氫元素對(duì)銦鎵鋅氧化物薄膜晶體管性能的影響?

邵龑 丁士進(jìn)

(復(fù)旦大學(xué)微電子學(xué)院,專用集成電路與系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200433)

1 引 言

氧化物半導(dǎo)體材料的研究至今已有數(shù)十年的歷史,但其中一些物理現(xiàn)象的起源,如缺陷能級(jí)和光誘導(dǎo)效應(yīng)等,直到現(xiàn)在仍未能達(dá)成共識(shí).在此背景下,氫元素作為氧化物材料中最為常見的雜質(zhì)元素開始受到越來(lái)越多的關(guān)注.近年來(lái)相關(guān)的研究報(bào)道揭示了氧化物半導(dǎo)體材料中均含有相當(dāng)數(shù)量的氫元素,因此其物理特性很有可能受到氫元素的影響[1?4].作為氧化物半導(dǎo)體之一,銦鎵鋅氧化物(indium-gallium-zinc oxide,IGZO)半導(dǎo)體薄膜材料具有遷移率高、制備工藝溫度低、均勻性好、可見光穿透率高等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是下一代透明柔性顯示器的主要溝道材料[5].它同樣含有大量的氫元素雜質(zhì),并可能影響到器件的性能.因此,弄清楚氫元素在IGZO中的存在與影響不僅有助于加深對(duì)其材料特性的理解,更可能推動(dòng)下一代半導(dǎo)體顯示技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用.

自Tsao等[6]首次報(bào)道氫元素對(duì)IGZO薄膜晶體管(thin film transistor,TFT)的閾值電壓和亞閾值擺幅特性的改善以來(lái),關(guān)于氫元素對(duì)IGZOTFT特性的影響的研究不斷涌現(xiàn).但是,由于這些研究所采用的方法各不相同,所得結(jié)果相差很大,因此難以直接進(jìn)行比較.此外,這些研究往往針對(duì)的是氫元素對(duì)某一單個(gè)器件特性的影響,而對(duì)IGZO-TFT整體性能的影響報(bào)道很少.因此,本文綜合相關(guān)的文獻(xiàn)報(bào)道,深入概括分析各研究之間的共性,重點(diǎn)從IGZO中氫元素的來(lái)源、存在形式、表征方法及其對(duì)TFT性能和電學(xué)可靠性的影響等四個(gè)方面進(jìn)行討論.同時(shí)以IGZO-TFT的遷移率、亞閾值擺幅和偏壓穩(wěn)定性作為主要性能參數(shù)進(jìn)行闡述,總結(jié)和歸納出氫元素對(duì)IGZO-TFT綜合性能的影響,并在分析現(xiàn)有研究局限性的基礎(chǔ)上對(duì)未來(lái)發(fā)展做出了展望.

2 IGZO薄膜中氫元素的來(lái)源

IGZO薄膜通常是用磁控濺射的方式進(jìn)行生長(zhǎng)的.Miyase等[7]對(duì)比了不同沉積壓強(qiáng)條件下生長(zhǎng)的IGZO薄膜的性質(zhì),發(fā)現(xiàn)即使在高真空沉積條件(腔體基壓為10?7Pa)下,薄膜中氫元素雜質(zhì)的濃度依舊保持在1019cm?3以上.進(jìn)一步分析研究顯示,隨著IGZO薄膜的沉積速率由3 nm/min提高到19 nm/min,薄膜中氫元素的含量從5×1019cm?3逐漸降低到1019cm?3,表明氫元素雜質(zhì)來(lái)自于沉積腔體中的殘留氣體,并在薄膜沉積過程中參與了反應(yīng);另一方面,隨著對(duì)IGZO靶材的預(yù)濺射功率從70 W提高到150 W,IGZO薄膜的氫元素含量從5×1019cm?3降低到1019cm?3,這說明靶材表面吸附的H2O和H2也是IGZO薄膜中氫元素的來(lái)源.總之,通過磁控濺射方式沉積的IGZO薄膜中會(huì)含有1019cm?3以上的氫元素[8],而這些氫元素主要是來(lái)自于沉積腔體中殘留氣體以及靶材表面吸附的H2O和H2等分子.

另一方面,與IGZO層相鄰材料薄膜中的氫元素也會(huì)影響溝道IGZO薄膜中氫元素的含量.Kim等[9]研究了采用不同溫度下原子層沉積(atomic layer deposition,ALD)Al2O3作為柵介質(zhì)的TFT器件,發(fā)現(xiàn)在150?C條件下生長(zhǎng)的Al2O3薄膜中氫元素含量最高,而在此薄膜上所沉積的IGZO溝道層中氫元素的含量也最高.相似現(xiàn)象在其他文獻(xiàn)中也有報(bào)道[10?14].Kulchaisit等[15]使用羥基(OH)含量不同的硅氧烷作為器件的鈍化層,發(fā)現(xiàn)使用羥基含量較高的鈍化層會(huì)導(dǎo)致器件的轉(zhuǎn)移特性曲線中出現(xiàn)明顯的駝峰現(xiàn)象,并將其歸因于氫元素由鈍化層擴(kuò)散進(jìn)入IGZO溝道,形成了寄生晶體管.

此外,為了調(diào)節(jié)器件的性能也會(huì)主動(dòng)引入氫元素雜質(zhì).如在IGZO溝道沉積時(shí)通入H2作為反應(yīng)氣體[6,16],對(duì)IGZO溝道進(jìn)行氫等離子體處理[17]或深紫外線照射[18],在H2或H2O氛圍中對(duì)器件進(jìn)行后退火處理[19?22]或KrF激光退火[23],對(duì)器件進(jìn)行氫元素等離子體處理[24?28]等.這些工藝步驟均能有效地向IGZO溝道中引入氫元素.

綜上所述,氫元素是IGZO-TFT中溝道層IGZO中最為常見的雜質(zhì)元素,并主要來(lái)源于沉積腔體中氣體殘留和靶材吸附的分子、IGZO溝道上下層薄膜中氫元素的擴(kuò)散以及退火、摻雜等工藝的引入.

3 氫元素在IGZO薄膜中的存在形式

由于氫元素獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu),它既可以失去電子形成正離子,也可以得到電子形成負(fù)離子.所以,在IGZO薄膜中氫元素會(huì)以兩種不同的形式存在,即正離子(H+)和負(fù)離子(H?)的形式.

IGZO薄膜中的氫元素會(huì)與薄膜中的O2?離子結(jié)合而形成羥基,并在此過程中釋放出一個(gè)電子,用反應(yīng)方程式表示為:H0+O2?→OH?+e?[29],式中H0表示的是氫原子,而OH?代表與金屬相連的羥基,其中羥基中的氫元素以正離子H+形式存在.Chen等[30]分析了氫元素?fù)诫s對(duì)IGZO能帶的影響,揭示了隨著氫元素的引入,IGZO溝道中的電子濃度提高,相應(yīng)的其費(fèi)米能級(jí)也會(huì)升高[31,32].所以摻雜氫元素的IGZO具有更高的費(fèi)米能級(jí),與晶體管源漏電極所形成的勢(shì)壘更低(如圖1所示),因而更有利于電子的傳導(dǎo),表現(xiàn)出來(lái)的器件的遷移率也就更高[33,34].

圖1 IGZO與漏端區(qū)域能帶示意圖[30]Fig.1.Energy-band at the region of the a-IGZO layer near the drain terminal[30].

負(fù)離子形式是氫元素雜質(zhì)在IGZO薄膜中的另一種重要存在形式.在這一情況下,氫原子俘獲電子形成H?離子,隨后擴(kuò)散到薄膜中O空位缺陷位置,并與周圍的金屬離子成鍵,形成M—H結(jié)構(gòu)[29].這一過程從晶體結(jié)構(gòu)的角度來(lái)看,是雜質(zhì)氫原子占據(jù)了氧原子的位置,所以形成了氫替位雜質(zhì).用方程式表述如下:H0+e?+VO→H?+VO→HO[33],式中H0代表氫原子,VO表示氧空位缺陷,HO表示氫元素替位雜質(zhì).圖2是上述過程的能帶結(jié)構(gòu)變化示意圖[29].對(duì)于氧空位缺陷而言,其能級(jí)位于IGZO價(jià)帶頂上約1.1 eV的位置,而H?離子能級(jí)位于價(jià)帶頂上約0.4 eV位置.隨著氫元素替位雜質(zhì)的形成,IGZO氧空位缺陷濃度降低,缺陷能級(jí)到導(dǎo)帶底的寬度也增大,因此器件的負(fù)偏壓穩(wěn)定性以及負(fù)偏壓光照穩(wěn)定性都會(huì)提高[35].

圖2 IGZO薄膜缺陷能級(jí)示意圖[29]Fig.2.Schematic diagram of the subgap states in IGZO thin films[29].

4 IGZO薄膜中氫元素的表征方法

由于氫元素原子序數(shù)最小,而且存在形式多樣,因此根據(jù)不同的需求所采用的表征手段也不同,主要包括二次離子質(zhì)譜(secondary ion mass spectroscopy,SIMS)、熱脫附譜(thermal desorption spectroscopy,TDS)、X射線光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外吸收光譜(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR).

SIMS法是采用離子束轟擊樣品表面,收集并分析濺射出的離子荷/質(zhì)比,得到樣品的成分信息,是最為精確的氫元素?cái)?shù)量表征手段[36?39].Nomura等[40]在5%H2—95%N2環(huán)境、100—400?C溫度條件下對(duì)IGZO薄膜退火1 h,并以SIMS為表征手段,分析了氫元素在IGZO薄膜中的分布情況,如圖3所示.其中,在未退火條件下IGZO薄膜中的氫元素含量約1021cm?3,而此時(shí)載流子濃度只有3×1016cm?3,說明氫元素在此條件下并未表現(xiàn)出施主特性.這一現(xiàn)象主要是因?yàn)楸∧ぶ羞^量的氧元素會(huì)俘獲自由電子而形成O?/O2?離子,補(bǔ)償了氫元素的施主作用[41].

TDS法是通過加熱促使材料中的元素釋放出來(lái),并通過收集與分析主要的脫附產(chǎn)物得到薄膜中元素成分與含量的信息[42,43].與SIMS方法相比,TDS可以有效反映材料中氣體脫附的動(dòng)力學(xué)過程,從而推斷元素在材料中可能的價(jià)態(tài)信息與存在形式;但是對(duì)其含量的測(cè)試結(jié)果的精確性要低于SIMS法,而且無(wú)法反映薄膜中氫元素的深度分布情況.Nomura等[44]使用TDS對(duì)經(jīng)不同條件退火的a-IGZO薄膜進(jìn)行了分析(如圖4所示),發(fā)現(xiàn)在400?C時(shí)其主要脫附產(chǎn)物分別為H2(～4.7×1017cm?3),H2O(～1.7×1019cm?3),O2(～1.7×1017cm?3)和Zn(～3.7×1018cm?3).該結(jié)果說明即使沒有進(jìn)行摻雜,未退火的IGZO薄膜中也存在大量氫元素.

XPS測(cè)試是通過X射線照射材料表面,激發(fā)材料原子或分子的內(nèi)層電子或價(jià)電子,再通過測(cè)量發(fā)射電子的動(dòng)能計(jì)算電子結(jié)合能,得到材料近表面的元素成分和化學(xué)態(tài)[45,46].但對(duì)于氫元素而言,由于其光致電離截面小,信號(hào)微弱很難直接測(cè)量.因此使用XPS分析IGZO薄膜中的氫元素時(shí),往往是通過分析其中的羥基而間接獲得的,其對(duì)應(yīng)峰位為531.6 eV[6,47].但這種方法只能用于推斷存在于羥基的氫正離子,而無(wú)法獲得氫負(fù)離子的信息.

圖3 退火溫度對(duì)a-IGZO薄膜(a)氫元素深度分布和 (b)電學(xué)特性(電導(dǎo)率σ、載流子濃度Ne、霍爾遷移率μHall)的影響[40]Fig.3.E ff ects of annealing temperature on(a)hydrogen SIMS depth pro file and(b)electrical properties(σ,Ne,and μHall)for a-IGZO films[40].

圖4 不同退火條件下a-IGZO薄膜的TDS結(jié)果,包括H2(m/z=2),H2O(m/z=18),O2(m/z=32),Zn(m/z=64)[44]Fig.4.TDS spectra of unannealed,the dry annealed,and the wet annealed a-IGZO films for H2(m/z=2),H2O(m/z=18),O2(m/z=32)and Zn(m/z=64)[44].

圖5 (a)IGZO薄膜紅外透射與反射光譜;(b),(c)為推導(dǎo)出的吸收系數(shù)[29]Fig.5.(a)Infrared transmittance(T)and re flectance(R)spectra of a-IGZO thin film;(b)and(c)absorption coefficients calculated from the observed transmittance and re flectance spectra[29].

FTIR測(cè)試是借助一束不同波長(zhǎng)的紅外線照射到樣品上,通過分析吸收光譜而獲得樣品的組成、結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵信息,是一種廣泛應(yīng)用的材料分析手段[48].Bang等[29]在單晶NaCl襯底上沉積了IGZO薄膜,再將NaCl晶體溶于水,得到了IGZO單一薄膜.然后借助紅外吸收光譜分析證明了羥基和M—H結(jié)構(gòu)同時(shí)存在,如圖5所示.其中,圖5(c)清楚地顯示了樣品的四個(gè)主要吸收峰,分別為1039,1389和1524 cm?1處的三個(gè)尖峰和3000 cm?1附近的寬峰.其中最后一個(gè)寬峰對(duì)應(yīng)于羥基的伸縮振動(dòng)吸收[40];而1389和1524 cm?1兩個(gè)吸收峰則被認(rèn)為對(duì)應(yīng)于M—H結(jié)構(gòu),因?yàn)镮GZO各金屬元素的氣態(tài)氫化物分子吸收峰位分別為InH(1475 cm?1),GaH(1604 cm?1),ZnH(1616 cm?1)[49].

5 氫元素對(duì)IGZO-TFT性能的影響與作用機(jī)制

氫元素對(duì)IGZO-TFT特性的影響主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面:一方面是晶體管本身的性能,如場(chǎng)效應(yīng)遷移率μ、亞閾值擺幅S.S.、閾值電壓Vth、開關(guān)電流比Ion/Ioff等;另一方面則是晶體管的電學(xué)可靠性,如正、負(fù)偏壓穩(wěn)定性.表1列出了國(guó)際上有關(guān)氫元素對(duì)IGZO-TFT特性影響的報(bào)道.其中,研究的對(duì)象主要是利用退火摻雜工藝或上下層薄膜擴(kuò)散方法引入了氫元素的IGZO-TFT.器件的工藝處理溫度主要是選擇在150—300?C范圍內(nèi),也有部分新工藝或方法在室溫下就可以進(jìn)行.此外,多篇文獻(xiàn)報(bào)道了通過向IGZO溝道引入氫元素而獲得高于40 cm2/V·s的優(yōu)秀器件遷移率,證明引入氫元素可以有效改善IGZO-TFT的性能.

氫元素的摻雜對(duì)IGZO-TFT的器件性能會(huì)產(chǎn)生直接的影響.Ahn等[28]以熱生長(zhǎng)氧化硅為介質(zhì),以磁控濺射的IGZO薄膜(50 nm)為溝道,研制出了背柵IGZO-TFT.然后采用氫離子輻射的方法在室溫條件下向IGZO溝道中摻入不同濃度的氫元素.結(jié)果顯示,隨著注入的氫離子濃度從1014ions/cm2增加到1016ions/cm2,器件的場(chǎng)效遷移率從0.16 cm2/(V·s)升高到3.90 cm2/(V·s),亞閾值擺幅從0.57 V/dec降低到0.35 V/dec.分析表明,器件性能的改善主要是由于注入的氫元素降低了IGZO溝道中的缺陷濃度.

表1 不同氫化方法對(duì)IGZO-TFT性能參數(shù)影響的比較Table 1.Comparison of performance parameters of IGZO-TFT treated with various hydrogenation methods.

氫元素的引入對(duì)IGZO-TFT的電學(xué)可靠性也同樣會(huì)產(chǎn)生影響.Oh等[21]制備了以等離子增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(plasma enhanced chemical vapor deposition,PECVD)SiNx為柵介質(zhì),以磁控濺射沉積IGZO為溝道的TFT,并研究了退火氣氛(H2或N2)對(duì)器件可靠性的影響.結(jié)果顯示,在柵極上施加20 V偏壓應(yīng)力2 h后,在H2中退火的器件顯示出更好的穩(wěn)定性,其閾值電壓漂移量為+0.27 V,而在N2中退火的器件的閾值電壓漂移達(dá)到+1.74 V.該結(jié)果表明,氫元素的存在可以有效地鈍化SiNx柵介質(zhì)與IGZO溝道間的界面態(tài),因而提高器件的正偏壓穩(wěn)定性.Zheng等[13]比較了以400?C PECVD和250?C ALD SiO2為柵介質(zhì)的IGZO-TFT的性能,在不經(jīng)過任何后退火處理的條件下采用ALD SiO2柵介質(zhì)能得到更好的器件性能.此外,還發(fā)現(xiàn)使用ALD氧化硅柵介質(zhì)的器件具有很好的負(fù)偏壓穩(wěn)定性,即在柵極上施加?15 V的電壓應(yīng)力1 h后其閾值電壓漂移量?jī)H為?0.03 V,亞閾值擺幅幾乎沒有退化.然而,以PECVD SiO2為柵介質(zhì)的器件其閾值電壓漂移高達(dá)?1.46 V,亞閾值擺幅增加220 mV/dec.進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),使用ALD方法生長(zhǎng)的SiO2薄膜中含有更高濃度的氫元素.在磁控濺射沉積IGZO溝道層的過程中,這部分氫元素可能受離子轟擊離開SiO2層,繼而擴(kuò)散到IGZO薄膜中,從而鈍化了其中的氧空位缺陷,提高了器件的負(fù)偏壓穩(wěn)定性.

需要指出的是,氫元素在IGZO薄膜中的存在與工藝處理溫度有關(guān).Hanyu等[50]對(duì)基于熱生長(zhǎng)氧化硅介質(zhì)和磁控濺射IGZO溝道的背柵TFT進(jìn)行了氧氣環(huán)境中退火處理研究.發(fā)現(xiàn)隨著退火溫度從100?C升高到700?C,IGZO-TFT的遷移率先升高后降低,亞閾值擺幅先減小后升高.當(dāng)退火溫度為200?C時(shí),器件的場(chǎng)效遷移率達(dá)到最大值11.0 cm2/(V·s),亞閾值擺幅達(dá)最小值0.32 V/dec.進(jìn)一步分析表明,當(dāng)退火溫度小于200?C時(shí),TFT遷移率的提高以及亞閾值擺幅的減小主要是因?yàn)闇系乐猩钅芗?jí)陷阱和淺施主能級(jí)密度的降低.這里的淺施主能級(jí)是指以負(fù)離子形式存在的氫替位雜質(zhì)HO.在加熱條件下HO會(huì)發(fā)生分解,反應(yīng)式為:HO→H0+e?+VO[51],式中H0代表氫原子,VO表示氧空位缺陷.這一過程增加了溝道中載流子的濃度,提高了器件的場(chǎng)效遷移率.另一方面,當(dāng)退火溫度高于400?C時(shí),氫元素向IGZO溝道外逸散而失去了對(duì)溝道的鈍化作用,導(dǎo)致溝道中產(chǎn)生新的缺陷,因而降低了器件的場(chǎng)效遷移率,并增大了器件的亞閾值擺幅.因此,工藝處理的溫度既不能太低也不能太高,以200—300?C為宜.

另外,Abliz等[27]以熱生長(zhǎng)的SiO2為柵介質(zhì),磁控濺射的IGZO為溝道制作了TFT,并研究了H2,N2或N2-H2等不同成分以及0—300 s不同時(shí)間等離子體處理對(duì)器件性能的影響.結(jié)果顯示,經(jīng)N2-H2等離子體200 s處理的器件性能最佳.同時(shí)該器件也表現(xiàn)出優(yōu)秀的電學(xué)可靠性:在20 V偏壓應(yīng)力作用1 h后,閾值電壓漂移+1.8 V;而在?20 V偏壓應(yīng)力作用1 h后,閾值電壓漂移?1.6 V.進(jìn)一步分析表明,其器件穩(wěn)定性的提高主要是因?yàn)镹2-H2等離子處理有效地降低了薄膜中氧空位濃度和SiO2/IGZO界面態(tài)缺陷密度.盡管從單個(gè)偏壓穩(wěn)定性角度而言結(jié)果并不突出,但其通過氮、氫元素的同時(shí)引入實(shí)現(xiàn)了器件正負(fù)偏壓穩(wěn)定性的同時(shí)提高,為后續(xù)IGZO-TFT電學(xué)可靠性的研究提供了新的思路.

6 總結(jié)與展望

綜合以上所述,氫元素是IGZO-TFT中最為常見的雜質(zhì)元素,它能以正離子和負(fù)離子兩種形式存在于IGZO薄膜中,并對(duì)IGZO-TFT的器件性能和電學(xué)可靠性產(chǎn)生影響.IGZO溝道中氫元素濃度越高,其遷移率越高,亞閾值擺幅越小,器件的電學(xué)可靠性也越好.這是由于氫元素濃度越高,它對(duì)溝道中氧空位缺陷和柵介質(zhì)與溝道間的界面缺陷的鈍化效果越好;相反,如果工藝處理溫度過低或過高則不利于IGZO-TFT性能的改善,通常以200—300?C為宜.此外,向IGZO-TFT的溝道適當(dāng)引入氮元素也會(huì)有助于其電學(xué)可靠性的改善.但需要指出的是,針對(duì)IGZO-TFT中氫元素的研究尚不夠深入,還需要從以下三個(gè)角度進(jìn)一步的探索.

第一,溝道中氫元素的量化分析.目前氫元素對(duì)IGZO-TFT的影響主要通過分析經(jīng)特定工藝處理之后器件獲得的,而缺少對(duì)氫元素含量的精確分析,這就導(dǎo)致不同研究之間難以進(jìn)行分析比對(duì),所得結(jié)果也不具有普適性.因此,深入的量化分析不僅可以加深我們對(duì)氫元素影響的理解,也有助于提高研究成果的可復(fù)制性.

第二,精確控制氫元素的含量分布.IGZO薄膜中氫元素的含量與分布特征將直接影響到薄膜以及晶體管的各項(xiàng)性能.然而,當(dāng)前的研究表明,IGZO薄膜中的氫元素會(huì)在加熱條件下發(fā)生擴(kuò)散乃至脫離,因此其含量與分布很大程度上會(huì)受到工藝處理溫度的影響.為了有效調(diào)控IGZO溝道中氫元素的影響,除了在量化分析的基礎(chǔ)上定量地?fù)诫s外,也需要盡可能地降低器件的工藝處理溫度.

第三,結(jié)合氮元素處理,改善器件的電學(xué)可靠性.氫元素對(duì)器件正、負(fù)偏壓穩(wěn)定性的單一方面改善效果明顯,但對(duì)另一方面作用效果一般;而氮、氫元素結(jié)合處理可以同時(shí)改善這兩方面的穩(wěn)定性,但處理效果還有待進(jìn)一步提高.因此從這一角度出發(fā),進(jìn)一步改善IGZO-TFT的電學(xué)可靠性,將有助于推動(dòng)其應(yīng)用發(fā)展.

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