小麥富集重金屬的品種差異及其潛在健康風險評價

強承魁，秦越華，曹 丹，胡長效，張 明，王 鋒，韓 波，董 帆，沈蘇婷，穆釬纖

(1.徐州生物工程職業技術學院/徐州市現代農業生物技術重點實驗室，江蘇徐州 221006；2.徐州生物工程職業技術學院科研處，江蘇徐州 221006)

小麥富集重金屬的品種差異及其潛在健康風險評價

強承魁1，秦越華1，曹 丹1，胡長效1，張 明1，王 鋒2，韓 波1，董 帆1，沈蘇婷1，穆釬纖1

(1.徐州生物工程職業技術學院/徐州市現代農業生物技術重點實驗室，江蘇徐州 221006；2.徐州生物工程職業技術學院科研處，江蘇徐州 221006)

為了篩選出適合黃淮冬麥區種植的具有重金屬低累積潛力且食用安全的小麥品種，在黃河故道豐縣境內選取代表性農田，采用田間小區試驗，研究了12個小麥品種籽粒對Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni富集的差異，并用目標危害系數(THQ)法對其食用后的潛在健康風險進行了評價。結果表明，試驗區144個采樣點表層土壤中As、Cr、Cd和Ni的平均含量較中國土壤元素背景值分別超標0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，Pb和Hg均低于背景值，僅Pb未見超標點位，但所測6種重金屬的含量均低于《土壤環境質量標準》中的Ⅱ級標準值和《綠色食品產地環境質量》規定的土壤中污染物含量限值。供試的12個小麥品種籽粒中的6種被測重金屬含量均符合國家食品安全標準限制值，但對Pb、Ni、As、Cr的吸收累積差異較Cd、Hg明顯，以Pb最為明顯。聚類分析可將12個品種劃分為較低累積類群(保麥2號、煙農19、百農207、保麥5號、荔高6號和遷麥1號)、中等累積類群(新麥288、淮麥20、百農AK58和豫農035)和高累積類群(徐麥30和徐麥33)。12個小麥品種的籽粒對6種重金屬的平均富集系數由大到小依次為Hg、Cd、As、Pb、Ni和Cr，富集程度在不同品種間差異程度不同。其THQ值和總危害系數(TTHQ)值均小于1.0，表明居民消費供試品種小麥籽粒無被測重金屬引起的潛在健康風險。但徐麥30、豫農035和徐麥33籽粒中重金屬的TTHQ值均介于0.9～1.0，對此應引起重視。綜合評價，保麥2號、百農207、保麥5號、荔高6號和新麥288可作為黃淮冬麥區種植的重金屬低累積小麥品種。

重金屬；小麥籽粒；富集；目標危害指數；品種差異

近年來，隨著工業化、城鎮化進程的快速推進，污染物大量排放和不當處置、部分不合格化學品農用等導致農田重金屬累積和超標等環境問題日益凸顯，已引起國內外的廣泛關注[1]。作為具有持久性潛在有毒污染物的重金屬，一旦進入農田土壤，因不能被生物降解而長期存積，不僅對土壤微生物數量、種群結構、土壤酶活性產生負面影響，導致土壤肥力下降，而且干擾作物的正常新陳代謝過程，引起農作物產量、品質下降，且會經食物鏈在人體內累積而危害人體健康[2-3]。據報道，被污染土壤上生長的農作物和蔬菜中，重金屬含量遠高于生長在未被污染土壤上的農作物和蔬菜，食用被污染的農作物已成為重金屬毒害人體的重要途徑[4-5]。黃河故道是因黃河主河道遷徙游動而遺留下來的一個自然環境比較獨特的地理單元，也是優質糧生產基地。由于其沿線工農業的快速發展造成的污染事故也屢見報道，故研究其麥田重金屬污染問題對該區域農業土壤環境保護及農產品安全生產均具有重要意義。

有關我國小麥的質量安全問題時有報道，其中受重金屬污染的程度逐年趨重且范圍日漸擴大[6]。如江蘇省典型區地震帶(東經119°2′50″～119°52′9″，北緯34°11′45″～34°38′50″)小麥籽粒中Pb、Cr、Hg、Ni、As超標率分別為100%、58.97%、33.33%、10.26%、2.56%，徐州地區沛縣小麥籽粒中Pb和邳州小麥籽粒中Cd含量分別超過國家食品安全限量標準的1.1倍和1.2倍；天津污灌區小麥中Pb的平均含量高于限量標準等[7-9]。不同作物對重金屬的吸收累積能力不同，即使同一種作物的不同品種對重金屬的吸收累積能力也不同，如不同品種玉米、水稻、小麥、花生、大豆等作物對重金屬的吸收存在顯著差異[10-14]。作為稻麥優質糧生產基地的黃河故道，一直是蘇北地區發展的“洼地”和實現全省全面小康建設的重點和難點。鑒于此，本研究以黃淮冬麥區大面積推廣種植的小麥品種為供試材料，選擇黃河故道具代表性田塊，研究常規種植模式下小麥籽粒對重金屬的富集差異及其被食用后的潛在健康風險，旨在篩選出適宜該區域種植的具有重金屬低累積潛力且食用安全的小麥品種，為重金屬污染農田的充分利用提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

選用適宜黃淮冬麥區種植的小麥品種12個，即：徐麥30、徐麥33、百農207、新麥288、淮麥20、豫農035、百農AK58、遷麥1號、荔高6號、保麥2號、保麥5號和煙農19。

1.2 試驗設計

試驗區位于黃河故道江蘇省豐縣境內，屬黃淮冬麥區。地勢平坦，全年平均氣溫15.3 ℃，年降水量653.3 mm，無霜期187 d，屬于暖溫帶半濕潤季風氣候。2014年10月在該區種植12個小麥品種，每個品種6行，行長15 m，行距21 cm，重復5次。在整個小麥生長期，田間管理按當地大田生產進行。

1.3 樣品采集

在6月小麥成熟時，每小區隨機采集每個品種2～3個麥穗，室內風干脫殼，經超聲波清洗后去離子水清洗3次，80 ℃烘干至恒重，冷卻后粉碎貯存待測[15]。在采集小麥樣品的同時完成土壤樣品采集，土壤采樣點與小麥采樣點一致。采集土壤表土層(0～20 cm)并混勻，四分法取1 kg作為該點樣品，室內風干磨細過100目篩備用[16]。

1.4 重金屬含量測定

小麥籽粒中Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni含量測定方法分別參照食品安全國家標準GB5009.12-2010、GB/T5009.11-2003、GB/T5009.123-2003、GB/T5009.17-2003、GB5009.15-2014和GB/T5009.138-2003。土壤pH值和有機質測定方法參照農業標準NY/T1121.2-2006。土壤中Pb和Cd、As、Cr、Hg、Ni含量分別參照國家標準GB/T17141-1997、GB/T22105.2-2008、國家環境保護標準HJ/491-2009、GB/T22105.1-2009和GB/T17139-1997測定。

1.5 富集系數計算

小麥重金屬富集系數(BAF)計算公式[17]如下：

BAF=Cwheat/Csoil

(1)

式中，Cwheat為小麥籽粒中的重金屬含量；Csoil為土壤中相應重金屬的含量。

1.6 健康風險評價

基于美國國家環境保護局USEPA提出的目標危害系數(THQ)評價居民消費當地小麥的健康風險[18]，其中，單一重金屬健康風險計算公式為：

THQ=(EF×ED×FIR×C)/(RFD×10-3×WA×TA)×10-3

(2)

式中，EF為暴露頻率(365 d·a-1)；ED為暴露持續時間，相當于平均壽命(70 a)；FIR為食物攝入量(242 g·人-1·d-1)；C為食物中重金屬含量(mg·kg-1)；RFD為源于USEPA日參考劑量(mg·kg-1·d-1)；WA為平均體重(55.9 kg)；TA為平均暴露時間，即365×ED。THQ<1.0，表明重金屬對引起人體健康的風險不明顯；THQ≥1.0，表明重金屬可引起人體的健康風險，該值越大表明重金屬對人體健康的風險越大。

多種重金屬復合健康風險計算公式為：

(3)

式中：TTHQ為總危害系數，即多種重金屬復合污染導致的潛在健康風險；n為檢測的重金屬種類。TTHQ≤1.0，表明重金屬對人體無潛在的健康風險；TTHQ>1.0，表明重金屬可能會引起人體健康風險；若TTHQ>10.0時，表明重金屬對人體健康存在慢性毒性效應。

1.7 數據處理

采用SPSS 13.0對試驗數據進行方差分析和最近鄰分析(Nearest Neighbor Analysis)，采用Duncan新復極差法分析差異顯著性。

2 結果與分析

2.1 試驗區土壤理化參數和重金屬含量

經檢測，試驗區麥田表層土壤pH值、有機質(OM)含量分別介于7.87～8.00和12.40～43.40 g·kg-1，均值分別為7.95±0.04和28.01±10.79 g·kg-1。由此可見，試驗區土壤呈堿性，OM含量達《綠色食品產地環境質量》(NY/T391-2013)中土壤肥力分級參考指標I級(>15 g·kg-1)，此特性利于重金屬在表層土中累積。

從表1可見，試驗區144個采樣點土壤中6種重金屬平均含量之間的差異顯著(Hg和Cd除外)。參照中國土壤元素背景值[19]，As、Cr、Cd和Ni平均含量分別超標0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，但Pb和Hg均低于背景值；僅Pb未見超標點位。所測6種重金屬的含量均低于《土壤環境質量標準》中的Ⅱ級標準值和《綠色食品產地環境質量》規定的土壤中污染物含量限值，符合國家綠色食品土壤環境質量標準的要求。6種重金屬含量的變異系數由大到小依次為Hg(35.71%)、As(28.32%)、Cd(25.33%)、Ni(19.66%)、Pb(10.24%)和Cr(9.35%)。Hg的變異系數較大，推測試驗區土壤中該元素的分布受人為因素影響較大；其他5種重金屬的變異系數均不足30%，說明其在空間分布上相對均勻，存在相似的污染程度。

表1 試驗區土壤重金屬含量統計Table 1 Summary of heavy metal contents in soils of experimental areas

平均值后不同小寫字母表示差異顯著(P<0.05)； 背景值:中國土壤元素背景值；最高限值:《土壤環境質量標準》(GB15618-1995)中Ⅱ級標準。

Different small letters following mean values indicated significant difference at 0.05 level.Background value:National background values of soil elements.Permitted maximun value:The secondary standard values of environmental quality standards for soils(GB15618-1995).

表2 不同小麥品種籽粒中的重金屬含量Table 2 Contents of heavy metals in the grains of different wheat varieties mg·kg-1

*：源于食品安全國家標準(GB2762-2012)； **：源于全國食品衛生標準分委會推薦標準；同列數據后不同小寫字母表示品種間差異顯著(P<0.05)。下同。

* and ** indicate national food safety standards(GB2762-2012) and recommended standards of the subcommittee of national food sanitation standards,respectively. Different small letters following data in same column indicate significant difference at 0.05 level among different varieties. The same in table 3.

2.2 不同小麥品種籽粒中的重金屬含量

由表2可知，12個小麥品種籽粒中Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni的含量分別介于0～0.090 mg·kg-1、0～0.048 mg·kg-1、0.020～0.099 mg·kg-1、0.003 7～0.005 9 mg·kg-1、0.009～0.029 mg·kg-1和0.013～0.093 mg·kg-1，均符合食品安全國家標準(GB2762-2012)及全國食品衛生標準分委會推薦標準中的限量指標。其中，Pb含量以淮麥20為最高，顯著高于其他品種(P<0.05)，豫農035和保麥5號未檢出該元素；徐麥30和豫農035的As含量顯著高于其他品種，荔高6號為最低；Cr含量以徐麥33為最高，百農207、豫農035和保麥5號較低；Hg含量以徐麥30、徐麥33、遷麥1號、保麥2號和煙農19較高，新麥288、淮麥20和豫農035較低；Cd含量以徐麥33、豫農035和百農AK58較高，淮麥20、遷麥1號、荔高6號、保麥5號和煙農19較低；Ni含量以徐麥30為最高，百農207、新麥288和豫農035較低。12個小麥品種籽粒中所測6種重金屬累積量的變異系數由大到小依次為Pb(106.43%)、Ni(52.96%)、As(47.58%)、Cr(47.12%)、Cd(28.24%)和Hg(11.54%)。變異系數大于40%的元素有Pb、Ni、As和Cr，說明這4種重金屬的積累量在品種間差異較大；Cd和Hg的變異系數均小于30%，說明其的積累量在品種間差異相對較小。

2.3 不同小麥品種籽粒重金屬含量的聚類分析

根據12個小麥品種籽粒對Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni的積累能力可將其劃分為3類(圖1)：第一類包括保麥2號、煙農19、百農207、保麥5號、荔高6號和遷麥1號，為所測6種重金屬的較低累積類群；第二類包括新麥288、淮麥20、百農AK58和豫農035，為中等累積類群；第三類包括徐麥30和徐麥33，為高累積類群，其均有3種重金屬含量在12個小麥品種籽粒中較高。結合表2可知，保麥2號、煙農19、百農207、保麥5號和荔高6號對所測6種重金屬具有低積累潛力，應作為重金屬低累積小麥品種進行深入研究；而徐麥30和徐麥33對上述重金屬表現出很強的積累能力，故不宜在重金屬污染土壤上種植。

2.4 不同小麥品種籽粒對重金屬的富集能力

由表3可知，12個小麥品種籽粒對6種重金屬的平均富集系數由大到小依次為Hg(0.089 4)、Cd(0.078 1)、As(0.002 0)、Pb(0.001 7)、Ni(0.001 1)和Cr(0.000 6)，對6種重金屬的富集程度在不同品種間差異程度不同。籽粒對Pb富集系數最大的是淮麥20，顯著高于其他品種，最小的是保麥5號和豫農35；徐麥30和豫農305對As富集系數顯著高于其他品種，最小的是荔高6號；對Cr富集系數較大的是徐麥33，較小的是保麥5號、百農207、豫農035、淮麥20和煙農19，其中，保麥5號較徐麥33降低25%；對Hg富集系數較大的是徐麥33、徐麥30、遷麥1號和煙農19，最小的是豫農035、新麥288和淮麥20，其中，豫農035較徐麥33降低28.09%；對Cd富集系數較大的是徐麥33、百農AK58和豫農035，最小的是荔高6號、保麥2號、煙農19、淮麥20、遷麥1號和保麥5號，其中，荔高6號、煙農19均較徐麥33、百農AK58減少52.03%；對Ni富集系數最大的是徐麥33，較小的是百農207、新麥288和豫農035。

01～12分別表示徐麥30、徐麥33、百農207、新麥288、淮麥20、豫農035、百農AK58、遷麥1號、荔高6號、保麥2號、保麥5號和煙農19。

01～12 represent Xumai 30,Xumai 33,Bainong 207,Xinmai 288,Huaimai 20,Yunong 035,Bainong AK258,Qianmai 1,Ligao6,Baomai 2,Baimai 5 and Yannong 19,respectively.

圖1 不同小麥品種籽粒重金屬含量的聚類分析

2.5 不同小麥品種籽粒重金屬的潛在健康風險

由表4可知，12個小麥品種籽粒6種重金屬中的THQ值介于0.000 0～0.663 8，依次為As>Hg>Cd>Pb>Ni>Cr，均小于1.0，表明供試小麥品種籽粒中所測的單一重金屬對人體無健康風險。12個小麥品種籽粒被測6種重金屬的TTHQ介于0.284 9～0.957 8，均小于1.0，意味著消費這12種小麥品種籽粒尚處安全狀態，無潛在健康風險。但徐麥30、豫農035和徐麥33籽粒中6種重金屬的TTHQ值均高于0.9，須引起相關部門特別重視。

表4 不同小麥品種籽粒重金屬的THQ 和TTHQ值Table 4 THQ and TTHQ values of heavy metals in the grains of different wheat varieties

3 討 論

本研究發現，試驗區土壤中As、Cr、Cd和Ni的平均含量分別超中國土壤元素背景值0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，其余2種元素均低于背景值。該結果除As外，與金 亮等[20]報道的黃河故道豐縣境內稻田土壤中重金屬超標情況一致，推測這5種元素的累積與人類的活動有關。其中，Cr、Cd和Ni超標現象還見于同區域徐州市麥田表層土壤[8]。所測6種重金屬以Cd的超背景值倍數和點位超標率最高。劉紅俠等[22]發現，徐州市北郊農業耕作層土壤中5種重金屬的超標率也以該元素居首，這可能與農田長期施用磷肥有關。基于Cd產生的高生態風險，應將其列為該區環境治理和風險控制的重要目標。宋 偉等[22]報道，我國耕地土壤的重金屬污染面積大概在16.67%左右，約占耕地總量的1/6，其中，中、重度污染比例達1.45%和0.72%，15.22%左右的土壤已達污染警戒線。黃河故道沿線作為蘇北地區發展的“洼地”，一直是優質糧生產基地，加強該區域土壤重金屬生態風險預警、農業生態環境改善和農產品安全生產等，對打造特色農業走廊、綠色生態走廊尤為必要。

近年來，有關我國小麥重金屬超標的報道逐漸增多，如黃淮海和長江中下游兩大優勢產區小麥籽粒中Cd含量超標率超過2.5%[23]，滬寧高速公路兩側和內蒙古河套地區小麥籽粒中Pb含量超標率分別為95%以上和19%[24-25]，江蘇南部地區小麥籽粒Cd、Zn和Pb含量超標率分別為22.73%、18.18%和 4.55%[7]，新鄉市寺莊頂罐區小麥籽粒中Cd、Ni、Cr含量超標25.5倍、12.98倍、6.12倍[26]。本研究結果顯示，試驗區12個小麥品種籽粒中的Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni含量均符合食品安全國家標準及全國食品衛生標準分委會推薦標準中的限量指標。據相關文獻報道，小籽粒中Pb和Cd含量超過限量值的1.1倍和1.2倍，其原因可能與該元素在土壤中的總量大且遷移性強有關[10,26-27]。生產中有必要進行合理的生產區域布局、種植業結構調整和重金屬低累積品種推廣等工作。

慈敦偉等[28]報道，同種作物基因型間存在明顯的重金屬積累差異。本研究基于聚類分析篩選出保麥2號、煙農19、百農207、保麥5號、荔高6號和遷麥1號為所測6種重金屬的較低累積品種，但在實際生產中是否具有再現性還需更進一步研究。12個小麥品種籽粒對6種重金屬的富集能力不同，主要與品種的遺傳特性、栽培措施和重金屬類型等有關；其富集系數均小于1.0，說明并未產生人體健康風險。徐麥33、徐麥30、遷麥1號和煙農19籽粒對Hg的富集系數較大，與謝鈞宇等[12]報道徐麥30籽粒累積Hg的能力在8個品種中最強相符，對篩選出的重金屬低累積品種進行穩定性和環境適應性分析將是下一步的工作重點。

本研究中，12個小麥品種籽粒的6種重金屬對當地居民均不產生健康風險，但徐麥30、豫農035和徐麥33籽粒的TTHQ值均已接近1.0，安全性不容忽視。本研究采用的是以小麥全粉的形式估算當地居民對所測6種重金屬的攝入量，健康風險評價結果可能偏高，若以小麥粉進行估算則會更接近真實水平。值得注意的是，盡管單一的重金屬THQ值均小于1.0，因并未考慮其他如蔬菜、飲水和空氣(粉塵)等暴露途徑所造成的風險，也未考慮重金屬間的協同作用。可見，系統全面的健康風險評估還有待更進一步研究。

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DifferenceofHeavyMetalBioaccumulationamongWheatVarietiesandTheirPotentialHealthRiskAssessment

QIANGChengkui1,QINYuehua1,CAODan1,HUChangxiao1,ZHANGMing1,WANGFeng2,HANBo1,DONGFan1,SHENSuting1,MUQianqian1

(1.Xuzhou City Key Laboratory of Modern AgroBiotechnology/Xuzhou Vocational College of Bioengineering,Xuzhou,Jiangsu 221006,China; 2.Scientific Research Department,Xuzhou Vocational College of Bioengineering,Xuzhou,Jiangsu 221006,China)

To select wheat varieties with low accumulation ability of heavy metals,edible safety and suitable to grow in Yellow and Huai River winter wheat zone,a field experiment was carried out to study the differences of Pb,As,Cr,Hg,Cd and Ni accumulation among 12 wheat varieties in typical farmlands in Fengxian in the ancient Yellow River old course. Then their potential health risks were assessed by Target Hazard Quentients(THQ). The results showed that the average contents of As,Cr,Cd and Ni in surface soils from 144 sampling points were about 0.14,0.20,1.32 and 0.20 times higher compared with national background values of soil elements,respectively. While the contents of Pb and Hg were lower than the corresponding values,and points of Pb content in soils beyond the standard were not found. But the contents of the six heavy metals in surface soils were lower than the secondary standard values of environmental quality standard for soils and the limit values of green food-environmental quality for production area. The content of the six heavy metals in grains of the twelve wheat varieties did not exceed the limit values of National Food Safety Standard. The differences of Pb,Ni,As and Cr accumulation were more apparent than other two elements,with Pb being the most obvious. Cluster analysis of the contents of the six heavy metals in grains showed that the twelve wheat varieties could be sorted into three groups. Baomai 20,Yannong 19,Bainong 207,Baomai 5,Ligao 6 and Qianmai 1were in the group of low accumulation varieties. Xinmai 28,Huaimai 20,Bainong AK 58 and Yunong 035 were in the group of midium accumulation varieties. Xumai 30 and Xumai 33 were in the group of high accumulation varieties. The average bioaccumulation factors of the six heavy metals for the twelve wheat varieties declined according to Hg,Cd,As,Pb,Ni and Cr. The different bioaccumulation degrees of heavy metals were found among the twelve wheat varieties. THQ value of individual heavy metal of each wheat variety and TTHQ value of the six heavy metals were below 1.0,implying that these heavy metals through consumption of the twelve wheat varieties had little potential health risk to the local residents.TTHQ value of Xumai 30,Yunong 035 and Xumai 33 ranged from 0.9 to 1.0,and the phenomenon must arouse enough attention. Based on synthesized evaluation,Baomai 2,Bainong 207,Baomai 5,Ligao 6 and Xinmai 288 with low accumulation ability of heavy metals were suitable to be planted in Yellow and Huai River winter wheat zone.

Heavy metals; Wheat grains; Bioaccumulation; Target Hazard Quotients; Variety differences

時間：2017-11-14

網絡出版地址：http://kns.cnki.net/kcms/detail/61.1359.S.20171114.1028.024.html

2017-03-13

2017-04-10

國家級星火計劃項目(2015GA690053); 徐州市推動科技創新專項資金項目(KC14GX101)

E-mail：bioqck@163.com

秦越華(E-mail:yuehua5855@sina.com)

S512.1；S311

A

1009-1041(2017)11-1489-08