液體電極上輝光放電絲的運動特性研究?

李雪辰耿金伶 賈鵬英 吳凱玥 賈博宇 康鵬程

(河北大學物理科學與技術學院,保定 071002)

1 引 言

大氣壓液體電極放電能夠產生非平衡態低溫等離子體[1,2].因其中含有大量的活性粒子,能夠廣泛地應用于化學分析[3?5]、材料處理[6?8]、生物醫療[9?11]、環境保護[12?14]等領域. 因此,大氣壓液體電極放電引起了越來越多的關注.

涉及到液體電極放電的裝置有很多.Lu等[15]利用片狀金屬-水電極裝置產生了大體積的等離子體,發現水電極的極性會影響等離子體的結構.Andre等[16]利用直流電壓激勵,在兩個水流的間隙產生了彌散放電,分析了陰極區域和陽極區域的分子組成,并獲得了氮第二正帶系和氧原子譜線(777.19—777.54 nm)的體積發射系數.Rowland等[17]研究了交流激勵液滴間的放電,發現放電過程中液滴會發生變形,并且放電受電流、液滴電阻率和絕緣層表面疏水性的影響.Lu等[18]利用空心針-水電極裝置產生了鐘型氬氣放電,并研究了其光譜特性.Liu和Hu[19]對比了直流和交流激勵下針-水電極間的放電,發現兩種激勵下都能產生輝光放電,但交流放電產生的活性粒子(OH等)比直流的多.Li等[20]利用直流激勵棒陣列-水電極裝置,發現當氣隙較小時放電是分立的,隨著氣隙增大放電柱中部膨脹從而合并形成了片狀等離子體羽.Zheng等[21]利用交流激勵針-水電極裝置,在水面上觀察到了自組織斑圖.以上提及的液體電極放電都是靜止不動的.Miao等[22]利用直流激勵棒-液體電極裝置,在液面上觀察到了錐狀放電.他們認為錐狀放電也是靜止的,但Wilson等[23]發現錐狀放電是由放電絲的旋轉形成的.

本文采用直流激勵棒-水電極裝置,在其間隙產生了大氣壓空氣輝光放電.研究發現隨著電流的增大,放電由錐狀轉變成柱狀.利用電學測量、高速照相和光譜學方法對放電的特性進行了研究.

2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示.一根圓柱形銅棒(長度10 cm,直徑5 mm)豎直固定在水平放置的水槽(內徑7.5 cm,高8 cm)上方,水槽中裝滿自來水(約350 mL,電導率約400μs/cm).銅棒電極通過鎮流電阻 (R=100 k?)與高壓直流電源(Glassman EK15 R40)的負高壓相連,水電極通過一鋁環(粗2 mm,直徑6 cm)接地.銅棒的棒端與水面的間距為6 mm.利用高壓探頭(Tekronix P6015A)對銅棒與水電極間的放電電壓進行測量.利用電流探頭(Tektronix TCP 312A)測量放電電流.放電電壓和電流通過示波器(Tektronix DPO4104)顯示并儲存.利用透鏡將放電的發光匯聚到光纖中,再通過光譜儀(ACTON SP-2750)采集其發射光譜.利用數碼相機(Canon EOS 7D)拍攝放電的正視圖.高速照相機(Andor DH334T)鏡頭視線與水平面呈45°在短曝光時間下拍攝放電圖像.

圖1 實驗裝置圖Fig.1.Schematic diagram of the experimental setup.

3 實驗結果與討論

當電流為4.5 mA時,錐狀放電產生于水面上方(圖2(a)).隨著電流的增加,錐狀放電體積逐漸增大,如圖2(a)—(c)所示.可見,棒端處的發光最強,對應放電的負輝區(NG).在負輝區的下方發光明顯變暗,此為法拉第暗區(FDS).繼續向下,對應放電的正柱區(PC),它在放電區域中所占比例最大.上述特征區域表明放電處于輝光機理.當電流為6.0 mA時,錐狀放電體積達到最大.繼續增大電流,放電體積逐漸減小,如圖2(c)—(e)所示.當電流增加到7.5 mA時,錐狀放電收縮成了柱狀放電(圖2(e)).對于柱狀放電,仍能觀察到上述的特征區域.通過對比錐狀放電和柱狀放電可以看出,柱狀放電的發光強度比錐狀放電高,并且柱狀放電中水面的陽極輝光(AG)較明顯.

圖3給出了電流為6.0 mA時不同曝光時間下錐狀放電的照片.由于棒端處負輝光的發光太強,容易曝光過度,因此僅對負輝區下面的放電進行了拍攝.研究發現,當曝光時間為45 ms時,水面上有一個完整的環.當曝光時間小于45 ms時,水面上僅會出現一段圓弧(而非完整的單環),如曝光時間為35 ms的照片所示.隨著曝光時間的減小,弧長也越來越短.當曝光時間為1 ms時,棒-水間隙間呈現一個直徑約為1 mm的柱狀放電絲,同時水面上的圓弧變為直徑約為1 mm的亮點.繼續縮短曝光時間,放電絲的形狀幾乎不發生變化,但其發光強度逐漸減弱.上述結果說明錐狀放電是由直徑約為1 mm的放電絲旋轉形成的,其旋轉周期為45 ms.

圖2 棒-水電極間放電的正視圖,曝光時間為0.1 s,(a)—(e)的放電電流分別為4.5 mA,5.5 mA,6.0 mA,6.5 mA,7.5 mAFig.2.Front view of the discharge between the copper rod and the water surface,the exposure time is 0.1 s.The discharge current from(a)to(e)is 4.5 mA,5.5 mA,6.0 mA,6.5 mA and 7.5 mA,respectively.

圖3 不同曝光時間下錐狀放電的照片,其中放電電流為6.0 mAFig.3.Images of the conical discharge with different exposure time,the discharge current is 6 mA.

根據氣體放電理論,當放電只考慮α過程(α為Townsend第一電離系數)和陰極上的γ過程(γ系數表示一個正離子轟擊陰極表面,使陰極逸出次級電子的數量)時,其放電自持條件為[24]

其中d為氣隙間距.在大氣壓氣體放電中,還應當考慮到β過程(β為電子與電負性粒子結合形成負離子的復合系數),這時放電的自持條件為

由于放電會產生大量的電負性粒子,如NO,NO2,NO3,O,O3和 OH[23]等.這些電負性粒子會增大放電通道中的β系數,導致放電通道中α?β值減小.因此,原通道因不滿足自持條件而導致放電消失.但原通道臨近的區域,由于與原通道的電場相差不多,因此具有與原通道相近的α值,并且此區域由于沒有放電,故缺少以上提及的電負性離子,因此這個區域具有比原通道更大的α?β值,可以滿足自持條件,放電會轉移到此區域,即放電是會移動的.考慮到水面上的負離子(電負性粒子結合電子后會繼續向水陽極運動),它不僅堆積在放電絲對應的水面上,還會在整個環內區域堆積,即在圖3的中心軸L附近也會有負離子,這些負離子對放電絲的負離子具有排斥作用,所以放電絲會沿著中心軸線轉動.

圖4給出了水陽極上放電環的直徑隨電流的變化關系.當電流為4.5 mA時,環的直徑約為2.2 mm.隨著電流的增加,環的直徑逐漸增加.當電流增加到6.0 mA時,環的直徑達到最大值為3.7 mm.繼續增加電流,環的直徑逐漸減小.當電流為7.5 mA時,放電絲停止旋轉,此時水面上放電的直徑達到最小值,約為1.2 mm.之后,隨著電流繼續增加,水面放電的直徑略有增大.

圖4 水面上放電環的直徑隨電流的變化關系Fig.4.Diameter of the discharge ring on the water surface as a function of the current.

圖5給出了棒-水電極間的放電電壓(U)與放電電流(I)的特征曲線(輝光放電的伏安特性曲線).可以看出,無論錐狀放電還是柱狀放電,其放電電壓都大于1 kV,而電流只有幾個毫安.這與David等[25]報道的輝光放電特性一致.此外,放電電壓隨著放電電流的增大而減小,即U-I特征曲線具有負斜率.上述結果表明,不論是錐狀放電還是柱狀放電,均處于正常輝光機理[26].

圖5 輝光放電的伏安特性曲線Fig.5.Voltage-ampere curve of the glow discharge.

為了研究放電的等離子體參數,利用N+2的波長為391.4 nm和N2的波長為 337.1 nm的譜線相對強度比I391.4/I337.1來表征電子平均能量[27],其中的光譜強度是對應波長的峰值.利用Specair軟件擬合氮分子第二正帶系(C3Πu→B3Πg)的光譜來獲取轉動溫度(Tr)和振動溫度(Tv)[28,29],結果如圖6所示.在圖6(a)中,隨著電流的增大,I391.4/I337.1升高,這表明放電的電子平均能量隨著放電電流增大而升高.由圖6(b)可知,當放電電流為4.5 mA時,轉動溫度約為1380 K,振動溫度約為3100 K,這與Wilson等[23]報道的結果一致.此外,轉動溫度和振動溫度均隨放電電流的增大而升高.這是由于電子平均能量越高,通過碰撞傳遞給分子的振動能和轉動能也越高,因此分子的振動溫度和轉動溫度也就越高.

圖6 光強比I391.4/I337.1(a)及振動溫度和轉動溫度(b)隨電流的變化Fig.6.The intensity ratio ofI391.4/I337.1(a),rotational temperature and vibrational temperature(b)as functions of discharge current.

以上結果能夠定性解釋水面上放電直徑隨電流的變化關系.對于錐狀放電,隨著電流的增加,放電電壓逐漸減小,這使得電子的遷移率減小.那么,電子與電負性粒子結合的概率增大,能夠產生更多的負離子.因此,隨著電流的增加,中心軸L附近及放電通道中的負離子均增多,二者間的排斥力增大.所以隨著電流增大,水面上環的直徑增大.另一方面,隨著電流的增加,放電通道的氣體溫度逐漸升高.氣體受熱膨脹會降低電子與電負性粒子的結合概率,減少水面上負離子的數量.這種因素導致環的直徑隨電流的增大而減小.在電流小于6.0 mA時,第一個因素占主導地位,因此環的直徑隨著放電電流增大而增大.當電流達到6.0 mA后,溫度的影響起主導作用.因此,隨著電流的繼續增加(小于7.5 mA),環的直徑減小.當電流大于7.5 mA后,放電通道的氣體溫度已經足夠高.此時放電區域中的氣體密度足夠小,因此放電區域的電子平均能量遠大于其臨近區域,導致放電通道的α系數也遠大于臨近區域,因此放電通道將能一直滿足自持條件,所以放電靜止于軸線位置.隨著放電電流的繼續增加,更多的電子會向水面移動,導致更多的負離子堆積在水面上,因此水面上的負離子層會沿著水面擴展,導致水面上放電的直徑隨著電流而增大.

4 結 論

利用直流激勵銅棒-水電極裝置,在氣隙間產生了大氣壓輝光放電.研究發現,隨著電流的增大放電由錐狀轉變成柱狀.錐狀放電時,水面圓環直徑隨電流的增大先增大后減小,柱狀放電時,水面放電直徑隨電流的增大而增大.利用高速照相發現錐狀放電是由單個放電絲旋轉形成的.電學特性的測量結果表明無論是錐狀放電還是柱狀放電均處于正常輝光機理.利用光譜學方法測量了放電的等離子體參數,發現放電的電子平均能量、振動溫度和轉動溫度均隨電流的升高而增大.根據氣體放電理論,基于放電的伏安特性曲線和等離子體參數的變化,定性地解釋了放電絲的運動機理及環直徑隨電流的變化關系.

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