三種電極的大氣壓氬等離子體射流光學特性

唐 蕾， 王永杰， 袁春琪， 尹增謙

(華北電力大學 數理學院， 河北 保定 071003)

1 引 言

等離子體射流是一種低溫等離子體放電技術，它在材料生長、生物醫學和環境科學等領域具有廣泛的應用前景[1-7]。大氣壓等離子體射流(Atmospheric pressure plasma jet，APPJ)的產生不需要昂貴的真空設備，具有操作簡單、經濟適用和便捷等優點。另外，大氣壓等離子體可以在開放空間內產生，實現了放電區域與工作區域的分離，因此，等離子體射流容易實現對復雜幾何結構的材料進行處理。通常，產生等離子體射流的方法主要有介質阻擋放電和空心陰極放電等[8]。在這些放電中，介質阻擋放電等離子體射流因具有結構簡單、化學活性粒子濃度高和放電穩定等優點而受到廣泛關注[9-11]。

目前，國內外學者已經利用多種不同結構的電極獲得了大氣壓等離子體射流。Laroussi等采用空心導電管穿透圓盤電極這樣的結構(即等離子體鉛筆)對等離子體射流的形成以及傳播機制進行了剖析[12]。鮮于斌等采用針-環結構電極對等離子體射流推進機理進行了深入的研究[13]，研究表明電場可以驅動等離子體射流的傳播，氣流也同樣可以單獨驅動它的傳播。邵濤等利用單針電極結構對ns和s脈沖電源激勵的氦等離子體射流的特性進行了研究[14]，結果發現ns脈沖電源激勵的大氣壓等離子體射流(APPJ)具有較長的射流長度、較高的放電電流和瞬時功率，s脈沖電源激勵的APPJ所消耗的能量也比ns脈沖電源多。郝志遠等采用銅環-鋁板電極結構通過電學測量和光譜診斷來研究射流特性以及接地電極的位置對等離子體射流特性的影響，結果表明保持接地電極和石英管噴嘴之間的合理距離不僅可以降低放電功率，還可以提高等離子體射流的電子密度和電子激發溫度[15]。張冠軍等研究了外表面雙電極、外表面單電極和中心電極這3種不同射流等離子體結構的放電特性，結果表明：等離子體射流體長度隨氣流速率的增加先增大后減小[16]。李雪辰等采用棒-環結構電極，對3種不同電源激勵下的大氣壓等離子體射流的放電特性進行了比較研究[17]，實驗發現，隨著3種波形電壓峰值的增加，在外加電壓的正半周期內放電脈沖個數均增加，負半周期內均沒有放電脈沖。綜上可以看出，目前對大氣壓等離子體射流主要是采用某種特定結構的電極進行研究，并且電極參數固定不變，而對于不同結構電極的對比研究則較少涉及。為了研究其放電機理，優化等離子體參數，以適應不同條件下對大氣壓等離子體射流的需求，拓展等離子體射流的應用領域，非常有必要對不同結構電極的大氣壓等離子體射流進行深入研究。

本文設計了3種不同結構的大氣壓等離子體射流產生裝置，采用高壓高頻激勵電源，對這3種不同結構電極的等離子體射流放電特性和等離子體參量進行了系統研究。

2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示，放電電極由石英管和繞在石英管外的金屬電極組成。石英管長度為15 cm，內徑為1.78 mm，外徑為3.42 mm。氬氣作為工作氣體(純度為99.9%)從石英玻璃管的一端流入，從另一端流出。通過氣體流量計來控制氣體的流量。高壓電源(CTP-2000 K)的輸出電壓在0～15 kV可調，輸出頻率范圍為5～20 kHz。用高壓探頭(Tektronix P6015A, 1 000×)測量高壓電源的輸出電壓。在靠近右側管口處的電極與測試電容(4 700 pF，耐壓3 kV)和50 Ω的小電阻串聯，外加電壓、放電電流和測試電容上的電壓信號都由示波器(Tektronix DPO 4054)來顯示并存儲。示波器的A通道記錄外加電壓信號，B通道記錄測試電容和小電阻上的信號之和，C通道記錄小電阻上的信號，通過測量小電阻上的電壓信號可以得到放電電流，通過測量電容上的電壓可以得到傳導電量。用數碼相機拍攝放電圖像。放電的發光信號經過凸透鏡成像后會聚到光纖探頭上，并通過光譜儀(Princeton Instruments Acton SP2750)對光譜信號進行采集,最終將其存入到計算機中。

圖1 實驗裝置示意圖

圖2為本實驗中所采用的3種電極結構，它們分別為銅片與單匝線圈組合電極(Wire and sheet)、單匝纏繞型電極(Spiral type)以及雙銅片電極(Copper sheets)，最左側電極與高壓電源的輸出端相接，最右側電極接地。

圖2 由銅片和導線組成的三種電極結構。(a) 銅片-單匝線圈電極；(b) 單匝纏繞型電極；(c) 雙銅片電極。 電極間距為10 mm，接地極距離管口10 mm，長銅片的寬度為30 mm，短銅片寬度為13 mm。

Fig.2 Images of the electrode configurations. (a) Wire and sheet. (b) Spiral type. (c) Copper sheets. The distances between the active and the grounded electrode, the grounded electrode and nozzle, and the width of long copper sheet are 10, 10, 30 mm respectively. The length of narrow copper sheet is 13 mm.

前兩種電極的左側高壓電極寬度均為30 mm，對于雙銅片電極結構，它的兩個電極寬度均為13 mm。3種電極的高壓電極與接地極之間的氣隙寬度都是10 mm，電極右端的接地電極距離管口10 mm。此外，對等離子體射流的發射光譜進行了空間分辨測量，發射光譜的采集位置如圖3中a～h所示。

圖3 等離子體射流圖片及光譜采集位置

Fig.3 Image of the APPJ and the acquisition locations of the optical emission spectroscopy

3 結果與討論

下面對電流脈沖的產生過程進行分析。在外加電壓的正半周期的上升沿階段，高壓端電極為瞬時陽極，接地極為瞬時陰極。當外加電壓產生的外加電場Ea大于氣體的擊穿場強Eb時，便產生了第一個電流脈沖；在外加電場的作用下，放電所產生的電子逆著氣流方向移動，并最終積累在高壓電極位置的介質表面，而正電荷積累在接地電極的介質表面，這些表面電荷形成內建電場E′，此時合場強被減弱(E=Ea-E′)，表面電荷形成的電場對放電起抑制作用；當合場強小于擊穿場強Eb時，放電熄滅。隨著外加電壓繼續增加，若外加電場克服內建電場使氣體再次被擊穿，便產生了下一個電流脈沖，依此類推，直到外加電壓達到最大值時結束。在電壓的正半周期的下降沿階段，當外加電壓由最大值不斷減小，若內建電場較大，并且合場強滿足E′-Ea>Eb時，氣體就會被反向擊穿，產生以表面電荷為主導作用的電壓下降沿放電，與此同時，表面電荷被中和。如果被中和的表面電荷比較少，當外加電壓進一步降低且滿足氣體擊穿條件時，就會產生第2次的電壓下降沿放電。

圖4 銅片-單匝線圈電極在氣體流量為1 L/min時產生等離子體射流的外加電壓與放電電流以及(石英管出口處)光信號關系圖。(a)U=8.8 kV；(b)U=9.8 kV；(c)U=10.8 kV；(d)U=11.2 kV。

Fig.4 Waveforms of the applied voltage, the discharge current and the light emission signal at the exit of the quartz tube with a gas flow rate at 1 L/min of the APPJ obtained by the wire-sheet. (a)U= 8.8 kV. (b)U=9.8 kV. (c)U=10.8 kV. (d)U=11.2 kV.

為了研究氣體放電所消耗的能量，對等離子體射流消耗的平均功率進行了計算，即

(1)

圖5是3種電極平均放電功率隨外加電壓的變化關系。從圖中可以看出，隨著外加電壓的增加，3種結構電極的放電功率都增加。在相同電壓條件下，銅片-單匝線圈電極的放電功率最大，單匝纏繞型電極的放電功率最小。另外，通過進一步比較發現，單匝纏繞型和銅片-單匝線圈兩種電極的地電極相同而高壓電極不同，并且單匝纏繞型電極的放電功率小于銅片-單匝線圈電極的放電功率，說明隨著高壓端電極面積的減小，管內氣體的放電功率降低；對于銅片-單匝線圈電極和雙銅片電極，它們的高壓電極與地電極面積之和相差不大，但銅片-單匝線圈電極的放電功率近乎于雙銅片電極的放電功率的1.46倍，說明管內的放電功率的大小主要與高壓端電極面積有關。綜上可知，在其他條件一致的情況下，高壓端放電電極的面積越大，管內放電功率也越大。

圖5 不同電極放電功率隨電壓的變化

Fig.5 Discharge power of different electrode as a function of the applied voltage

圖6為不同電極的等離子體射流長度隨電源輸出電壓的變化關系。從圖中可以看出，銅片-單匝線圈電極的射流長度隨著電壓增加而減小，雙銅片電極的射流長短呈增長趨勢，單匝纏繞型電極的射流長度先增加后減小，由此可以得出其長度不僅與電壓相關，還與電極結構有著密切的關系。對比圖中的銅片-單匝線圈和單匝纏繞型曲線可知，高壓端電極面積越小，其射流長度越長；比較銅片-單匝線圈和雙銅片電極曲線可以看出，接地極面積越小，射流長度越長。這與侯世英等研究雙環電極時得出的結論相吻合[18]。

圖6 不同電極射流長度隨電壓的變化

Fig.6 Length of the plasma jet with different electrodes under different applied voltage

為了研究APPJ等離子體參量的空間分布，對3種電極的等離子體發射光譜進行了空間分辨測量，發射光譜的采集位置如圖3所示。圖7(a)為大氣壓等離子體射流在300～800 nm的典型發射光譜。由于采集光譜的位置在石英管的內部，沒有空氣混入，所以僅僅觀測到氬氣的發射譜線。選用強度較大的Ar Ⅰ 763.5 nm和Ar Ⅰ 772.4 nm兩條譜線進行電子激發溫度的診斷[19-21]。圖7(b)～(d)是3個不同電極的電子激發溫度隨氣體流量的變化關系。從圖中可以看出，3種電極的電子激發溫度在1 348.5～3 212.1 K之間；并且，隨著氣體流量的不斷增加，各位置的電子溫度總體上呈下降的趨勢。這是由于隨著氣體流量的增加，與電子發生非彈性碰撞的氣體原子和分子數目增加，這些電子只能將它們激發到較低的激發態，也就是說氣體流量的增加會稀釋和冷卻等離子體，因此，等離子體的電子激發溫度隨著氣體流量的增大而降低。

圖7 不同電極等離子體射流的電子激發溫度與氣體流速的關系。(a) 等離子體射流的發射光譜；(b) 銅片-單匝線圈電極;(c) 雙銅片電極;(d) 單匝纏繞型電極。a～h為圖3中的光譜采集位置。

Fig.7 Relationship between electron excitation temperature and gas flow rate. (a) Optical emission spectrometry of the plasma jet. (b) Wire and sheet. (c) Copper sheets. (d) Spiral type. a-h are the spectral acquisition positions in Fig.3.

電子密度是等離子體的另一個重要參量，采用2 400 G/mm的光柵對3種電極的Ar Ⅰ 696.54 nm譜線進行了空間分辨測量。圖8(a)是Ar Ⅰ 696.54 nm典型譜線，圖8(b)～(e)為3種電極對應696.54 nm譜線的半高全寬(FWHM)。從圖中可以看出3種電極譜線的FWHM隨氬氣流量的增加而增加。放電等離子體中原子發射譜線的線型和線寬一般由幾種不同的加寬機制所導致，如自然展寬、多普勒展寬、儀器展寬和壓力展寬，壓力展寬又包括共振展寬、Vander Waals 和Stark展寬。自然展寬來自能級壽命，一般的自然展寬很小，可以忽略。Doppler加寬的線型為Gaussian線型，與原子或離子的熱運動有關。儀器展寬為Gaussian線型和Lorentzian線型的卷積，可以由激光器來測量儀器展寬。Vander Waals展寬為Lorentzian線型，大氣壓放電中Vander Waals展寬大約為0.003 nm。Stark展寬為Lorentzian線型。等離子體光譜線型近似為Lorentzian和Gaussian線型的卷積，經過反卷積運算得到Gaussian和Lorentzian展寬[22-23]。由于儀器展寬不變，所以由譜線的Lorentzian展寬減去儀器展寬中的Lorentzian展寬和Vander Waals展寬就可以得到Stark展寬，而Stark展寬與等離子體電子密度有直接的關系[24-26]，所以，從譜線半高全寬的變化趨勢可以直接反映出電子密度的增減規律。因此，從圖8中可以看出，隨著氣體流量的增加，等離子體的電子密度成上升趨勢。另外，等離子體射流末端譜線的半高全寬較大，具有較高的電子密度。

圖8 不同電極等離子體射流的電子密度與氣體流速的關系。(a) Ar Ⅰ 696.5 nm的發射光譜；(b) 銅片-單匝線圈電極;(c) 雙銅片電極;(d) 單匝纏繞型電極。 a～h為圖3中的光譜采集位置。

Fig.8 Full width at half maximum(FWHM) as a function of the gas flow rate. (a) Optical emission spectrometry of Ar I 696.5 nm. (b) Wire and sheet. (c) Copper sheets. (d) Spiral type. a-h are the spectral acquisition positions in Fig.3.

4 結 論

利用銅片-單匝線圈電極、螺旋纏繞電極和雙銅片電極3種結構的放電裝置，以氬氣作為工作氣體，在大氣壓條件下產生了等離子體射流，并利用電學方法對這3種結構電極的放電特性進行了研究。結果表明：在外加電壓的正負半周期內，放電脈沖具有不對稱分布的特點。高壓端放電電極的面積越大，

管內放電功率也越大。接地極面積越小，射流長度越長。通過采用發射光譜法對射流的等離子體參量進行了空間分辨測量。研究發現，3種等離子體射流的電子激發溫度變化范圍為1 348.5～3 212.1 K之間，并且隨著氣體流量的增加，等離子體射流的電子激發溫度降低，而電子密度隨氣體流量的增加而增加。另外，等離子體射流的末端具有較低的電子激發溫度和較高的電子密度。

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唐蕾(1992-)，男， 北京人，碩士研究生，2014年于華北電力大學獲得學士學位，主要從事等離子體射流光學方面的研究。

E-mail: 776921809@qq.com王永杰(1976-)，男，河北定州人，博士，2005年于河北大學獲得博士學位，主要從事氣體放電、等離子體光譜診斷和等離子體光子晶體方面的研究。

E-mail: yjwanghd@126.com