田塊尺度下農田重金屬污染特征及其源匯關系響應解析

李保杰，王思宇，周生路※，陳　蓮，李　巖，劉瑞程，吳紹華

（1. 南京大學地理與海洋科學學院，南京 210023；2. 宜興市不動產登記中心，無錫 214200）

0　引　言

隨著中國城市化和工業化進程的加快，大量人類生產活動如工業（“三廢”），農業（化肥農藥的大量施用），交通（尾氣排放、輪胎等）釋放了大量重金屬到各環境介質中。自新中國成立至2012年，中國各主要重金屬元素的排放量增長均超過30倍[1]，2014年的《全國土壤污染狀況調查公報》顯示，中國土壤總的點位超標率已經超過 16%，而農田土壤作為保證人類生存和發展的重要資源，其點位超標率已經高達19.4%。農田重金屬可通過土壤-作物系統遷移到植物體[2]，并對糧食安全和人類健康構成巨大威脅[3]，其所導致的污染已成為環境污染中最為棘手和危害最大的環境問題之一，并受到了廣泛關注[4]。長三角地區作為中國工業化發展最快的地區之一，農田土壤重金屬污染更應受到足夠重視。

目前對農田土壤重金屬的尺度主要集中于鎮域，市域及大區域。例如采礦煉礦對湘北某鎮農田導致的Cd污染[5]、甘肅省局部地區發電廠附近的Pb污染；大冶市[6]、南通市等地的農田重金屬污染及來源解析[7]；大區域尺度下的農田重金屬研究則側重于其空間分布、來源及管控[8-9]。然而以上絕大多數研究主要側重于從源的角度來探討農田土壤重金屬的影響因素，以匯的角度來研究重金屬污染的研究則較少，并且對田塊尺度下農田重金屬的空間分布及源匯響應研究也鮮有報道。

在田塊內部，通過大氣沉降輸入土壤的重金屬總量基本相同，重金屬各元素的土壤背景值相差不大，化肥、農藥及糞便的施用類型及施用量也近乎相同，但受土壤性質、與進水口和出水口的距離遠近等的影響，田塊內部重金屬含量存在差異。本文旨在探究田塊尺度下土壤重金屬在同源不同匯的情形下，其內部的空間差異及影響因素。

1　研究區概況及樣點布設

田塊設于江蘇省宜興市丁蜀鎮，全年溫暖濕潤，年均溫15.7 ℃，年均降雨量1 177 mm，降水充沛。該鎮隸屬于長三角發達地區，面積205 km2，人口約14萬，交通便利，經濟水平高，全鎮地方生產總值高達109.26億元，工業發達，規模以上工業產值達166.4億元，其中產業發展以機電、陶瓷為主。該鎮劇烈的工業活動排放了大量重金屬到環境中，并已經造成了重金屬在土壤中的富集及污染。

選取田塊的原則為：田塊周邊無明顯工業點源排放，以保證田塊內部重金屬的來源相同。最終將田塊選定在了該鎮東北部地區的一示范基地內。該田塊地形平坦，土壤屬于水稻土。田塊長140 m，寬95 m。使用不銹鋼鉆在田塊內部采集了上層土樣（0～15 cm）21個，下層土樣（15～30 cm）9個，采用五點采樣法取樣。其中，土樣分3個條帶，每個條帶等間距布設7個上層土樣，3個下層土樣。采樣點分布圖見圖1。

圖1　土壤采樣點示意圖Fig.1　Distribution map of soil samples

2　材料與方法

2.1　土壤樣品分析方法

采集樣品在實驗室中自然風干后，將石塊、植物碎屑及根系物去除后，將土樣研磨后過 100目篩，最后冷藏備用。

2.1.1重金屬含量分析

使用精度為0.000 1 g的分析天平稱取0.125 g樣品，經適量去離子水潤濕后，加入2 mL HNO3和3 mL HCl，隨后在加熱板上加熱（80 ℃）約20 min，冷卻后加入6～8 mL HF及0.25 mL HClO4，再次在加熱板加熱直至溶液蒸干且白煙冒盡。隨后，向燒杯中加入0.25 mL雙氧水、1.75 mL HCl及3 mL去離子水，加蓋微熱5min，最終加入去離子水定容至25 mL用于分析。重金屬元素Cr、As、Cd、Pb、Co、Cu、Ni、Zn 應用 ICP-MS 來進行測試[10]。

2.1.2土壤理化性質測定

田塊土壤理化性質主要測定了有機碳含量、pH值、粒度、電導率（electrical conductivity，EC）、陽離子交換量（cation exchange capacity，CEC）。其中有機碳含量使用重鉻酸鉀-濃硫酸外加熱法測定[11]；對土壤粒度的測定使用Mastersizer 2000激光粒度儀進行粒度分析，上機前，每個樣品稱取約2 g置于20 mL的燒杯中，并用0.01 mol的六偏磷酸鈉溶液浸泡24 h[12]；取土樣5 g置于50 mL離心管中，加入12.5 mL無二氧化碳水后振蕩30 min，靜置1 h后用pH電極測定上清液的pH值，用EC電極來測定電導率[13]；陽離子交換量用乙酸銨交換－火焰光度計法測定[14]。

2.2　土壤重金屬污染評價方法

土壤重金屬污染評價方法有指數法、綜合評價法等多種方法[15]。其中地累積指數法由 Muller于 1969年提出[16]，已被廣泛應用于評估土壤重金屬的污染程度，其表達式為：

式中Igeo為地累積指數；Cn為重金屬元素n的濃度，mg/kg；Bn為重金屬元素 n的自然背景值，背景值來自該鎮所在市的土壤志。地累積指數共分為 5個等級來判別其污染程度：Igeo≤0，0＜Igeo≤1，1＜Igeo≤2，2＜Igeo≤3 和Igeo＞3 分別代表 “清潔”，“輕度污染”，“中度污染”，“重度污染”及“嚴重污染”。

內梅羅綜合污染指數（Nemerow pollution index，NPI）和 Hakanson潛在風險指數法是目前應用廣泛的綜合污染指數。其中NPI的表達式如下[17]：

式中Sn為重金屬元素n的參照值，選用的評價參考值為該地區的土壤背景值。內梅羅綜合污染指數 NPI也將污染程度分為 5 個等級：安全（NPI≤0.7），警戒（0.7＜NPI≤1），輕度污染（1＜NPI≤2），中度污染（2＜NPI≤3）和重度污染（NPI＞3）。

Hakanson潛在生態風險指數的表達式為：

其中EI為總的潛在風險指數，Er為特定重金屬元素的潛在生態風險指數，Tn為土壤重金屬元素n的毒性系數[18]。EI的等級劃分見表1。

表1　潛在生態風險指數總的潛在生態風險程度等級劃分Table 1　Division of total potential ecological index

2.3　同源情形下重金屬含量差異的響應解析方法

文章通過采用相關系數、直接通徑系數、間接通徑系數 3個指標來綜合確定影響土壤重金屬含量及分布的主要影響因素。文章涉及的可能影響重金屬含量的 7個因素分別為有機質含量（Organic matter content， OMC）、EC、pH值、CEC、黏粒含量、樣點m距入水口或出水口距離中的最小值dm，距道路距離S，其中dm的計算方法如下：

式中dm為樣點m距入水口或出水口距離中的最小值；d1m和d2m分別為樣點m距入水口、出水口的距離，m。距道路距離S為土壤各樣點距道路的最短距離，m。

通徑分析是遺傳學家Sewall Wright提出的一種多元統計方法，該方法可以判定某自變量對因變量的直接作用及間接作用，從而為決策提供可靠依據，目前已經在生物遺傳、經濟學等各個領域得到廣泛應用[19-21]。間接通徑系數可以反映某一自變量對因變量的間接作用，其計算公式為：

式中riy為間接通徑系數；bi為i因素對因變量的直接作用系數；bj為j因素對因變量的直接作用系數；rij為i因素和j因素的簡單相關系數。

3　結果與分析

3.1　田塊尺度下重金屬含量狀況及空間差異分析

對田塊土壤上層21個及下層9個樣品的重金屬含量進行了測定，統計結果見表2。由表2發現Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn 6種重金屬的含量均未超過該地土壤背景值，但Cd全部樣品超過了土壤背景值，上層和下層的平均值分別高達4.44，2.09 mg/kg。Pb有90%的樣點超過了土壤背景值，未超背景值的 3個樣品全部為土壤下層樣品，其上下層的平均質量分數為33.98，26.29 mg/kg。超過土壤環境二級標準值的重金屬只有Cd，且超標率為100%，平均超出二級標準值達 12.5倍，Cd質量分數最大值（13.4 mg/kg）甚至超二級標準值44.7倍。該田塊Cd污染極為嚴重。

表2　田塊尺度土壤重金屬含量Table 2　Soil heavy metal concentration at field scale

對土壤上下層重金屬含量的分析發現，Cd及 Pb的上下層濃度差異較大，具有在表層集聚的特征。Co，Cu，Zn上層土壤含量雖大于下層土壤含量，但差異較小，As與Ni的兩層土壤平均含量基本相同。就變異程度CV而言，上層土壤的Cd變異程度最大，高達64%，而Ni，Cu，Zn的變異程度均在10%以內，表明其空間差異不明顯。Ni元素可作為地質背景及農業活動的標識元素[22-23]，而Cu、Zn被認為是農業活動源[24-26]，這進一步證明了該田塊尺度內土壤母質和農業活動的一致性，也進一步證明了田塊尺度的同源性。

田塊內部只有Cd和Pb出現超出背景值的情況，且變異程度較大，故進一步分析了該 2種重金屬的空間差異（圖2）。應用普通克里格對Cd和Pb 2種重金屬元素進行了空間插值。結果表明：Cd在空間上呈現田塊兩側高中間低的趨勢，其最高值區出現在田塊出水口位置。Pb呈現距離南坎越近，含量越高的趨勢。田塊南坎旁為鄉村道路，大量研究已經表明含Pb汽油的燃燒是城市和公路兩側土壤 Pb的主要來源[27-28]，本研究中也發現 Pb含量與距道路的距離呈現出顯著的相關性（R=-0.75，P<0.01），距交通源的遠近是造成 Pb空間差異的主要影響因素。

圖2　田塊尺度下Cd和Pb的空間分布Fig.2　Spatial distribution of Cd and Pb in this field

3.2　田塊尺度下重金屬污染程度評價

對田塊內部的重金屬進行地累積指數評價，用來揭示田塊各個樣點及平均污染狀況（表3）。其中除Cd外，其他7種重金屬的Igeo均小于0，為“清潔”。全部樣品中，Cd均存在污染，其中96.67%的樣品Igeo＞3，存在嚴重污染，3.33%的樣品為中度污染。此外，樣品中有 13.33%存在 Pb輕微污染，全部位于土壤上層，其余樣品無 Pb污染。利用Hakanson潛在風險指數來判定重金屬是否會引發生態危害，分析得到除Cd外，其他重金屬元素在所有樣品中的Er均小于40，危害程度為輕微。Cd的潛在生態風險指數Er在122.72～9 136.36之間，平均為2 548.75，超出極強生態危害下臨界值近8倍。Cd全部樣品中，強生態危害的僅有 1個，其余全部具有極強生態危害。就總的潛在生態風險指數EI而言，平均為2 566.97，超過極強生態危害下界值4.3倍。除位于土壤下層的1個樣點為輕微生態危害外，其余全部判定為具有最高等級的生態危害，這主要歸因于Cd的嚴重污染。

利用內梅羅綜合指數 NPI進行污染判定后發現，其結果與Hakanson總的潛在風險指數EI的結果基本相同，全部樣品的NPI在2.99～217.02之間，均值為60.58。上層土壤的平均NPI是下層土壤的2.12倍，這也主要是Cd在上下層土壤中含量的顯著差異導致。

表3　農田土壤重金屬污染評價結果Table 3　Pollution evaluation results of heavy metal in agricultural soil

3.3　田塊尺度同源情形下重金屬含量影響因素分析

通過重金屬污染評價，發現該田塊的Cd嚴重超標，所以主要分析了Cd在同源情形下其重金屬含量的影響因素。將可能影響Cd含量的7個因子（OMC、EC、pH值、CEC、黏粒含量、dm，距道路距離S）進行相關分析，Cd含量僅與 dm有極顯著相關（表 4）。以往大量研究表明Cd與EC、黏粒含量呈顯著正相關[29-31]，與距道路距離呈負相關[32]，但在本研究中并未發現，極有可能是在田塊尺度內，dm是導致Cd含量空間差異的決定性因素，其他因素對Cd含量的貢獻無法通過統計學在田塊內部得到反映。外源Cd的大量輸入遠大于土壤對其的吸附。

表4　Cd與各因子的相關性分析Table 4　Relationship among Cd and influencing factors

將7個因素與Cd進行回歸分析，可得到標準化回歸方程：

式中y表示Cd含量；x1為有機質含量OMC；x2為EC；x3為pH值；x4為CEC；x5為黏粒含量；x6為dm；x7為距道路距離S。

回歸結果為顯著，對比各因素的標準化偏回歸系數后，結果表明有機質含量 OMC、pH值、CEC、距道路距離S均對Cd含量影響極小，進一步得到逐步回歸方程：

對該方程進行 F檢驗，表明回歸結果顯著，進行通徑分析（表5）來揭示影響Cd含量的直接和間接作用因素。分析表明：dm的直接通徑系數遠大于EC和黏粒含量，其是直接影響 Cd含量的決定性因素。間接作用系數 dm最小，EC和黏粒含量較大，且相互作用，但EC和黏粒含量在通徑分析中通過偏回歸系數發現其并不顯著。

表5　影響Cd含量的各變量通徑分析Table 5　Path analysis of effect of each variable on Cd concentration

上述分析表明，在田塊尺度下，dm是影響Cd空間差異的最直接因素，也是決定性因素。該田塊北部為水系，Cd隨水流經入水口流入，致在田塊北部總體呈現隨距入水口距離越遠Cd含量越低的趨勢。南部為該田塊出水口，由于水流在該區域流速減弱，致Cd在該區聚集，并最終達到整個田塊尺度Cd含量的最大值。Cd含量與土壤理化性質并沒有顯著相關，與持續的Cd外源輸入相比，土壤對于Cd的吸附能力極其有限。在重污染區域，若想有效降低田塊的Cd含量，首先要確保大幅減少外源Cd的持續輸入，并進一步改善灌溉排水設施系統，其次再考慮通過改良土壤理化性質來進一步降低Cd的含量。

4　結　論

本文測定了長三角發達地區某田塊土壤Cd、Pb、Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn的含量，對田塊進行了土壤重金屬污染評價，并采用相關分析、通徑分析方法綜合揭示了同源情形下農田土壤重金屬的污染特征及其主要影響因素。

1）該田塊 Cd污染極為嚴重，其平均質量分數為3.74 mg/kg，樣品超標率高達100%，平均超出二級標準值達12.5倍。Pb有90%樣品超過該地土壤背景值，但未超過二級標準值。Cd、Pb均有表層積聚的特征。其余6種重金屬含量均未超過該地土壤背景值。

2）運用地累積指數（Igeo）、Hakanson潛在風險指數（EI）、內梅羅綜合污染指數（NPI）3種污染評價方法，結果表明Cd的嚴重超標導致該田塊已經達到重金屬污染的最高等級。其中Cd的地累積指數Igeo和潛在生態風險指數Er分別高達5.82、2 548.75。田塊內梅羅綜合污染指數NPI為60.58，屬于重度污染。

3）在空間分布上，Cd呈現田塊兩側高中間低的趨勢，其高值區位于田塊出水口位置。Pb呈現距離南坎越近，含量越高的趨勢。南坎旁的道路顯著影響了土壤Pb的空間分布（R=-0.75，P<0.01），加強公路兩側防護林的種植可阻礙富含Pb粉塵的擴散，但距道路遠近與Cd的含量在本研究中并不存在相關性。

4）采用相關分析及通徑分析方法現，分析發現樣點距入水口或出水口距離中的最小值是影響Cd空間差異的最直接因素和決定性因素。Cd隨水自北向南經入水口流入，致在田塊北部總體呈現隨距入水口距離越遠Cd含量越低的趨勢。水流在田塊南部出水口附近區域流速減弱導致Cd在該區聚集，并達到Cd含量的最大值。減少外源Cd的持續輸入及改良灌溉排水設施是解決田塊Cd重污染的有效途徑。

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