氟化工藝尾氣中F2、UF6回收工藝研究

劉大偉 魏剛 潘鋒

【摘 要】基于鈾轉化生產線實際運行狀況，建立了F2和UF6回收再利用試驗系統，研究了反應溫度和UF4進料速率等對F2、UF6回收效果的影響，獲得了工藝控制參數。試驗結果表明，氟化工藝尾氣經試驗系統回收處理后，尾氣中的F2和UF6含量均可降低至1%以下，滿足生產工藝控制要求。

【關鍵詞】UF4吸附法；回收；工藝尾氣；F2；UF6

中圖分類號： TL21 文獻標識碼： A 文章編號： 2095-2457（2018）28-0028-002

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2018.28.010

【Abstract】The recycling fluorinated process off-gas experimental system with horizontal fluorine gas absorption reactor as the main equipment was established based on actual operating conditions of uranium conversion production line.The effect of the reaction temperature and the feed rate of UF4 on UF6 and F2 recovery was studied，and the process control parameters were obtained and optimized.The experiment results show that F2 and UF6 content in the exhaust gas can be reduced to less than 1% when the fluorinated process off-gas was recycling by the experimental system， meeting the requirements of production and process control.

【Key words】Uranium tetrafluoride absorption method；Recovering；Process off-gas；F2、UF6

近幾年來，在國內核電迅猛發展形勢的帶動下，我國鈾轉化生產規模和生產能力得到大幅提升，鈾轉化集中大規模生產基地正在形成。隨著我國鈾轉化產品需求量的逐年大幅增加，生產過程中氟化工藝尾氣處理負擔越來越重，含鈾、含氟廢液排放制約問題日益突出，氟化工藝尾氣中過剩氟氣和夾帶六氟化鈾氣體的回收利用成為氟化反應系統中亟需解決的焦點問題。因此，開發一種氟化工藝尾氣中氟氣和六氟化鈾的回收方法對提高氟氣利用率、降低六氟化鈾生產成本，減少含鈾（氟）廢物的產生量及保護國家環境資源等具有非常重要的意義。本文就UF4吸附法回收氟化工藝尾氣中氟氣和六氟化鈾的工藝進行了研究，簡要介紹了工藝原理、研究內容、方法和研究結果。

1 工藝原理

綜上所述，四氟化鈾與氟氣發生反應分步進行，第一步四氟化鈾與氟氣反應先生成一系列鈾的中間氟化物，第二步再由中間氟化物進一步氟化為六氟化鈾，且中間氟化物的生成速率遠高于中間氟化物與氟氣繼續反應生成六氟化鈾的速率，在所有的四氟化鈾未完全轉化為UF5、U2F9等鈾的中間氟化物前，六氟化鈾生成量極少；同時四氟化鈾與六氟化鈾也會發生歸中反應生成UF5、U2F9、U4F17等中間氟化物。

本研究試驗利用的化學原理為：在一定溫度下，四氟化鈾與氟氣、六氟化鈾反應生成UF5、U2F9、U4F17等中間氟化物，實現對氟氣的回收再利用和對六氟化鈾的有效捕集，同時四氟化鈾吸收氟氣、捕集六氟化鈾后生成的中間氟化物固體物料作為氟化反應器的反應供料，與氟氣進一步氟化反應為六氟化鈾。

2 研究內容與方法

2.1 研究內容

本研究試驗基于建立的臥式氟氣吸收反應器回收試驗系統，針對影響回收效果的關鍵因素開展了反應溫度、UF4進料速率對F2、UF6吸收效率的影響研究，確定出了UF4吸附F2、捕集UF6的最佳工藝控制參數。

2.2 研究方法

（1）試驗條件一：反應溫度影響試驗

控制UF4進料速率為某一固定值，調節氟氣吸收反應器溫度，研究反應溫度對UF4吸附F2、捕集UF6效率的影響。

（2）試驗條件二：UF4進料速率影響試驗

結合試驗條件一研究結果，控制氟氣吸收反應器溫度為某一固定值，調節UF4進料速率，研究UF4進料速率對UF4吸附F2、捕集UF6效率的影響。

3 結果與討論

3.1 反應溫度影響試驗

試驗條件一，不同反應溫度對UF4吸附F2、捕集UF6的試驗結果如圖1所示。

從圖1可以看出，適當提高反應溫度，有利于UF4對F2的吸收，反應溫度為160℃～200℃時，UF4對UF6具有很好的捕集效果。

3.2 UF4進料速率影響試驗

試驗條件二，不同UF4進料速率對UF4吸附F2、捕集UF6的試驗結果如圖2所示。

從圖2可以看出，適當提高UF4進料速率，有利于UF4對F2的吸收；UF4進料速率為30kg/h～50kg/h時，UF4對UF6具有很好的捕集效果。

4 結論

（1）建立的氟氣和六氟化鈾回收再利用試驗系統，其工藝技術路線可行，系統運行可靠、穩定；

（2）獲得了氟氣、UF6回收試驗系統的工藝參數，氟氣吸附率和六氟化鈾捕集率可達97%和93%以上，尾氣中氟氣、UF6含量可降低至1%以下；

（3）鈾轉化生產體系引入氟化工藝尾氣回收再利用系統后，對提高UF6生產工藝水平、降低鈾轉化生產經濟指標和環境指標有重要意義。

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