首次充電鋰硅納米電池的分子動力學仿真

首次充電鋰硅納米電池的分子動力學仿真

鋰電池雖然是現有能源存儲裝置中應用最為廣泛的一種電池，但是仍然需要對其循環特性和存儲容量進行研究，以盡可能改善鋰電池的性能。納米結構的純硅材料具有較大的理論容量（約3600mAh/g），因而常作為鋰電池的陽極材料來構成鋰硅納米電池。對鋰硅納米電池的研究重點集中在首次充電過程中納米結構純硅陽極出現的體積增大。在極端條件下，納米結構純硅陽極的體積可能增大為原來的300%，這將對鋰硅納米電池造成不可逆轉的損害。因此，需要在分子級別上對鋰硅納米電池中納米結構純硅陽極出現的體積增大現象進行研究。

基于LAMMPS軟件對鋰硅納米電池進行分子動力學仿真。仿真設定鋰鈷氧化物為鋰硅納米電池的陰極材料，設定含有六氟磷酸鋰的碳酸乙烯酯溶液為鋰硅納米電池的電解質溶液。首先在LAMMPS軟件中構建完整的鋰硅納米電池模型，之后在鋰硅納米電池首次充電時，模擬鋰離子通過電解質溶液從陰極到陽極遷移的過程，且隨著鋰離子的遷移，模擬納米結構的純硅陽極逐漸轉變為鋰硅化合物（Li14Si5）的過程。模擬時，控制鋰硅納米電池的溫度低于87℃（360K）。通過仿真發現：①納米結構純硅陽極在首次充電過程中出現體積增大的主要原因在于，納米結構純硅陽極與電解質溶液的液相界面發生還原反應，生成一層覆蓋陽極材料表面的鈍化層（SEI膜），這造成陽極厚度顯著增加；②納米結構純硅陽極的制造工藝參數對其首次充電的體積增大也具有一定程度的影響。

刊名：Journalof MolecularModeling（英）

刊期：2017年第23期

作者：DiegoE. Galvez-Aranda

編譯：李臣