幾種常用受體模型在土壤多環芳烴源解析中的應用

孫 健，段永紅

（山西農業大學資源環境學院，山西太谷030801）

多環芳烴（polycyclic aromatic hydrocarbon，PAHs）是一類廣泛存在于環境介質中的持久性有機污染物，部分具有致癌性[1]，1976年，美國環保局（US EPA）將16種PAHs列入優先控制有機污染物名單，分別是萘（NAP）、苊（ACE）、熒蒽（FLA）、苊烯（ACY）、芴（FLO）、芘（PYR）、菲（PHE）、蒽（ANT）、苯并（a）蒽（Baa）、苣（CHR）、苯并（b）熒蒽（BbF）、苯并（a）芘（BaP）、苯并（k）熒蒽（BkF）、茚并（1，2，3-cd）芘（IcdP）、二苯并（a，h）蒽（DahA）、苯并（ghi）北芘（BghiP）[2]。環境中的 PAHs可通過大氣干濕沉降、化學品施用及意外滲漏等方式直接進入土壤。PAHs一旦進入土壤，因其強親脂性，會吸附在土壤有機質中造成土壤污染，并通過呼吸攝入、食物鏈傳遞等多種途徑對人類健康產生威脅[3-4]。近年來，國內外對土壤中PAHs污染的研究逐漸增多，調查區域類型包括工業用地、農用地、城市用地等[5-7]。在PAHs含量及分布特征分析基礎上，開展PAHs的源識別并通過建立模型或多元統計分析，定量解析出各污染源的貢獻率，可為控制土壤PAHs污染、保障土壤環境健康提供理論依據。

本研究針對土壤中PAHs源解析工作的技術需求，以受體模型為核心，通過列舉實例說明幾種常用受體模型在土壤PAHs源解析中的應用原理及注意事項，并總結不同源解析方法的優勢和局限，旨在為我國不同類型土壤PAHs污染來源的解析工作提供借鑒和參考。

1 源解析方法概述

環境污染物的源解析是污染控制和治理的基礎性工作，確定污染物來源可為開展環境污染防治提供指導方向。源解析技術最初以大氣顆粒物來源為研究對象，美國和日本等國家在20世紀70年代研發了以因子分析（FA）和化學質量平衡（CMB）為主的各類受體模型源解析技術，隨后在歐洲，采用受體模型解析大氣顆粒物來源的相關研究也有了快速的發展[8]。源解析是一項復雜的工作，不同方法具有其各自的適用性以及局限性[9]。

在對環境介質中污染來源進行解析時，首先需要利用污染物中一些特定組分的比例特征判斷其來源類型，定性地對污染物來源進行源識別，然后通過對樣品數據及污染源特征圖譜進行綜合統計分析，定量計算各污染源貢獻率[10]。通過借鑒大氣顆粒物研究經驗，可將環境介質中污染物的源解析方法分為排放源清單法[11]、擴散模型法[12-13]和受體模型法[14-15]。排放源清單法不但需要估計排放量，同時還要考慮環境污染狀況與排放源之間的復雜關系，已漸漸無法滿足人類對于環境污染物源解析技術的要求。同樣，擴散模型法需收集詳細的污染源排放資料和氣象資料，當面臨較大范圍或無組織排放源問題時，這些參數的獲得及其規律性的把握具有較高難度，使擴散模型的實際應用較為困難[16]。

受體模型法是將環境介質中可指示源的化學示蹤物信息與數學統計方法結合而發展起來的方法。受體模型對排放源信息依賴較小，不追蹤污染物在環境介質中的遷移過程，常用于環境介質中痕量有機污染物的源解析工作。近年來，受體模型在土壤中PAHs源解析方面得到廣泛應用[17-19]。

2 受體模型在土壤中PAHs源解析的應用

受體模型在土壤中PAHs源解析中的應用可分為定性解析方法和定量解析方法。定性解析方法包括特征比值法[20]、特征化合物法[21]等，此類方法發展較早且應用成熟，但由于影響因素較多，無法區分具體污染源類型以及相應的貢獻率，所得結果可靠性差，常與定量解析方法結合使用。定量解析方法的結果相對準確，但在應用過程中需要大量數據，且計算復雜。常用的方法有化學質量平衡法（CMB）[22]、主成分分析 -多元線性回歸（PCA/MLR）和正定矩陣因子分析法（PMF）[23]等多元統計方法。

2.1 特征比值法

特征比值法是多環芳烴源解析的常用方法。由于多環芳烴特征化合物的比值在不同的源排放中存在明顯差異，因此，可以采用互為同分異構體的幾對多環芳烴的濃度比值來判斷PAHs的主要來源。常被用來進行源解析的幾對同分異構體包括：蒽/（蒽＋菲）、熒蒽/（熒蒽＋芘）、苯并（a）芘/（苯并（a）芘＋苣）、茚并（1，2，3-cd）芘/（茚并（1，2，3-cd）芘＋苯并（ghi）苝）[24]、苯并（b）熒蒽 /苯并（k）熒蒽、苯并（a）芘 /苯并（ghi）苝[25]。表 1 列出了常用的特征比值及其表征的源類型。

表1 多環芳烴的特征比值和來源類型[26]

董捷等[7]在對北方某鋼鐵廠表土中PAHs污染特征進行研究時，采用特征比值法對土壤中PAHs來源進行解析，發現鋼鐵廠表層土壤樣品中ANT/（ANT＋PHE）在 0.11～0.67，FLA/（FLA＋PYR）在0.51～0.57，BaA/（BaA＋CHR）在0.39～0.85，說明其PAHs來源于煤和生物質燃燒。CAI等[27]在研究長江流域表土中PAHs空間分布及風險評價時，應用特征比值法進行表土中PAHs來源調查，發現FLA/（FLA＋PYR）在 0.32～0.7，平均為 0.5，IcdP/（IcdP＋BghiP）在 0.32～0.61，平均為 0.52，表明表土中PAHs來源于煤/生物質燃燒和交通污染源等復合污染源。

由于多環芳烴在環境介質中代謝速度的差異，即使是同一對同分異構體，其穩定性和適用性也各不相同。有研究表明，大氣中代謝速度BaA比CHR要高出數十倍[28]。而FLA/PYR（空氣中半衰期分別為44，46 h）和IcdP/BghiP（空氣中半衰期分別為182，169 h）被認為是較為穩定且應用廣泛的特征比值[28]。但是即使是分子量相同的多環芳烴，在理化性質和環境行為上也存在一定差異，在由排放源擴散到環境介質的過程中，其比值會發生一定變化，從而影響源解析的準確性，其在大氣中變化最小，在土壤中可能會發生較大的變化。ZHANG等[29]利用多介質逸度模型定量分析了天津地區不同環境介質中多環芳烴特征化合物的比值變化，并對其進行校正。

2.2 特征化合物法

一些污染源會產生獨特的PAHs化合物，以這些特征化合物作為標志物，判定相應污染源的方法就是特征化合物法。研究表明[30-31]，石油泄漏主要產生2環PAHs污染；煤燃燒主要產生3環和4環PAHs；汽油燃燒主要產生5環PAHs；柴油燃燒主要產生6環PAHs。DUAN等[18]在對山西典型產煤區附近農業土壤中PAHs污染特征研究時，結合排放源清單，通過對樣品中高環和低環PAHs所占比例分析，初步判斷該研究區PAHs來源于燃料燃燒和交通污染。然后采用主成分分析-多元線性回歸進一步進行源解析，結果與初步判斷相一致。

也有研究表明，惹烯（Phenanthrene）是薪柴燃燒的特征物質[32]，FLO和PHE主要來源于煉焦[33]，BbF，BkF和CHR主要來源于工業燃煤[34]，IcdP和BghiP的污染源是交通污染[35]。特征化合物法同樣存在特征比值法的局限性，一般與多元統計方法聯合使用。國內外研究中尚未發現單獨使用特征化合物法進行源解析工作。

2.3 化學質量平衡模型（CMB）

CMB的概念由MILLER等[36]提出，于1980年被正式命名為化學質量平衡法，被US EPA推薦為污染物源解析的標準方法。CMB的原理是：假設分析所得目標污染物i的濃度為di，污染物i的污染源有p種，假設某污染源為j，其所排放污染物中物質i的含量為xij，則貢獻值gi應滿足：

CMB模型假設污染物從排放源到污染受體之間其組成、含量未發生變化。但PAHs在環境介質中遷移時，會發生降解與轉化，應用CMB模型對土壤中PAHs進行源解析時，應對PAHs的變化進行校正。

近年來，CMB模型在水體、大氣顆粒物和土壤等環境介質中污染物的源解析方面得到廣泛應用。LI等[37]應用CMB模型對遼河河口蘆葦濕地表土中PAHs進行源解析時，確定石油源、交通污染源和生物質燃燒源為PAHs主要污染源，選擇16種優控PAHs進行CMB模型分析，分析數據的選擇滿足以下條件：（1）所選PAHs可以得到良好的色譜分析；（2）所選PAHs與源指紋譜信息對應；（3）所選PAHs數據可以涵蓋污染源產生PAHs的水平特征范圍；（4）CMB模型運行結果可有效表達樣品中PAHs的源譜信息。雖然萘（NaP）因其易揮發性無法準確分析，但LI等[37]研究發現，將NaP進行CMB模型分析后，可提升分析結果的準確性。結果表明，該地區交通污染源的貢獻率達57.1%，石油源和生物質燃燒源的貢獻率則分別為21.6%和21.3%，同時也表明，當PAHs在大氣或水體遷移過程中發生降解與轉化時，分析結果會產生較大誤差。

CMB模型擁有較為突出的優點，運用CMB模型不需要采集大量樣品，即從一個受體樣品出發就可得到結果，從而避免大量資金的浪費。同時，CMB模型還可以檢測是否遺漏重要污染源，并檢驗其他源解析方法的適用性。但其也存在局限性，CMB模型并未對同一污染源排放的不同污染成分進行區分；該模型假設排放物質在環境介質中不會發生變化的情況在現實中無法完全滿足；在污染源確定過程中存在一定的主觀性。

2.4 主成分分析-多元線性回歸（PCA-MLR）

PCA-MLR是一種將多個變量經線性變換從而選出數個重要變量（主成分）的多元統計分析方法。該方法適用于污染源數目較少或難以獲得污染源指紋的情況。主成分分析的主要原理是通過線性組合將原來的變量綜合成新的綜合變量并構造出以下模型。

其中，矩陣F為主要因子的指紋，矩陣A為主成分系數矩陣，矩陣X為樣品濃度矩陣（n×m）。各主成分間相互獨立，即 Cov（F1，F2）＝0，主成分個數的選擇根據累積貢獻率決定，一般要求累積貢獻率達到80%以上才能保證綜合變量包含原始變量的大部分信息。在進行主成分分析前，將樣品濃度數據進行標準化處理，消除數據中由于非統計因素造成的誤差。按（4）式進行標準化計算。

式中，Zi表示Xi標準化計算后的含量，Xi為變量X的第i個濃度為變量X的平均數，S為標準差。采用方差極大標準化旋轉的方法提取特征值大于1的因子，結合特征化合物法（不同來源PAHs的特征化合物如表2所示），依據主成分上PAHs荷載的高低推斷污染源，之后以各因子得分變量為自變量，目標物質標準化總含量為因變量，進行多元線性回歸（逐步回歸），獲得標準化回歸方程即可反映各類污染源貢獻率。

表2 不同 PAHs來源的特征化合物[32-35，38]

近年來，PCA-MLR方法被廣泛用于大氣、土壤中PAHs的源解析。段永紅等[6]采用PCA-MLR對天津表土中PAHs的來源進行解析時，通過對天津市區及近郊區表層土壤樣品中PAHs、惹烯和4種甲基菲總量進行主成分分析，所得4個因子分別代表交通污染源、燃煤源、煉焦源和焚燒源。經多元線性回歸，4 個因子標準化回歸系數分別為 0.610，0.612，0.168，0.361，根據回歸方程獲得各來源的貢獻率，結果表明，天津市區及近郊區表層土壤樣品中PAHs來源于交通污染（貢獻率35%）、燃煤源（貢獻率35%）、煉焦源（貢獻率10%）和焚燒源（貢獻率20%）。石鈺婷等[39]結合特征比值法、PCA-MLR和聚類分析法對北京市東南郊灌區表層土壤中PAHs進行來源解析，污灌區土壤中PAHs主要來源于石油泄漏，再生水灌區以及清灌區土壤中PAHs主要來源于燃燒源。

與其他來源解析方法相比，PCA-MLR法在排放源的選擇上較客觀，可以判斷易變物質來源且不需要排放源的指紋譜信息，近年來在土壤中PAHs源解析領域得到廣泛使用。但當數個源示蹤物質并不是來自同一類污染源時，其應用就會受到限制，且該方法常出現負值因子載荷和因子得分情況，影響源解析的結果，從PCA-MLR應用過程中也不難發現，若污染源數目較多時，所提取因子便無法完全反映研究對象污染來源情況。

2.5 正定矩陣因子分解模型（PMF）

PAATERO等[40]于1993年開發了PMF模型，近年來該模型已被廣泛應用于大氣顆粒物和持久性有毒物質（PTS），尤其是PAHs源解析工作中[41]。PMF模型在運算過程中對因子載荷及因子得分做非負約束，避免結果中出現負值情況，使得因子載荷及因子得分具有明確的物理意義。PMF計算公式如下。

式中，矩陣X由n個樣品、m種化合物的濃度組成（n×m），F矩陣為源指紋譜，G矩陣為源貢獻率，E為殘差矩陣（n×m），若以i，j，k分別代表樣品、目標污染物和污染源，則每個元素eij滿足如下。

式中，eij表示E矩陣中第i個樣品，第j種污染物的矩陣元素；xij表示X矩陣中第i個樣品，第j種污染物的矩陣元素；gik表示G矩陣中第i個樣品，第k種污染源的矩陣元素；fkj表示F矩陣中第k個污染源，第j種污染物的矩陣元素。Q（E）是判斷模型優劣的依據之一，當Q（E）收斂時再做進一步分析，多次運行使得Q（E）趨于自由度值，其計算公式如下。

式中，Sij表示第i個樣品中第j種污染物的不確定性，其計算公式如下。

式中，RSD表示化合物濃度值的相對標準偏差，LMDL表示方法檢測限（低于檢出限的數據以LMDL的1/2代替）。

近些年，許多研究人員將PMF模型廣泛應用于土壤中PAHs的源解析工作[42]。宋寧寧等[43]應用特征比值法和PMF模型對大慶市城市道路灰塵和土壤中PAHs進行源解析。運行PMF模型時，采用含量的10%進行不確定性計算，運行次數為100次，提取4個主因子時所得Q（E）值接近理論值，證明提取因子數較為合理。結合特征化合物法，推斷4個因子分別代表石油工業源、工業燃煤源、交通污染源和石油泄漏源，各污染源貢獻率分別為30.1%，26.9%，23.6%和 19.3%。其結果與特征比值法推斷結果較吻合。劉春慧等[44]在研究遼河沉積物中PAHs來源時，對PMF模型與非負約束因子分析（FA-NNC）進行比較，該研究去除高揮發性NaP和模型擬合度差的IcdP，對14種優控PAHs進行了模型運算。PMF和FA-NNC模型運行時，均發現提取4個主因子較為合理且每種因子在2個模型得到的各化合物載荷相近，4個因子分別代表煉焦源、交通污染源、生物質燃燒源和燃煤源。PMF模型運算結果表示各污染源貢獻率分別為15.7%，16.7%，24.3%和 43.3%，FA-NNC 為 12.0%，15.7%，21.9%，50.4%。所得源貢獻率較一致。

PMF模型解決了PCA-MLR運算過程中因子載荷和因子得分出現負值的問題，使其具有明確的物理意義。但同樣存在當污染源較多時，所提取因子無法完全反映研究對象污染來源的問題。

3 總結與展望

環境中的PAHs可通過多種途徑進入土壤，經呼吸攝入、皮膚接觸以及食物鏈傳遞等方式威脅動、植物和人體健康，對土壤中PAHs來源進行解析，從源頭上控制PAHs的產生及擴散迫在眉睫。隨著多種PAHs源解析技術迅速發展，單一的源解析方法已無法滿足科研工作所需。采用特征比值法和特征化合物法初步定性判斷PAHs來源，再結合CMB，PCA-MLR和PMF等模型量化各種污染源貢獻率是現今常用的土壤PAHs源解析方法。各方法均有其優勢與局限，應綜合使用，互相對比、印證并在實際應用中不斷深入拓展。

近年來，遺傳算法（GA）、投影尋蹤回歸（PPR）、粗集理論（RS）等新方法不斷應用于大氣顆粒物源解析工作[45-47]。以氣溶膠顆粒物為研究對象，掃描核探針、質子微探針等技術都取得了較好的發展，使顆粒物的觀察及其理化性質的分析更加方便[48]。這些技術是否適用于土壤中PAHs的源解析工作，仍需大量研究工作加以驗證。

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