美國光化學污染監測的經驗與啟示

師耀龍，柴文軒，李 成，滕 曼，楊 楠，楚寶臨，付 強

1.中國環境監測總站，國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 1000122.河北農業大學科學技術研究院,河北 保定 071001

美國光化學污染監測的經驗與啟示

師耀龍1，柴文軒1，李 成2，滕 曼1，楊 楠1，楚寶臨1，付 強1

1.中國環境監測總站，國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 1000122.河北農業大學科學技術研究院,河北 保定 071001

針對光化學污染的嚴峻形勢，中國應盡快建立國家層面的光化學監測網絡，完善光化學監測的技術體系與質量管理體系，為重點地區光化學污染防治工作提供監測數據支持。研究在總結美國光化學評估監測網絡發展歷程、運行及其監測目標、技術體系和質量管理體系的基礎上，提出了明確光化學監測目標、制定優先監測VOCs名單、完善光化學監測技術體系和質量管理體系、建立光化學監測數據共享平臺以及開展VOCs源解析等建設中國光化學監測網絡的具體建議。

光化學監測；揮發性有機物；光化學評估監測網絡

近年來，中國以臭氧(O3)濃度上升為代表的光化學污染程度逐年升高。新修訂的《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)頒布后，全國城市環境空氣O3濃度監測結果表明，O3已成為僅次于PM2.5的重要污染物[1]。以O3為代表的光化學污染已成為困擾城市環境空氣質量達標的又一難題。

揮發性有機物(VOCs)、氮氧化物(NOx)、羰基化合物等污染物是產生O3的重要前體物，現有研究表明，在中國部分城市地區的大氣環境中，VOCs已逐漸成為O3的主要前體物[2-3]。此外，部分VOCs本身具有嚴重的健康效應，且為二次有機氣溶膠(SOA)的重要前體物。因此，開展以VOCs監測為代表的光化學污染監測，說清光化學污染現狀，為光化學污染防治工作提供監測數據支持，將成為中國環境監測系統和各地大氣超級站面臨的重要任務。

美國環保署(USEPA)通過組建光化學評估監測網絡(PAMS)開展了針對美國O3不達標地區長時期、大范圍光化學監測，其在光化學監測工作中積累的經驗值得中國借鑒。研究簡要介紹了PAMS的發展歷程、監測目標、技術體系與質控體系等內容，并對中國光化學污染監測工作提出了相關建議。

1 PAMS的發展歷程、監測目標、技術體系和質量體系

1.1PAMS發展歷程

20世紀90年代，根據清潔空氣法案1990年修正案的要求(Clean Air Act, Title Ⅰ, Part D, Subpart 2, Additional Provisions for Ozone Nonattainment Areas)，USEPA修訂了環境空氣質量監管規定，增加了對O3、NOx、VOCs、部分羰基化合物及相關氣象參數的強化監測要求。根據該法案的要求，美國各州須開展針對NOx和VOC排放的監測工作與環境空氣中相關污染物的監測工作，并將相關監測工作列入其大氣污染防治行動計劃。在這一背景下，USEPA要求各州在O3污染較為嚴重的不達標地區通過建設PAMS點位以開展環境空氣中相關光化學污染物的監測工作。以此為基礎，美國開始了針對其O3不達標地區長時間、大范圍的光化學監測[4-5]。

2006年，USEPA修訂了PAMS的要求，修訂后的PAMS增加了各州在監測工作中的靈活性，允許根據其對監測數據的需求適當減少PAMS的規模或采用其他更為有效的監測方式獲取相關光化學污染監測數據。修訂后的PAMS的首要目標旨在為O3不達標地區的管理部門評價其O3污染防控行動的進展提供環境空氣中光化學污染物監測數據支持，在完成這一目標的同時，也為評估光化學模型效能、優化O3污染控制路線提供數據支持[4-5]。

在長時期、大范圍的光化學污染監測工作中，USEPA發現PAMS監測網也存在著空間覆蓋范圍較小(僅覆蓋沿海地區)、PAMS監測周期較短以及監測數據對環境模型的開發和驗證支撐能力有限等一系列問題，并通過延長PAMS監測周期、開展移動PAMS監測、融合PAMS和Ncore監測網(充分利用Ncore的污染物和氣象監測數據)等一系列改進措施對PAMS進行不斷優化。2011年，USEPA根據新時期的需求啟動了PAMS的重組和升級計劃(PAMS Re-Engineering)，計劃于2019年在美國全國O3不達標地區建成約40個規定點位,并開展具有較高時間分辨率的光化學污染監測工作(圖1)[4]。

圖1 重組和升級后的PAMS規定點位布設示意圖Fig.1 Locations of Re-Engineering PAMS required sites

經過重組和升級后的PAMS工作框架為①監測目標：USEPA空氣質量計劃與標準辦公室(OAQPS)根據清潔空氣科學咨詢委員會(CASAC)等機構提出的環境管理和模型研究需求，確定PAMS監測項目及相應的數據質量目標(DQO)；②技術體系：OAQPS根據監測目標和實際能力確定點位布設、監測周期、監測方法，并通過統一比對開展VOCs自動監測設備的性能驗證工作，建立能夠滿足其監測目標的技術體系；③質量體系：根據監測目標和技術體系，OAQPS編制國家層面的質量管理計劃(QMP)、質量保證項目計劃(QAPP)和標準作業指導書(SOP)用于指導各區域中心、監測機構、承包商在質量體系的框架下開展各自工作，保證監測數據質量符合DQO的要求(圖2)[4-5]。

圖2 PAMS工作框架示意圖Fig.2 The framework of PAMS

1.2PAMS監測目標

1.2.1 總體目標

2011年，CASAC組織環境空氣管理、監測、科研等專家提出對PAMS重組與升級計劃的建議，認為新PAMS應滿足以下總體目標[5]：①建立包含各類工業排放VOCs定量數據的環境空氣監測數據庫，用于評價污染控制策略的成效和投入-產出比與研究相關污染物的傳輸機制；②提供用于光化學模型研究的監測數據；③監測環境空氣中各類排放源的特征性光化學污染物，為識別不同排放源對空氣質量的影響提供代表性、有識別度的監測數據，為修訂源清單與促進區域空氣質量達標提供數據支撐；④提供不同污染物晝間變化數據以改進源排放和環境空氣質量模型；⑤測量VOCs中的SOA前體物，為制定SOA控制策略提供數據支持。此外，CASAC建議PAMS也應在滿足以上目標的同時重點關注其中的有毒污染物。

1.2.2 監測項目

新PAMS監測項目為環境空氣VOCs，羰基化合物，O3，NO2與氣象條件(氣壓、濕度、風向、風速、太陽輻射強度、紫外光強度、降水量和混合層高度)等[4]。由于VOCs種類繁多，為選擇合適的目標VOCs，CASAC建議重點考慮以下幾類VOCs：①主要排放源的標志性VOCs，如生物源(異戊二烯等)，汽油機動車(乙炔、苯、異戊烷等)，柴油機動車(十二烷等)，溶劑(正癸烷等)，天然氣(乙烷等)和其他工業排放源特異性標志物；②O3生成潛勢較高的VOCs；③城市、區域、鄉村環境的代表性VOCs；④SOA前體VOCs；⑤有毒污染物或其前體VOCs；⑥在多個地區長期檢出的VOCs[5]。

根據CASAC的建議，OAQPS總結了歷史監測數據，通過最大增量反應活性(MIR)值對各VOCs濃度進行了修正以表征其O3生成潛勢，并結合其在O3高值時段的濃度、是否為危險大氣污染物(HAPs)或SOA前體物等條件對現有目標物重要性進行了排序，將其分為優先監測和選擇監測目標物，并補充了一些新型VOCs進入目標化合物名單(包含4種羰基化合物)[6]，見表1。

表1 PAMS目標化合物列表

注：“a”表示重要的SOA前體物；“b”表示HAPs；“c”表示羰基化合物；“d”表示不參與光化學反應。

1.2.3 數據質量目標

在USEPA的質量體系中，監測項目均應根據管理需求和實際能力設置數據質量目標，并圍繞這一目標建立質量體系，開展QA/QC工作，保證數據質量達標。為保證監測數據的時間分辨率，新PAMS將主要采用自動方法開展VOCs監測，在將VOCs數據時間分辨率提升的同時，可能對其檢出限、精密度和準確度產生影響。鑒于此，OAQPS根據自動設備的實際能力設定了VOCs監測的數據質量目標(表2)，并明確了其他項目的數據質量目標或測量質量目標(MQO)，見表2和表3[4,7]。

表2 PAMS光化學污染物監測數據質量目標

注：“1”處PAMS使用的監測器主要為FID，單位為nmolC/mol；“2”處單位為μg/m3。

表3 PAMS氣象條件測量質量目標

注：“1”處單位為%。

1.3PAMS技術體系

1.3.1 點位布設

新PAMS將由過去的在重點區域布設4類點位(上風向、下風向、最大排放、最大O3濃度)改為布設1個規定點位，但將重點區域擴展至全部O3不達標地區，以覆蓋更多的區域和人群。重新布設后的規定點位約為40個。與此同時，OAQPS要求各O3不達標地區開展“增強監測計劃(EMP)”，各地區可根據自身光化學污染的空間、時間分布和氣象條件靈活增加點位布設開展本地區光化學監測[4]。

1.3.2 監測周期

新PAMS監測周期將根據各點位實際情況從原來的每年6、7、8月擴展至覆蓋當地每年的全部O3監測季節。此外，各規定點位應采用自動方法測定VOCs的小時濃度，如必須采用手工方法(需由OAQPS批準)，每3 d采集3個8 h的VOCs進行監測，以保證VOCs監測數據的時間代表性。目標化合物中的羰基化合物由于目前只能采用手工方法，也需通過每3 d采集3個8 h的方法進行監測[4]。

1.3.3 NO2監測方法

目前主要采用鉬爐催化法將NO2轉化為NO后通過化學熒光法分別測定催化前NO和催化后NOx的濃度，進而計算環境空氣中NO2的濃度。在該反應中，NO2被催化為NO的同時，PANs、硝酸、硝酸根等化合物也可能被催化成NO，這就導致催化后測得的氮氧化物濃度更為接近NOy而非NOx。在城市地區，這可能導致鉬爐催化法測定的NO2高于實際值[4,8]。因此，新PAMS計劃未來采用光催化法替代鉬爐催化法或采用腔衰蕩光譜法直接測定環境空氣NO2的真實濃度，為光化學模型研究提供準確的NO2濃度[4,8-9]。

1.3.4 羰基化合物監測方法

PAMS目前采取TO11A方法測定環境空氣的羰基化合物。但是，TO11A方法需采用DNPH管采樣，而DNPH管采集環境空氣中羰基化合物的效率存在爭議，難以說清其采樣效率[4]。鑒于羰基化合物是重要的O3前體物，新PAMS在新監測方法出現前仍采用TO11A方法監測羰基化合物[4]。

1.3.5 VOCs監測方法

在PAMS中，VOCs監測既是重點也是難點，PAMS主要采用氣相色譜(GC)的方法對環境空氣中的VOCs進行監測，爭議的焦點集中在是繼續采用蘇瑪罐手工采樣監測方法還是在線自動監測方法。手工監測方法具有成本低、檢出限較低、實驗室分析數據質量可控等一系列優點，但傳統的采樣方法時間分辨率較低，若通過定時采樣配合手工監測提供VOCs小時濃度則需要使用、運輸大量的蘇瑪罐，且難以提供實時數據。自動監測方法雖然存在部分VOCs無法檢出、運維要求較高、成本較高等缺點，但其能夠及時提供VOCs小時濃度，全面提升VOCs監測數據的時間分辨率，有助于說清光化學污染的日內變化等一系列環境管理與模型研究問題。因此，新PAMS中主要采用自動GC方法開展VOCs監測[4]。

1.3.6 VOCs自動監測設備比對

為保證VOCs自動監測的數據質量，OAQPS委托USEPA研發中心(ORD)啟動了公開的VOCs自動監測設備比對項目。各制造商將其設備送至比對實驗室安裝、調試完畢后由ORD進行統一的比對測試，對各臺設備的準確性、精密性、檢測限、穩定性、數據完整性、色譜分辨率等分離、定量各類目標VOCs的能力進行統一評價。比對工作分為實驗室比對和外場比對2個階段[10-11]。

實驗室比對通過比對系統(圖3)同時向各臺設備提供固定溫濕度、固定濃度的稀釋后標準氣體，定量評價不同溫濕度下各臺設備分離、定量不同濃度目標VOCs的精密度、偏倚、檢測限、數據完整度(能夠分離的VOCs數目)等性能指標，并綜合適用性、可靠性和費用(包含儀器費用、耗材更換費用和維護費用等)對其各臺儀器進行打分和排名[10]。

圖3 實驗室比對系統示意圖Fig.3 Laboratory evaluation system

外場比對通過比對系統(圖4)在各設備長期監測同一來源的環境空氣期間，向其提供相同濃度的標準氣體，定量評價各設備在長期測定環境空氣后分離、定量各濃度目標VOCs的精密度、準確度、漂移、檢測限、數據完整度等性能指標，側重對各設備在外場使用過程中穩定性的評價[11]。

圖4 外場比對系統示意圖Fig.4 Field evaluation system

ORD為比對編制了QAPP，對比對系統的氣密性、穩定性等進行了詳細的檢查，并實際測定了多支路分歧管各氣體出口的溫度、濕度和VOCs濃度等，以保證各臺設備采集的VOCs標準氣體的一致性。ORD將相關的質控結果通過比對報告公開，保證比對結果的公開透明。

1.4PAMS質量體系

1.4.1 職能分工

重組和升級后的PAMS由OAQPS、各區域中心、各監測機構和承包商4方合作、分工完成，各家單位的分工如下[4]：

OAQPS的職責為①明確PAMS監測項目，修訂PAMS監測目標化合物名單；②評估自動監測設備性能(如VOCs自動監測設備比對)，購買自動GC、云高儀、新型NO2測定設備；③編制國家層面的QMP、QAPP和SOP，明確各監測項目的數據質量目標與QA/QC計劃；④組織培訓；⑤組織開展針對各點位的體系核查與能力驗證；⑥發布PAMS監測數據和質控數據。

區域中心的職責為①審核各監測機構編制的QAPP和SOP，保證其符合OAQPS編制的國家層面QAPP和SOP的要求；②協助開展對各點位的體系核查，并將核查結果報送至OAQPS。

監測機構的職責為①根據國家層面的QAPP和SOP的內容，結合實際能力，編制具體的、可操作的QAPP和SOP，并將其報送至區域中心審核；②依照其QAPP和SOP的計劃，開展巡檢、運維和校準等QA/QC工作，保障監測數據質量符合數據質量目標要求；③接受體系核查和能力驗證，并開展周期性的自查；④及時報送監測數據和QC數據。

承包商的職責為①配合OAQPS完成VOCs自動監測設備比對；②配合OAQPS編制國家層面的QAPP和SOP，為制定數據質量目標和QA/QC計劃提供技術支持；③提供培訓服務；④為OAQPS、區域中心開展的體系核查和能力驗證提供技術支持，協助制定體系核查計劃，制備能力驗證樣品，收集、統計能力驗證結果；⑤幫助監測機構制定其自查方案。

通過以上分工，在承包商的技術支持下，OAQPS統一了PAMS的QA/QC計劃、合格標準與作業流程，各監測機構根據OAQPS的要求結合實際能力編制具體、可行的QAPP和SOP規范其監測工作，保證了各點位數據質量與可比性。通過區域中心和承包商協助進行的外部體系核查與能力驗證，OAQPS能夠及時發現、糾正各點位體系運行和數據質量存在的問題，促進PAMS數據質量的持續改進。

1.4.2 質控要求

PAMS中O3、羰基化合物和NO2的質控工作參照已有技術文件進行[12-13]，其質控工作的難點在于VOCs監測的質控。為規范目標VOCs的蘇瑪罐-GC-FID手工監測方法，OAQPS編制了相關的技術文件對其采樣、GC-FID分析的質控工作提出具體的要求(表4和表5)[7]，部分目標VOCs也可參考TO15(GC-MS)的要求進行。但是，對于目標VOCs的自動監測方法，USEPA尚未出臺技術文件明確其質控要求，可參考2016年的美國國家環境空氣監測會議(NAAMC)上德克薩斯州相關人員發布的其VOCs自動監測(Auto-GC-FID)質控要求(表6)。

表4 VOCs手工方法采樣系統(蘇瑪罐)質控要求

表5 VOCs手工方法分析系統(GC-FID)質控要求

表6 VOCs自動方法(Auto-GC-FID)質控要求

2 中國光化學監測的思考與建議

目前，中國已編制了一系列環境空氣中VOCs(HJ 759—2015、HJ 644—2013等)和羰基化合物(HJ 683—2014)的監測方法，VOCs自動監測也已成為大氣超級站的重要監測項目。

但是，中國尚未形成國家層面的光化學監測網絡，各地開展的VOCs手工、自動監測存在缺少統一的儀器性能驗證與QA/QC體系等問題，部分VOCs監測數據質量不可控和不可比。

2.1加快國家層面光化學監測網絡的建設

針對光化學污染的嚴峻形勢，中國應梳理環境保護部門現有光化學監測能力，著手建立覆蓋人口密集、排放密集和O3高濃度區域的國家層面的光化學監測網絡，完善光化學監測的技術體系和質量體系，在體系的指導下開展常態化光化學監測，為重點區域光化學污染治理提供國家層面可比的監測數據支持。

2.2明確光化學監測目標

參考PAMS的相關經驗，中國光化學監測網絡應滿足以下3項基本要求：①為編制O3和顆粒物協同防治行動計劃、制定VOCs排放控制路線、評價與考核VOCs防控措施成效提供環境空氣監測數據支撐；②為建立光化學模型，說清不同排放源對環境空氣光化學污染的影響提供環境空氣監測數據支撐；③為中國研究光化學污染的健康影響提供長時間序列、高時空分辨率的前體污染物和大氣氧化性監測數據支撐。

2.3制定優先監測VOCs名單

VOCs監測是光化學監測的重中之重，VOCs化學組成復雜，制定優先監測名單是開展監測的先決條件。由于環境空氣中VOCs的組成與本地排放源類型關系密切，中國優先監測VOCs名單的編制工作在參考PAMS目標化合物的同時應充分考慮到中國排放源的復雜性與特殊性。環境保護部應盡快組織現有的VOCs手工和自動監測能力，以質譜方法為基礎，參考標準品與相關質譜譜圖數據庫，對中國人口密集且光化學污染較為嚴重的地區開展VOCs詳查，初步說清中國不同地區VOCs的組成。綜合考慮各地區VOCs的濃度、最大增量反應活性(MIR，用于計算O3生成潛勢)、二次有機氣溶膠(SOA)前體物活性、健康效應等確定適用于中國大氣污染現狀的優先監測VOCs名單，并指導重點地區建立、擴展其VOCs監測名單。

2.4開展VOCs監測設備比對

中國環境空氣監測領域多種原理的VOCs監測設備并存，包括罐采樣-氣相色譜、吸附管-氣相色譜、在線-自動氣相色譜、FID檢測器、FPD檢測器、四極桿質譜檢測器、TOF質譜檢測器等均有應用，且不同設備樣品前處理方法與參數、色譜分離方法與參數、連接管路材質等各不相同，缺少統一的適用性檢測，數據可比性未知。建議環境保護部盡快開展VOCs監測設備的統一比對工作，制定各類環境空氣VOCs采樣設備的性能技術要求，設置各類監測設備準入門檻。

2.5建立覆蓋VOCs監測全環節的質量保證和質量控制體系

針對VOCs手工監測方法，應在HJ 759—2015和HJ 644—2013等標準方法的基礎上增加對未在標準方法中的低分子量VOCs的監測方法。建立覆蓋至采樣環節的完整的質量控制體系，對采樣設備和采樣罐進行周期性的回收率、精密度、空白測試、流量測試和平行測試等質控工作，保證采樣環節的準確性。對前處理和分析設備也應進行周期性的多點校準、單點測試、平行測試、保留時間檢查、空白檢查、采樣流量檢查、校準系統流量檢查等質控工作，保證VOCs手工監測數據質量。

針對VOCs自動監測方法，應盡快出臺相關標準規范，明確自動監測設備的性能要求、運行維護要求和質控要求。在相關規范或質量體系中，應區分FID檢測器和質譜檢測器維護和校準工作的不同，根據其特點開展包括多點校準、單點校準、平行測試等在內的質控工作，同時開展系統空白、保留時間、采樣流量、校準系統流量等質控工作，及時發現自動監測設備在運行中存在的問題，保證環境空氣VOCs自動監測數據可控。

與PAMS的在線監測設備大多選擇GC-FID原理的設備不同，中國制造、集成的VOCs在線設備中GC-MS的應用較為普及。相較于GC-FID，GC-MS能夠通過質譜檢測器較為準確地鑒定各類VOCs，且在保留時間出現漂移時通過特征碎片查找對應的保留時間。但是，質譜檢測器對部分低分子量VOCs的檢測能力較弱，需配套額外的FID檢測器，且其定量原理、質控方法和校準方法均與FID檢測器有所不同。因此，中國在光化學監測網絡的建設過程中應加強GC-MS原理的VOCs在線監測設備的應用規范研究，保證不同原理的VOCs在線監測數據的可比性。

此外，環境保護部應周期性開展覆蓋全部光化學監測點位的體系核查和能力驗證。通過體系核查，對各點位的采樣、分析等環節質量體系的實施情況進行監督，及時發現質量體系實施過程中存在的問題并加以改進。通過能力驗證，定量評價各個點位監測數據的精密度和準確度，及時發現數據異常點位，保證各點位數據的可比性。

2.6建立光化學監測數據共享平臺

環境保護部應建立統一的光化學污染數據共享平臺,與相關科研部門、管理部門共享光化學監測數據。各承擔光化學污染監測任務的監測機構應通過該系統及時上傳手工監測結果與相關質控信息。該系統同時能夠實現對VOCs等自動監測數據和質控數據的實時采集。通過分析質控數據，該系統能夠及時剔除質控數據不合格時段的監測數據，保障光化學監測數據質量，為環境管理和環境科學研究提供高質量的監測數據。

2.7積累VOCs源譜數據，開展VOCs源解析工作

在開展環境空氣VOCs監測的同時，環境保護部應組織各監測機構和科研機構開展各類排放源VOCs成分譜測量工作，并匯總形成VOCs源譜數據庫，以表征各類排放源VOCs的化學組成以及各組分比例，識別各類排放源示蹤性VOCs組分[14]。通過結合環境空氣VOCs監測數據和源譜數據，開展VOCs源解析工作，初步說清不同類型排放源對環境空氣VOCs組成的貢獻。并結合MIR等表征其反應活性的參數，估算各類VOCs及排放源對O3等污染物生成的潛勢，為制定合理的VOCs控制路線，促進區域環境空氣達標提供科學建議。

3 結論

在參考美國光化學監測經驗的基礎上，中國應針對現階段環境空氣光化學污染現狀加快國家層面光化學監測網絡的建設，建立光化學監測的技術體系和質量管理體系，為中國光化學污染治理工作提供可靠的光化學污染監測數據支持。

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ExperienceandIlluminationofPhotochemicalPollutionMonitoringinUnitedStates

SHI Yaolong1,CHAI Wenxuan1,LI Cheng2,TENG Man1,YANG Nan1,CHU Baolin1,FU Qiang1

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre,Bejing 100012,China2.Institute of Science and Technology,Agricultural University of Hebei,Baoding 071001,China

Considering the severe photochemical pollution, China should construct national photochemical monitoring network, improve the national photochemical monitoring technical system and quality system, and provide monitoring date support for photochemical pollution provention in key aeras of China. In this article, authors summarizes the developing process, operation, monitoring goals, technical system and quality system of photochemical assessment and monitoring stations in the US, and presents suggestions such as defining monitoring goals, establishing priority VOCs list, improving photochemical monitoring technology and quality management system, developing photochemical monitoring data and launching VOCs source attribution to the construction of photochemical monitoring system in China.

photochemical monitoring;VOCs;PAMS

X84

A

1002-6002(2017)05- 0049- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.08

2017-04-06;

2017-06-25

師耀龍(1988-)，男，河北保定人，博士，工程師。

付 強