灰霾污染和清潔過程中污染物垂直結構特征

王 界，李 亮，孟曉艷，潘本鋒，萬學平，賈國山

1.無錫中科光電技術有限公司，江蘇 無錫 214135 2.中國環境監測總站,國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 100012 3.興義市環境保護局，貴州 興義 562400

近年來，中國面臨的大氣復合型污染越來越嚴重[1-6]。大氣復合污染是指由機動車尾氣、燃煤、光化學煙霧和酸雨等多種污染類型相互疊加耦合而成，其典型表現是城市地區大氣灰霾污染發生的頻次逐年增加[7]。對于該復雜的環境污染問題，在沒有國外先進經驗可以借鑒的情況下，環境監測和治理遇到了前所未有的挑戰[8-11]。傳統灰霾監測技術主要依賴于簡單記錄、顆粒物采樣分析和地面定點測量等，但其監測時間跨度及監測面積的廣度不能滿足區域污染監測的需要[12]。隨著激光器技術的革新，用于監測大氣中氣溶膠和痕量氣體成分的激光雷達等地基遙感設備已逐漸成為大氣復合污染監測中不可或缺的監測儀器。激光雷達能夠以高空間分辨率、高探測靈敏度對大氣污染物的垂直剖面特征進行探測分析，因其實時、在線運行，激光雷達可以對污染物的時空分布進行探測[13-16]。因此，以激光雷達為核心的地基遙感監測儀器能夠彌補近地面監測技術的不足。通過結合近地面監測結果和地基遙感監測結果，描繪大氣復合污染的立體分布，實現對污染過程、污染特征的解析。本文針對無錫市一次典型的灰霾過程進行研究，采用大氣顆粒物監測激光雷達、近地面顆粒物分析儀，對灰霾污染的垂直分布進行探測，重點分析污染形成中污染物的演變特征和污染物的清潔機制，闡述了地基遙感激光雷達在灰霾污染監測中發揮的作用。

1 站點概況及儀器介紹

無錫灰霾站(地理坐標為31°30′N, 121°21′E)位于江蘇省無錫市東南部，站點設置在江蘇物聯網發展研究中心大樓頂層，距離地面約20 m。站房周圍無居民區及工業區，臨近交通道路但車流量較小，南面約1 km處為城市垃圾焚燒發電廠，除此之外無明顯的污染排放來源。該站點設立于2010年，裝備的儀器有顆粒物激光雷達(AGHJ-I-LIDAR)，能見度儀，BCA7型大氣碳黑分析儀，大氣成分監測儀(Thermal Scientific 42i、 49i、43i)，顆粒物分析儀(Thermal Scientific TEOM 1405)，氣象儀(AWS2-SW )等儀器。核心儀器原理介紹，參見文獻[17]。

2013年11月6—13日，無錫地區經歷了灰霾形成和清除過程。圖1為空氣質量指數(AQI)小時值時間序列以及站點內能見度儀的實時監測結果。

圖1 AQI和能見度統計結果Fig.1 Results of visibility and AQI from Nov. 6th to 13th 2013 in Wuxi

由圖1可見，11月6日，AQI從早上的不足100，快速增至中午的225以上，無錫地區進入“重度污染”。該污染程度一直持續至8日中午，AQI在8日下午和9日凌晨降至100左右。9日中午，污染程度加重，無錫再度進入“重度污染”階段。9日22：00時，AQI達到峰值(318)，無錫地區也出現了2 h的“嚴重污染”過程。10日上午07：00，AQI快速降至48，站點空氣質量顯示“優”。截至14日凌晨，站點附近的AQI范圍為50～100，保持“良”的空氣條件。能見度的監測結果發現，6—9日，站點附近的能見度峰值不足15 km，均值約6.95 km。10—13日，能見度逐漸改善，峰值接近25 km，均值約14.2 km。在后文的討論過程中，將11月6—9日、10—13日標記為“污染時段”和“清潔時段”。

2 污染特征分析

2.1 顆粒物的垂直分布特征分析

顆粒物監測激光雷達可以有效獲取氣溶膠的時空分布特征。雷達監測結果發現，污染時段顆粒物主要分布在2 km以下，如圖2(a)所示。顆粒物垂直分布日變化明顯。

消光系數結果顯示，6—8日早上和晚間，消光系數不足0.3 km-1，顆粒物集中分布的高度不足1 km。但中午時分，消光系數增大至0.6～0.8 km-1，顆粒物的垂直擴散高度也達到1.2～1.6 km左右。8日中午至9日中午，該時段顆粒物產生的消光系數明顯降低，同時污染程度也相應減輕。另外，激光雷達觀測的退偏振度結果如圖2(b)所示。

6—9日期間，顆粒物產生的退偏振度系數不足0.05，以球形細粒子為主。顆粒物的垂直分布呈從近地面向高空擴散的趨勢。高空2～3 km也分布有退偏振度系數約0.03的顆粒物。顆粒物的垂直分布觀測說明在灰霾污染發生時，顆粒物主要集中在近地面1 km以下，較大的消光系數對近地面的污染程度影響較大。高空分布的顆粒物有加重近地面污染的可能性。

圖2 污染時段(2013年11月6—9日)顆粒物激光雷達的監測結果Fig.2 Results of the LiDAR measurements for the polluted state on November 6-9

11月10日凌晨，激光雷達觀測到明顯降雨過程，云層低于800 m，雨云產生的消光系數大于1.5 km-1。雨云在10日下午19:00左右抬升至2 km的高度，站點附近的天氣開始變晴(圖3)。11—13日，顆粒物的日變化明顯。早晨和夜晚顆粒物較少，白天顆粒物較集中，但由于白天擴散條件較好，污染物的分布主要集中在高空，此時，近地面的污染程度明顯改善。這與污染過程中顆粒物的垂直分布明顯不同。觀測還發現，在白天出現的消光系數最大值不足0.6 km-1，該最大值出現在1.6 km高度附近。為詳細考查污染過程和清潔過程中污染物的垂直分布對污染程度的影響，分別對11月7日(重度污染)、11月11日(良)的消光系數日均值垂直變化特征進行研究，分析方法如文獻[18]所述，結果如圖4所示。在污染時段中，在1.5 km以下，顆粒物產生的消光系數幾乎為常數，約0.2 km-1。在清潔時段，顆粒物產生的消光系數隨高度遞增急劇降低，至1.5 km附近，消光系數已從近地面的0.22 km-1降至0.05 km-1，隨著高度的繼續增加，由于云層的影響，在2～2.5 km范圍內，產生大于0.15 km-1的消光系數。該分析表明，在污染過程中，較厚的氣溶膠層是導致近地面空氣質量惡化的主要原因。

2.2 近地面顆粒物濃度監測結果

近地面監測的PM10、PM2.5和碳黑(BC)的質量濃度變化特征如圖5所示。在整個監測過程中三者的變化趨勢較為一致。

分別對污染時段和清潔時段進行統計，結果表明，污染時段三者的濃度水平明顯高于清潔時段。污染時段中，PM10的平均質量濃度為(164.99±89.14) μg/m3，PM2.5的平均質量濃度為(144.83±66.60) μg/m3，分別是標準參考值的1.1、1.92倍。污染過程中，PM2.5/PM10>0.5的時段占全時段的93%。清潔時段PM10、PM2.5的濃度水平分別為(66.10±37.14)、(52.48±36.58) μg/m3。另外，觀測結果還發現，污染時段BC粒子的平均質量濃度為(3.77±1.69) μg/m3，明顯高于清潔時段[(1.03±0.59) μg/m3]，與其他學者在城市地區的研究結果接近[19-20]。在11月7日夜間21：00—22：00，BC的小時均值超過10 μg/m3，這可能與站點附近的垃圾焚燒廠偷漏排有關。

圖3 清潔時段(2013年11月10—13日)顆粒物激光雷達監測結果Fig.3 Results of the LiDAR measurements for the clear state on November 10-13

圖4 消光系數廓線日均值變化Fig.4 Daily averages of extinction coefficients profiles

圖5 近地面顆粒物和BC的質量濃度監測結果Fig.5 Hourly averages of PM10, PM2.5 and BC mass concentrations

2.3 大氣成分要素監測結果

近地面的大氣成分監測結果如圖6所示。污染過程中O3的平均濃度水平為(24.58±22.87)nmol/mol，NOx的平均濃度水平為(38.84±23.93) nmol/mol，清潔時段中O3、NOx的平均濃度水平分別為(14.54±7.01)、(23.70±13.73) nmol/mol。大氣中氧化劑通常采用“O3+NOx”總的濃度來衡量。統計結果發現，污染時段大氣中氧化劑水平為63.41 nmol/mol，是清潔時段的1.73倍。高的大氣氧化劑水平，表明重污染時段該站點附近二次污染程度較嚴重。分析發現，2個時段中的SO2平均水平差別不是很明顯。

圖6 近地面大氣成分監測結果Fig.6 Time series of concentrations of O3, NOx, SO2 and "O3+NOx"

2.4 氣象參數分析

近地面氣象參數的觀測結果統計分析(圖7)顯示，污染過程中，站點附近相對濕度較高，大氣壓力較低，平均風速僅有1.26 m/s，以靜穩天氣為主。地面天氣形勢圖(圖8)表明，11月9日上午08：00冷鋒鋒前處于陜西、河南、山東一線，11月10日上午08：00，冷鋒鋒面已經推移出入東海。冷鋒的快速過境，導致近地面溫度下降約10 ℃，峰值風速接近6 m/s，平均風速增大至2.08 m/s。鋒面移動劇烈地改變了空氣的對流狀況，對污染物的擴散有利。綜合氣象參數的分析結果發現，較低的大氣壓力、高溫、高濕形成的靜穩天氣是造成近地面污染程度加重的客觀原因。

圖7 近地面氣象參數觀測結果Fig.7 Hourly variation of wind speed, pressure, RH and ambient temperature

圖8 地面天氣形勢圖Fig.8 Surface isobaric observation on 09 November (left) and 10 November (right)

3 結論

結合近地面數據和地基遙感激光雷達的監測結果，對無錫地區冬季的一次灰霾污染過程進行研究，發現了污染過程中污染物主要集中在近地面1 km以內，從近地面至高空1.5 km的分布較為均勻，產生的消光系數接近0.8 km-1，對近地面的污染形成、加重有直接的影響。清潔過程中，垂直擴散條件變好，顆粒物產生的消光系數較小，近地面不足0.5 km-1，并且顆粒物分布隨高度的增加遞減，高空1.5～2 km附近幾乎無氣溶膠分布。這也是清潔過程中，近地面空氣質量變好和能見度改善的主要原因。由于顆粒物的垂直分布存在差異性，導致污染時段近地面PM10、PM2.5、BC濃度水平分別是清潔時段的2.48、2.76、3.66倍，其中PM2.5在PM10中的占比超過0.5的比例達到93%；氣體組分的監測結果發現，污染時段中大氣氧化劑水平是清潔時段的1.73倍，可能加劇了大氣中二次顆粒物的轉化。對氣象參數分析發現，污染時段高溫、高濕和較低的大氣壓力所產生的靜穩條件是污染程度加重的外因。

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