2002—2016年北京市PM10濃度時(shí)間變化特征

史 宇，安國(guó)安，孫 媛，溫麗麗，張鳳英

1.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 2.河南省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,河南 鄭州 450004 3.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012

大氣中存在的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)總稱(chēng)為大氣顆粒物[1]，因其富集有毒有害物質(zhì)及微生物會(huì)危害人體健康而被稱(chēng)之為顆粒物污染[2]。顆粒物污染還有降低大氣能見(jiàn)度[3-4]、減少區(qū)域降水[5]、降低農(nóng)作物產(chǎn)量[6]以及影響交通運(yùn)輸和人民生活等危害[7]。進(jìn)入21世紀(jì)后，隨著工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展，大氣顆粒物已成為影響中國(guó)城市空氣質(zhì)量的首要污染物[8]，顆粒物污染問(wèn)題也成為當(dāng)今環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)[9]。通過(guò)對(duì)大氣顆粒物濃度隨時(shí)間變化的分析，可以深入了解顆粒物污染的來(lái)源、變化規(guī)律及影響因素，從而采取有針對(duì)性的措施[10]。

北京是中國(guó)的政治和文化中心，也是經(jīng)濟(jì)最為發(fā)達(dá)的特大型城市之一。近年來(lái)，北京市的顆粒物污染問(wèn)題引起了社會(huì)的極大關(guān)注。在對(duì)北京市顆粒物濃度時(shí)間變化的研究中，不同尺度上都有一定的研究成果。北京市典型顆粒物污染過(guò)程中PM10、PM2.5的濃度隨時(shí)間變化呈現(xiàn)出快速積累、迅速消散、持續(xù)時(shí)間不定的規(guī)律；24 h的顆粒物濃度分布顯示，夜間濃度普遍高于白天[11-12]；顆粒物濃度季節(jié)性比對(duì)顯示[13-15]，冬春季濃度較高，秋季次之，夏季最低，季節(jié)性差異較明顯。由于難以獲取長(zhǎng)期不間斷的定點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，跨越多年的長(zhǎng)時(shí)間序列研究較少，且已有的研究中也有著精度不夠、時(shí)序過(guò)短、方法單一等缺憾[10,16-17]。

研究以北京市國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的PM10日均濃度序列數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，采用小波分析、Mann-Kendall檢驗(yàn)、滑動(dòng)t檢驗(yàn)等分析方法相結(jié)合，分析北京市PM10濃度隨時(shí)間變化的周期性、趨勢(shì)性和突變性，以揭示PM10濃度隨時(shí)間變化的多尺度特征，為北京市大氣顆粒物監(jiān)測(cè)和污染防治提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

研究所用全部環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站國(guó)家空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)數(shù)據(jù)庫(kù)，包括北京市全部國(guó)控空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)測(cè)得的PM10濃度日均值。北京市的PM10監(jiān)測(cè)從2000年6月開(kāi)展，2002年以后基本能夠保證監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的連續(xù)性，因此研究所用數(shù)據(jù)時(shí)間段確定為2002年1月1日至2016年12月31日，累計(jì)15 a共5 475 d的時(shí)間序列數(shù)據(jù)。北京市的國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)布設(shè)在建成區(qū)和部分城郊區(qū)縣，基本能夠反映全市污染水平，站點(diǎn)數(shù)量在2002—2008年為8個(gè)，2009—2016年為12個(gè)。研究中的氣象數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn/)共享的中國(guó)地面國(guó)際交換站數(shù)據(jù)，利用北京市大興站的數(shù)據(jù)反映氣象背景情況。

1.2 小波分析法

小波變換是一種時(shí)間-頻率的局域變換，能有效地從信號(hào)中提取信息，并通過(guò)伸縮和平移等功能對(duì)函數(shù)或信號(hào)進(jìn)行多尺度細(xì)化分析，小波分析法是研究不同時(shí)間尺度、非靜態(tài)時(shí)間序列演變規(guī)律的有效工具。研究選擇常用的Morlet小波，能有效地辨識(shí)隨機(jī)波動(dòng)和周期性[18-22]。其解析形式為

式中:C為常數(shù)，研究中原始時(shí)間序列數(shù)據(jù)的間隔為1 d，因此初始尺度和尺度間隔參數(shù)選取1(即1 d)為判斷序列的主周期，按照公式(2)進(jìn)行小波方差檢驗(yàn):

式中：Wp(a)為小波方差，Wf(a,b)為小波系數(shù)。小波方差反映了能量隨尺度a的分布，能夠反映各種時(shí)間周期尺度的相對(duì)擾動(dòng)強(qiáng)度，通過(guò)小波方差圖可以準(zhǔn)確檢驗(yàn)出起主要作用的周期尺度。

1.3 Mann-Kendall 檢驗(yàn)法

基于秩的Mann-Kendall(M-K)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)法適用于非正態(tài)分布的時(shí)間序列數(shù)據(jù)，不會(huì)受到少量異常數(shù)據(jù)的干擾[23-24]，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用在降水、氣溫、徑流等時(shí)間序列數(shù)據(jù)的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)分析以及突變性檢測(cè)等。

對(duì)于時(shí)間序列Xt，構(gòu)造一秩序列ri，表示xi>xj(1≤j≤i)的樣本累計(jì)數(shù)，定義sk為

式中：sk均值與方差分別為E(sk)=k(k-1)/4，var(sk)=k(k-1) (2k+5)/72 (2≤k≤n)。在時(shí)間序列隨機(jī)獨(dú)立的假定下，定義統(tǒng)計(jì)量：

式中：UF1=0。按時(shí)間序列Xt逆序xn，xn-1，…，x1，同時(shí)使UBk=-UFk，k=n，n-1，…，1，UB1=0，重復(fù)以上過(guò)程。給定α=0.05的顯著性水平，u0.05=±1.96，將UFk和UBk曲線(xiàn)和±1.96上下2條臨界線(xiàn)繪制在圖中。若UFk>0，表明序列呈上升趨勢(shì)；若UFk<0，表明序列呈下降趨勢(shì)。當(dāng)2條曲線(xiàn)超過(guò)臨界線(xiàn)時(shí)，表明呈顯著上升或下降的趨勢(shì)。如果2條曲線(xiàn)相交于臨界線(xiàn)之間，則認(rèn)為交點(diǎn)對(duì)應(yīng)的時(shí)刻即為突變開(kāi)始的時(shí)間[25]。

1.4 滑動(dòng)t檢驗(yàn)法

滑動(dòng)t檢驗(yàn)是通過(guò)考察2組樣本平均值的差異是否顯著來(lái)檢驗(yàn)突變的一種統(tǒng)計(jì)方法。對(duì)處于某一時(shí)間序列的2段子序列，在假設(shè)他們所服從的正態(tài)母體方差相等的條件下，如果他們的均值差異(用統(tǒng)計(jì)量t來(lái)度量)超過(guò)了一定的顯著性水平，則可以認(rèn)為2個(gè)均值發(fā)生突變[7,26-27]。

其中：

則t服從自由度為n1+n2-2的t分布。

2 結(jié)果分析

2.1 變化周期分析

2002年1月1日—2016年12月31日，北京市PM10日均濃度變化情況見(jiàn)圖1。

圖1 2002—2016年北京市PM10日均值序列Fig.1 Daily average PM10 concentration sequence during 2002-2016 in Beijing

受污染源排放強(qiáng)度及氣象條件等因素的綜合作用，PM10濃度日均值信號(hào)是非穩(wěn)定的，呈現(xiàn)出混沌性，具有非線(xiàn)性和多時(shí)間尺度特性。從研究期各月PM10濃度均值上看(圖2)，在4月左右出現(xiàn)第1個(gè)波峰，8月左右出現(xiàn)波谷，11、12月出現(xiàn)第2個(gè)波峰，次年1、2月又出現(xiàn)波谷。在準(zhǔn)1 a(365 d)內(nèi)含有一個(gè)完整長(zhǎng)周期和半個(gè)短周期，而具體各個(gè)年度的情況又有所差異，難以簡(jiǎn)單判定PM10濃度變化的周期性，需要借助小波變換工具進(jìn)行多尺度變換后判定主要周期。

北京市PM10日均濃度序列的Morlet小波變換系數(shù)等值線(xiàn)如圖3所示。由圖3可以看出PM10日均濃度序列在不同時(shí)間尺度上的周期性振蕩特征，小波系數(shù)越大，對(duì)應(yīng)的PM10污染就越嚴(yán)重，反之亦然。在同樣的時(shí)間尺度上，等值線(xiàn)圖表現(xiàn)出的周期振蕩特征較為接近，則表明在該時(shí)間尺度上的周期及其變化規(guī)律相對(duì)一致[20]?？梢?jiàn)，北京市的PM10濃度時(shí)序變化在多個(gè)時(shí)間尺度上表現(xiàn)出了一定的周期性。

圖2 2002—2016年北京市PM10月均濃度變化Fig.2 Monthly average changes of PM10 concentration during 2002-2016 in Beijing

圖3 小波系數(shù)等值線(xiàn)圖Fig.3 The contour plots of wavelet coefficient

小波方差圖能反映時(shí)間序列中所包含的各種尺度(周期)的波動(dòng)及其強(qiáng)弱(能量大小)隨尺度變化的特性，借助小波方差曲線(xiàn)圖可更精確的判定北京市PM10日均值序列的周期性特征。從各種尺度擾動(dòng)的相對(duì)強(qiáng)度中，最大峰值處的尺度稱(chēng)為該時(shí)間序列的主要時(shí)間尺度，用以反映時(shí)間序列的主要周期[22]。小波方差隨時(shí)間尺度的變化如圖4所示。由圖4可以看出，曲線(xiàn)較為清晰的呈現(xiàn)3個(gè)主要峰值，最大峰值在300 d左右，第2個(gè)峰值在150 d左右，第3個(gè)峰值在60 d左右。因此，可認(rèn)為北京市2002—2016年的PM10日均值變化具有300 d左右的主周期和150 d左右的次周期。研究得出的300 d主周期與魯鳳等[20]和王海鵬等[21]對(duì)上海市的PM10和蘭州市的空氣污染指數(shù)(API)的時(shí)序變化研究結(jié)果基本相同。可見(jiàn)，在國(guó)內(nèi)不同城市的顆粒物污染周期性規(guī)律較為一致。

圖4 小波方差變化圖Fig.4 Wavelet variance variation curve

2.2 不同周期變化特征分析

分別在準(zhǔn)1 a(365 d)、主周期(300 d)、次周期(150 d)、2個(gè)月(60 d)和1個(gè)月(30 d)5個(gè)時(shí)間尺度上對(duì)北京市PM10日均值變化序列進(jìn)行Morlet小波變換，得到小波系數(shù)曲線(xiàn)圖(圖5)。

圖5 不同尺度下PM10濃度的小波系數(shù)Fig.5 Wavelet coefficient of PM10 concentration in different time scales

從圖5可見(jiàn)，在準(zhǔn)1 a時(shí)間尺度上(365 d)，北京市PM10序列表現(xiàn)出高低反復(fù)的周期性震蕩特征?？傮w來(lái)看，春季PM10污染最重，冬季次之，夏季較輕。其中，2002、2006、2007、2013年振幅較大，其他年份振幅較小，峰值差異不大。在主周期(300 d)尺度上，總體變化規(guī)律與準(zhǔn)1 a尺度相似，但周期性最為明顯，小波系數(shù)變化曲線(xiàn)更近似于正弦曲線(xiàn)，在1 a內(nèi)呈現(xiàn)出規(guī)律的“V”型曲線(xiàn)特征，年初和年末為高點(diǎn)，年中為低谷。在次周期(150 d)尺度上，1 a內(nèi)變化呈現(xiàn)雙峰單谷曲線(xiàn)形態(tài)，谷底同樣在夏季，而雙峰一般出現(xiàn)在每年的3、4、10、11月。在2個(gè)月(60 d)尺度上曲線(xiàn)震蕩周期較短、頻率較高，污染嚴(yán)重程度主要反映到振幅大小上?？傮w上看，2003、2005、2006、2011、2015和2016年元旦前后的1～2個(gè)周期振幅較大，2002和2008年春季振幅較大。在1個(gè)月(30 d)時(shí)間尺度上，曲線(xiàn)震蕩周期更短、頻率更高，其振幅變化更適合反映短期的變化趨勢(shì)。

2.3 變化趨勢(shì)分析

計(jì)算北京市2002—2016年的PM10年均濃度距平值，變化趨勢(shì)如圖6所示。由圖6可以看出，2002—2007年，PM10年均濃度在平均值以下；2008—2016年，PM10年均濃度在平均值以上。通過(guò)各年數(shù)值的線(xiàn)性回歸可知，PM10年均濃度以平均每年約4 μg/m3的速率遞減。

圖6 PM10年均質(zhì)量濃度距平變化情況Fig.6 Annual average PM10 concentration anomaly changes

對(duì)北京市2002—2016年的PM10月均濃度序列進(jìn)行Mann-Kendall檢驗(yàn)，結(jié)果如圖7所示。由圖7可以看出，整個(gè)統(tǒng)計(jì)時(shí)間段內(nèi)統(tǒng)計(jì)量UF值基本都在0以下，UF值先在(0，-2)區(qū)間波動(dòng)，2009年3月以后，UF值超過(guò)了0.05顯著水平臨界線(xiàn)(1.96)，并呈逐年下降趨勢(shì)。這說(shuō)明2002—2016年P(guān)M10濃度變化過(guò)程分為2個(gè)階段：2009年之前呈波動(dòng)變化，降低趨勢(shì)不顯著；2009年起呈顯著降低趨勢(shì)，PM10濃度快速降低，污染程度逐年減輕。

注：圖中上下2條虛線(xiàn)為95%置信度檢驗(yàn)線(xiàn)。圖7 PM10濃度Mann-Kendall分析圖Fig.7 Mann-Kendall statistic of PM10 concentration

2.4 突變點(diǎn)分析

研究利用Mann-Kendall突變檢驗(yàn)方法(圖7)和滑動(dòng)t檢驗(yàn)方法對(duì)北京市PM10月均濃度進(jìn)行了突變分析。結(jié)果表明，2002—2016年，在±1.96臨界線(xiàn)之間UF和UB出現(xiàn)了3個(gè)交點(diǎn)，分別是2006年3、9月和2009年1月。在2006年3、9月前后UF處于波動(dòng)階段，且t檢驗(yàn)結(jié)果未達(dá)到顯著水平，認(rèn)定這2點(diǎn)不是突變點(diǎn)位。2009年1月以后，UF值基本呈單調(diào)下降趨勢(shì)，在2009年3月以后，超過(guò)了-1.96臨界線(xiàn)，且t檢驗(yàn)結(jié)果達(dá)到0.05顯著水平，因此認(rèn)定2009年1月為北京市PM10濃度值降低的突變點(diǎn)。

3 討論

3.1 季節(jié)周期性變化及影響因素

小波分析結(jié)果表明，北京市PM10日均濃度變化具有較典型的季節(jié)周期性，從不同周期小波分析的結(jié)果看，PM10濃度都是春季最高，冬季次高，夏季最低。夏季北京空氣對(duì)流旺盛，6—8月降水量占全年的65.3%(圖8)，污染物擴(kuò)散和濕沉降條件好，大氣顆粒物污染程度輕[17]。

圖8 2002—2016年北京市降水量和相對(duì)濕度月均值變化Fig.8 Monthly average changes of precipitation and relative humidity during 2002-2016 in Beijing

春季盛行偏北風(fēng)，研究期間，平均風(fēng)速(2.38 m/s)為四季最高(圖9)，濕度相對(duì)較小，加之地面解凍后地表植被覆蓋條件差，易導(dǎo)致沙塵天氣出現(xiàn)。地表的揚(yáng)塵和跨境輸送的沙塵等塵粒是春季PM10的主要來(lái)源[28]。冬季是北京的采暖季，煤炭等化石燃料燃燒量劇增，向空氣中直接排放大量顆粒物，同時(shí)排放的SO2、NOx等物質(zhì)在大氣中也會(huì)轉(zhuǎn)化生產(chǎn)二次氣溶膠，加之冬季頻現(xiàn)風(fēng)速小、相對(duì)濕度大、近地層逆溫的靜穩(wěn)天氣不利于污染物的擴(kuò)散，北京東部和南部的污染氣團(tuán)也經(jīng)常隨東南風(fēng)輸送至城區(qū)，都會(huì)導(dǎo)致灰霾污染過(guò)程出現(xiàn)。一次排放和二次生成的細(xì)顆粒物是冬季PM10的主要來(lái)源[29]。近幾年受氣候變化影響，冬季西北冷空氣勢(shì)弱，平均風(fēng)速由2002—2006年的2.23 m/s下降至2012—2016年的2.03 m/s(圖9)，靜穩(wěn)天氣頻率增加，灰霾污染問(wèn)題逐漸凸顯，2013年以后，冬季的PM10濃度已經(jīng)接近甚至超過(guò)了春季水平。

圖9 2002—2016年北京市風(fēng)速季節(jié)變化Fig.9 Seasonal changes of wind speed during 2002-2016 in Beijing

3.2 年際變化趨勢(shì)及影響因素

通過(guò)Mann-Kendall檢驗(yàn)結(jié)合滑動(dòng)t檢驗(yàn)可以得出，北京市PM10濃度變化趨勢(shì)大概分為2個(gè)階段:2009年之前呈波動(dòng)降低變化，但降低趨勢(shì)不顯著；2009年起呈顯著降低趨勢(shì)，2009年1月為濃度降低的突變點(diǎn)。

2002—2006年，北京市春季經(jīng)常出現(xiàn)大風(fēng)沙塵天氣，2002、2006年最為頻繁。從氣象數(shù)據(jù)上看，2002—2006年，北京市平均風(fēng)速達(dá)2.56 m/s，明顯高于之后年份(圖9)。強(qiáng)沙塵天氣發(fā)生時(shí)PM10濃度可達(dá)到平時(shí)的數(shù)十倍乃至上百倍，對(duì)統(tǒng)計(jì)值的影響極大。因此，受沙塵天氣等自然因素和奧運(yùn)場(chǎng)館及其他工程建設(shè)等人為因素影響，奧運(yùn)會(huì)籌備時(shí)段PM10濃度呈現(xiàn)波動(dòng)變化。同時(shí)，為保證2008年北京奧運(yùn)會(huì)空氣質(zhì)量得到改善，北京市施行了多項(xiàng)治污減排措施，主要包括關(guān)停搬遷首鋼、焦化廠(chǎng)等主要污染源企業(yè)；嚴(yán)控燃煤鍋爐和燃煤散燒，天然氣使用率大幅提升；大規(guī)模開(kāi)展公共交通建設(shè)，提高汽車(chē)油品標(biāo)準(zhǔn)。這些措施的推行，都取得較好的短期和長(zhǎng)期效果[30]。

自然和人為因素共同作用使2009年初成為北京市PM10濃度下降的突變點(diǎn)。2009年開(kāi)始，受全球氣候變化和西北山區(qū)森林覆蓋率顯著增加等因素影響，春季平均風(fēng)速下降，沙塵天氣出現(xiàn)頻率明顯降低。同時(shí)，隨著“綠色奧運(yùn)”環(huán)保紅利持續(xù)釋放，全社會(huì)環(huán)保意識(shí)逐漸形成，環(huán)境管理制度更趨健全，生態(tài)保護(hù)與建設(shè)成效明顯，推行了關(guān)停污染企業(yè)、燃煤鍋爐清潔能源改造、機(jī)動(dòng)車(chē)搖號(hào)限行、淘汰老舊機(jī)動(dòng)車(chē)等成效顯著的措施，環(huán)境空氣質(zhì)量得到持續(xù)改善。

4 結(jié)論

1)通過(guò)Morlet小波分析發(fā)現(xiàn)，2002—2016年，北京市PM10日均濃度變化具有較典型的季節(jié)周期性，主周期為300 d左右，次周期為150 d左右。不同周期小波分析結(jié)果表明，PM10濃度春季最高，冬季次高，夏季最低。

2)總體上看，PM10年均濃度以平均每年約4 μg/m3的速率遞減。通過(guò)Mann-Kendall檢驗(yàn)可以得出，北京市PM10濃度變化趨勢(shì)大概分為2個(gè)階段：2009年以前呈波動(dòng)變化，降低趨勢(shì)不顯著;2009年起呈顯著降低趨勢(shì)。

3)利用Mann-Kendall突變檢驗(yàn)方法和滑動(dòng)t檢驗(yàn)方法進(jìn)行了突變分析。結(jié)果表明，2009年1月為北京市PM10濃度降低的突變點(diǎn)。

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