用了同一個光學頻率參考,并且通過抽運電流調制實現了小于1 Hz的光學相位鎖定性能,但重復頻率抖動造成的射頻映射頻率的不穩定性仍存在.根據相位噪聲測量原理,相位噪聲功率密度隨諧波次數呈平方規律遞增,即Sφ(n·f)=n2·Sφ(f),其中,Sφ為相位噪聲功率密度,n為諧波次數,f為基頻[28].因此,通過鎖定激光重復頻率高次諧波,可以有效地降低重復頻率鎖定噪聲,獲得更好的性能.此外,當前光頻梳的輸出光譜帶寬較為有限,通過光學放大以及非線性光譜展寬技術拓寬輸出光譜,可以進一步提高該雙光梳光譜儀的性能.

5 結 論

本文提出了一種光頻鏈接的雙光梳光譜探測方案.借助一臺窄線寬激光器的鏈接,提高了兩臺光頻梳間的互相干特性.在免去復雜的自參考系統的情況下,獲得了較好的光譜測量性能.對于13C2H2樣品的測試結果顯示,系統光譜分辨率達0.086 cm?1(切趾后光譜分辨率約為0.12 cm?1).在所探測ν1+ν3振轉能級的P支范圍內,恢復的光譜線位置與文獻數據符合良好,偏差小于光譜數據最小間隔.對62.5 ms時間內測量得到的100幅光譜數據分析得到平均信噪比達到220,相應的秒均噪聲等效吸收系數達到6.0×10?6cm?1·Hz?1/2.該工作開拓了一種易于實現,且具有高光譜分辨率、高靈敏度的雙光梳光譜探測解決方案,該系統性能可滿足大氣成分遙感探測等應用需求,為雙光梳光譜系統的實際應用部署增添了途徑.

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