大連市臭氧污染特征及典型污染日成因

包艷英，徐 潔，張明明，唐 偉，孟 凡

1.大連市環境監測中心，遼寧 大連 116023 2.中國環境科學研究院，北京 100012

大連市臭氧污染特征及典型污染日成因

包艷英1，徐 潔1，張明明1，唐 偉2，孟 凡2

1.大連市環境監測中心，遼寧 大連 116023 2.中國環境科學研究院，北京 100012

通過對大連市區10個空氣監測子站的監測數據進行分析，探討了大連市臭氧污染的時空分布、氣象條件對臭氧污染的影響，對臭氧污染日進行了歸類分析。結果表明，大連市臭氧污染主要出現在4—10月。在強紫外輻射、高溫、低濕、低壓和低風速的氣象條件下，監測點位的臭氧濃度較高。臭氧污染日的日變化分為單峰型、雙峰型和夜間持續升高型3種類型。通過對2015年的一次高濃度臭氧污染過程的氣象條件、污染物濃度和污染氣團軌跡進行分析，發現臭氧濃度在夜間持續升高現象與區域輸送密切相關。

大連市；臭氧；時空分布；污染日特征

臭氧(O3)作為大氣中的主要光化學氧化劑，在天然大氣中平均含量為2～20 μg/m3。大約90%的O3集中在平流層中，起到阻擋太陽紫外線的作用，有效保護人類和地球生態環境，但也有10%的O3集中在與人類生活相關的對流層中，這部分O3會損害人體健康，對人類及生態環境造成不利影響，是大氣主要污染物之一[1]。對流層大氣中O3濃度在很大程度上是由本地排放的氮氧化物(NOx)和揮發性有機物(VOCs)在太陽光照射下生成的，一旦生成，O3在對流層中會有幾天至幾周的生命期，因此會通過遠距離傳輸影響下風向地區，甚至可以隨氣流在中緯度大陸間傳輸，比如從東亞到北美西部[2-3]。

國內外專家和學者基于觀測開展了大量的O3污染特征研究。PARRISH等[4]通過分析歐洲6個站點、北美3個站點和日本2個站點的觀測資料，研究了1950—2000年北半球中緯度地區對流層低層O3背景濃度的長期變化趨勢和季節變化，發現所有站點都呈現出上升趨勢，其中歐洲和北美地區的平均增長趨勢每年約1%；LI等[5]研究指出，在中國中東部地區，O3及其生成前體物的傳輸對區域性O3污染起到重要的作用；楊俊益等[6]對2008—2011年夏季京津冀區域大氣背景興隆站的觀測結果進行了分析，發現京津冀地區O3超標嚴重，O3濃度的急劇上升主要是由其生成前體物NOx濃度的升高所致；崔虎雄等[7-8]在對上海市城區VOCs特征分析的研究中發現，VOCs排放在上海的O3污染過程中起關鍵作用。JIANG等[9]在對珠三角O3污染過程的觀測中發現，珠三角地區O3污染是由O3的區域水平傳輸和光化學反應生成共同導致的。綜上所述，近地面O3升高的原因是多方面的：氣象因素、O3背景濃度的升高、NOx或VOCs排放的增加，或者區域性的傳輸都有可能造成O3濃度升高導致O3污染。但各個城市的O3污染特征和成因卻并不相同，因此對不同地區的O3污染需要進行深入的研究分析。

近年來，隨著經濟的發展以及機動車保有量的增加，大連市的O3污染問題也愈發嚴重。2015年大連市區出現37d O3污染日，與2014年相比增加36 d。 2015年大連市O3第90百分位日最大8 h平均值(O3-8 h)為161 μg/m3，超過國家標準，在15個副省級城市和4個直轄市排名第12位，并且5月、7—10月大連市O3超標率均高于74個城市平均水平，空氣污染呈現細顆粒物和O3污染共存的大氣復合污染特征。目前，國內外對大連市O3的多點位、長時間序列，特別是對污染日特征的研究較為缺乏，本研究對大連市10個國控自動監測空氣子站2015年的O3監測數據進行分析，探討大連市O3的時空分布特征、O3污染日特征以及典型O3高濃度過程的輸送特征，為大連市O3污染日的預測和O3污染治理提供科學依據。

1 實驗部分

1.1監測站點分布

大連市區共有國控空氣自動監測點位10個，涵蓋商業區、居住區、工業區等不同功能區，除監測PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3常規6項污染物外，對風速、風向、溫度、濕度和氣壓等氣象參數可以同時開展監測。具體點位見圖1。

1.2儀器設備

空氣自動監測站質量控制和質量保證嚴格執行《環境空氣質量自動監測技術規范》(HJ/T 193—2005)、《環境空氣氣態污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續自動監測系統技術要求及檢測方法》(HJ 654—2013)、《環境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續自動監測系統技術要求及檢測方法》(HJ 653—2013)等規范。所有監測設備每周進行1次巡檢，保證所有監測設備具有良好的運行狀態，SO2、NO2、O3和CO監測設備每周進行1次零點和跨度檢查，每季度進行1次精密度檢查，每半年進行1次多點校準，PM10和PM2.5監測設備每周進行1次流量檢查，每半年進行1次流量校準和質量校準。監測站點的O3分析儀采用EC9810和Thermo ScientificTM49i的紫外光度法分析儀，配置O3標準氣體發生器(校準儀)等設備，開展O3傳遞工作，每年將動態校準儀送至國家計量院進行檢定，對O3發生器、O3光度計及校準儀流量進行校準，以保證監測數據的準確性和有效性。溫度、濕度、氣壓、風向和風速等氣象參數觀測采用上海路賦德WS600-UMB氣象參數測量儀，大氣穩定度觀測采用瑞典OPSIS SM200測量儀，大氣溫廓線觀測采用美國Radiometric MP300A測量儀，紫外輻射觀測采用荷蘭Kipp&Zonen UV1000測量儀，大氣能見度觀測采用美國Belfort model 6000測量儀。

圖1 大連市空氣自動監測點位示意圖Fig.1 Location of automatic air monitoring stations in Dalian

2 結果與討論

2.1時間分布特征

2.1.1 年變化特征

2013—2015年大連市第90百分位O3-8 h呈逐年上升趨勢，2014年較2013年上升11.1%，2015年較2014年上升46.4%。O3作為首要污染物的污染日從2013年和2014年的各1 d增至2015年的36 d。2015年，大連市O3第90百分位O3-8 h為161 μg/m3。

2.1.2 月變化特征

O3月分布圖(圖2)顯示大連市O3污染月變化顯著，市區O3污染主要集中在4—10月，其中5月和8月O3污染日最多，最高月濃度與最低月濃度之比為3.44。秋季和冬季第90百分位O3-8 h分別為160 μg/m3和68 μg/m3，均符合二級標準，春季和夏季第90百分位O3-8 h分別為173 μg/m3和167 μg/m3，超出二級標準限值0.08倍和0.04倍。夏季污染天數最多，春季其次，冬季無O3污染日，變化特征與我國華北地區一致[10-14]，均為夏季高、冬季低，伴有明顯的春、秋季雙峰。

圖2 2015年大連市O3污染月分布Fig.2 Monthly variations of O3 concentrations and pollution days in Dalian during 2015

2.1.3 日變化特征

選取存在O3超標天數的2015年4—10月進行日變化特征分析(圖3)，結果顯示，O3濃度在06:00—08:00達到最低值，可能是早高峰機動車排放的NO對O3滴定作用影響，日間高值出現在12:00—18:00，由于光照和輻射條件有利于光化學反應生成高濃度的O3，夜間O3濃度緩慢下降。但是在4、5、8月，O3污染高值時間影響可持續到20:00—23:00，8月14日和27日更是出現明顯的峰值時間延后現象，在20:00—23:00 O3濃度達到一天中的最大值，O3質量濃度在凌晨仍維持在200 μg/m3以上。

2.2氣象因素對大連O3的影響

影響O3濃度的因素除了污染源貢獻以外，氣象要素也扮演著重要角色。根據地理位置區域分布特征和污染程度，選取了4個典型環境空氣質量監測子站：位于中心城區、O3污染程度最重的傅家莊子站，位于中心城區西南部、O3污染程度較輕的星海三站子站，位于大連北部的金州子站，北部郊區臨海且顆粒物污染程度最輕的雙D港子站。

圖3 2015年大連市4—10月O3污染的日變化特征Fig.3 Hourly variations of O3 concentrations in Dalian from April to October in 2015

利用超級站氣象監測儀2015年監測的紫外輻射、氣溫、濕度、氣壓、風速和能見度的小時數據和所選取的典型環境空氣監測子站O3監測儀監測數據小時濃度值，按照全天、白天和夜間分類，分別對氣象要素與O3監測小時濃度進行線性相關性分析，結果見表1。

表1 典型子站O3濃度與氣象因子的相關性

注：“* ”表示通過小于0.01水平的顯著性檢驗；“—”表示無顯著性相關。

從表1可見，紫外輻射在O3形成過程中起重要作用，對O3小時濃度與紫外輻射強度進行相關性分析，得出O3濃度與紫外輻射強度呈顯著正相關。NO2光解速率是溫度的函數，溫度越高，越有利于O3的生成。對O3小時濃度與溫度進行線性相關分析也得出，O3濃度與溫度呈顯著正相關。相對濕度反映了大氣中水汽的含量，具有明顯的日變化差異。對O3與相對濕度進行線性相關分析得出，O3濃度與相對濕度總體上呈負相關，但是相關系數非常小，這與上海、沈陽等城市研究結果一致[15-16]。

對大連O3與氣壓進行線性相關分析得出，O3濃度與氣壓呈顯著負相關。分析原因認為，可能是由于本地氣壓低，不利于本地排放的污染物向外擴散，而有利于周邊地區O3及其前體物向大連匯聚，相似結果也出現在北京和寧波[17-18]。對O3與風速進行線性相關分析得出，O3濃度與風速相關性較低或無顯著相關，可能是由于大連及周邊的O3污染呈區域性分布導致的。對O3與能見度進行線性相關分析得出，全天和白天O3濃度與能見度呈正相關，但是相關系數很低，僅為0.026～0.131，夜間相關性不顯著。當能見度高時，太陽輻射較強，有利于促進光化學反應，從而有利于O3生成[16]。

2.3O3污染日特征

2.3.1 污染日類型

分析大連市2015年36 d O3污染日的日變化曲線，發現大連市區O3污染存在著普遍的夜間超標現象。36 d O3污染日中，有16 d出現夜間O3超標現象，占比44.4%，多出現在晴天，地面風多為西南風或南風。為進一步分析O3污染日特征，根據O3的日變化曲線將36 d O3污染日大體分為單峰型、雙峰型和夜間升高型3類。

2.3.1.1 典型單峰型

典型單峰型符合O3典型的日循環，此類型O3日變化與紫外輻射具有較好的相關性，O3的生成主要來自本地光化學反應，O3濃度峰值出現在下午15:00—18:00，比紫外輻射峰值推遲約3～6 h，O3隨著太陽輻射的減弱在夜間逐漸降低。在大連市36 d O3污染日中，有16 d O3日變化呈現典型單峰型，占比44.4%。以7月15日O3日變化為例詳細說明典型單峰型的O3日變化特征和原因。從圖4可以看出，7月15日O3質量濃度為57～185 μg/m3，前體物累積時段為00:00—06：00，06：00開始隨著車流量的增加，NO大量排放，對O3的抑制不斷增加，O3濃度開始下降，在07：00達到一天中的最低值，隨著早高峰的結束，NO抑制作用不斷減弱，太陽輻射不斷增強，O3濃度不斷累積，在13:00達到最大值，并在13:00—17:00維持高值，17:00起隨著太陽輻射的不斷減弱，交通晚高峰排放的NO對O3的滴定效應顯現，O3濃度隨之不斷降低，達到一天當中的低值區。

2.3.1.2 雙峰型

統計的36 d O3污染日中有5 d為雙峰型，占比13.9%。以7月14日O3日變化為例詳細說明雙峰型的O3日變化特征和原因。從圖5可以看出，白天在16：00左右O3出現一個濃度峰，其形成原因與典型單峰形的O3濃度峰形成原因相同，都由白天光化學反應導致。夜間03:00—05:00 O3出現第二個峰。分析原因認為，03:00—05:00 NO濃度較低，O3“滴定反應”減弱，加上夜間邊界層降低，以及夜間海面上O3傳輸至陸地，導致O3濃度升高。06：00開始，隨著車流量的增加，NO大量排放，對O3的滴定效應不斷增強，O3濃度開始下降，在08：00達到一天中的最低值。

圖4 7月15日大連市O3、NOx、NO2、NO及紫外輻射小時變化曲線Fig.4 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on July 15th

圖5 7月14日大連市O3、NOx、NO2、NO及紫外輻射小時變化曲線Fig.5 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on July 14th

2.3.1.3 夜間濃度持續升高型

在統計的36 d O3污染日中有15 d為夜間O3濃度升高型，占41.7%。初步分析認為，夜間O3濃度逐漸升高或維持在一個較高的濃度水平可能與O3的區域傳輸有關。

以8月14日O3日變化為例，詳細說明夜間持續升高型的O3日變化特征和原因。從圖6可以看出，8月14日O3質量濃度為112～236 μg/m3，07:00—08:00隨著早高峰機動車的尾氣排放，NO對O3的滴定效應使O3在08：00達到一天中的最低值，之后隨著太陽輻射的不斷增強，光化學反應增加，O3濃度不斷累積，呈緩慢上升趨勢。19:00后，太陽輻射不斷減弱，但O3濃度卻開始逐漸升高，在23:00達到一天中的最大值。

大連市O3濃度夜間持續升高的原因可能與O3的區域水平輸送有關。有研究指出，污染氣團經歷的光化學進程越長，O3濃度越高[8]，渤海灣北部是遼中城市群，西部是京津冀地區，南部是山東半島，高濃度O3在內陸生成傳輸至海面，由于海上沒有能夠消耗O3的NO等還原物質而使O3在海平面上呈現高濃度的特點；而大連的地理位置又十分特殊，三面環海，因此夜間濃度持續升高的O3很有可能是從海上傳輸而來。從圖7可以看出，14日夜間至15日凌晨，O3和PM2.5具有相同的變化趨勢，說明此次O3污染可能與PM2.5一樣具有區域傳輸的特征。

圖6 8月14日大連市區O3、NOx、NO2、NO及紫外輻射小時變化曲線Fig.6 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on August 14th

圖7 8月14—15日大連市區O3、PM2.5、NOx和SO2小時變化曲線Fig.7 Hourly variations of O3, PM2.5, NOx and SO2 concentrations from August 14th to August 15th

2.4典型污染過程分析

由于大連市夜間O3濃度持續升高并不符合O3典型的日循環，為深入探究大連市O3污染夜間升高現象的形成原因，選取8月12—17日典型O3污染過程，采用天氣情況、污染物對比、氣象要素、天氣形勢和后向軌跡分析等多種手段，進行了相關分析。

2.4.1 天氣情況

8月12—17日，大連市出現一次連續長時間的O3污染過程。根據前文的污染日類型分類，12—13日O3日變化為常規單峰型，14—17日轉為夜間升高型。表2是8月11—18日污染情況及天氣情況，可以看出污染日具有溫度高、風速小的特征。其中，8月11—13日大連市的主導風向為北風，14日開始風向轉為南風或西南風為主。11日，溫度和太陽輻射均較高，但偏北風風力較大，大氣擴散條件較好，O3-8 h為157 μg/m3，但也接近輕度污染；12日，溫度和太陽輻射均較高，風向轉為南風，風速較小，O3輕度污染，O3-8 h為165 μg/m3；13日，氣象場轉為槽后，白天風向為西北風，溫度和太陽輻射均較高，O3輕度污染，O3-8 h為180 μg/m3；14日，多云轉雷陣雨，高溫持續，為本次污染過程中氣溫最高的一天，地面風轉為南風，風速較小，O3中度污染，O3-8 h達216 μg/m3；15日，雷陣雨轉多云，溫度和太陽輻射均有所下降，O3輕度污染，O3-8 h為164 μg/m3；16日，晴，溫度和太陽輻射有所回升，O3輕度污染，O3-8 h為183 μg/m3；17日，晴，風速略有減小，O3輕度污染，O3-8 h為162 μg/m3；18日，多云，溫度略有下降，風速增大，O3-8 h降至142 μg/m3。

表2 8月11—18日污染情況及天氣情況

2.4.2 污染物對比

從2015年8月11—18日大連市區SO2、NOx、PM2.5和O3的小時變化曲線(圖8)可以看出:首先，除了早晚高峰導致的SO2和NOx濃度升高外，其他時段并無SO2和NOx濃度顯著升高的時段，因此大氣擴散條件不利不是本次O3污染的主要因素；其次，從13日開始，O3濃度和PM2.5濃度出現相同的趨勢，說明可能存在區域性傳輸。15日由于下雨(表2)，對PM2.5有一定洗滌作用，PM2.5濃度降低。

圖8 8月11—18日大連市區O3、PM2.5、NOx、SO2小時變化曲線Fig.8 Hourly variations of O3, PM2.5, NOx and SO2 concentrations from August 11th to August 18th

2.4.3 氣象要素分析

分析8月11—18日風向、風速、大氣穩定度、紫外輻射強度、相對濕度、氣壓、溫度的小時變化(圖9～圖11)。

圖9 8月11—18日大連市區風速風向小時變化曲線Fig.9 Hourly variations of wind speeds and wind directions from August 11th to August 18th

圖10 8月11—18日大連市氣象要素小時變化曲線Fig.10 Hourly variations of meteorological parameters from August 11th to August 18th

圖11 8月11—18日大連市區溫度廓線圖(等值線單位為K)Fig.11 Hourly variations of temperature vertical profiles from August 11th to August 18th in Dalian

可以看出，12—18日白天均為南風，風速為2～3 m/s，11—13日夜間為偏北風，其他時段風速均較小(圖9)；大氣穩定度波動的范圍不大，在16日早晨穩定度出現極大值；紫外輻射強度11—15日是減弱趨勢，17日紫外輻射強度最小，15日和17日紫外輻射強度低于30 W/m2，其他日期均超過30 W/m2，紫外輻射強有利于光化學反應進行，而14日O3出現中度污染，但紫外輻射并不強，很可能本地光化學反應作用較小，外來傳輸對本次污染的貢獻很大；氣壓呈現先下降后升高的趨勢，14日夜間達到最低氣壓值，O3濃度也達到最大，隨著氣壓的逐漸升高，擴散條件逐漸轉好，O3污染逐日減輕；溫度呈下降趨勢，11—14日最高氣溫在30 ℃左右，15日后下降到28 ℃左右，11—18日凌晨左右均出現短時的輕微逆溫，一定程度上會造成O3濃度的升高。

2.5典型污染日分析

2.5.1 天氣形勢分析

8月14日大連O3-8 h出現一年中的最高值，達216 μg/m3，呈現中度污染，也是O3濃度夜間持續升高最具代表性的一天。為進一步了解8月14日O3中度污染的污染原因，著重分析當日的天氣形勢，通過對KMA天氣形勢圖(http://web.kma.go.kr/chn/weather/images/analysischart.jsp?type=M&data=sfc3&dtm=0)分析得出，8月14日大連高空處于偏西流場控制，平直到槽前流型，850 hPa早晨08:00西北流場，夜間轉為西南流場，風速較小，地面處于低壓前部，西南風。高空偏西流場和地面西南風均有利于京津冀和山東地區的污染傳輸，地面低壓氣流輻合，水汽大，有利于污染物匯聚及化學反應。

2.5.2 污染氣團傳輸分析

通過NOAA Hysplit模型對8月14日23:00之前的33 h進行后向軌跡分析，可看出大連市區高中低空氣流均來自山東中西部地區(圖12)。

通過對13日14:00、16:00、18:00和20:00全國O3實況(https://www.aqistudy.cn)圖分析，13日午后至傍晚，山東半島區域大范圍出現高濃度O3，大部分城市在200 μg/m3以上，最高1 h質量濃度達337 μg/m3，而在20:00 O3濃度仍維持在一個較高水平。結合后向軌跡分析(圖12)，8月14日O3濃度在夜間居高不下的原因可能是受山東中西部區域O3污染氣團傳輸導致。

為進一步分析污染氣團的傳輸軌跡，在此次O3傳輸通道上選取了濟南市、東營市、大連市和丹東市4個城市，對4個城市8月14—15日的O3小時變化進行了分析。西南方向的傳輸通道上的城市從西南到東北依次為濟南市、東營市、大連市和丹東市。從圖13可以看出，O3峰值濃度出現的時刻沿傳輸通道從西南向東北依次推移，濟南市在8月14日的16:00出現O3峰值，東營市在14日的16:00—18:00出現O3峰值，大連市在14日的23:00出現O3峰值，丹東市在15日04:00出現O3峰值。

以上分析表明，8月14日大連市O3濃度夜間持續升高，并出現最大值的狀況很可能是受到外來區域輸送的影響。

3 結論

2015年大連市O3污染具有顯著的季節分布特征，夏季高、冬季低，伴有春、秋季雙峰。O3污染從4月末持續到10月中旬，與氣溫和太陽輻射的變化相關性很大。

通過2015年大連市36 d O3污染日分析得出，大連O3污染日變化分為單峰型、夜間持續升高型和雙峰型3種類型，分別占44.4%、41.7%和13.9%。由于大連地區三面環海，所處地理位置特殊，渤海灣海面上的O3輸送導致大連市O3夜間超標現象顯著。

大連O3污染產生原因：本地光化學反應生成O3，本地大氣擴散條件不利導致O3濃度累積，上風向地區O3傳輸至大連地區加重本地O3污染。對大連2015年8月14日的一次高濃度O3污染過程分析發現，在西南風作用下，O3峰值濃度出現的時刻沿傳輸通道從西南向東北依次推移，體現O3污染過程中存在明顯的區域輸送特征。

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TheCharacteristicsofOzonePollutionandCausesofATypicalOzonePollutionEpisodeinDalian

BAO Yanying1, XU Jie1, ZHANG Mingming1, TANG Wei2, MENG Fan2

1.Dalian Environmental Monitoring Centre, Dalian 116023, China 2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The spatiotemporal patterns of ozone pollution, effects of meteorological conditions on ozone concentrations, and the classifications of ozone daily variations in Dalian were analyzed based on the observation data from local 10 national monitoring stations. The results showed that ozone pollution mainly occurs from April to October. Higher observed ozone concentrations in Dalian often associate with strong UV light, high temperature, low humidity, low pressure, and low wind speed conditions. Based on daily variations of ozone concentrations, the ozone pollution days are classified as normal single peak pattern, double peaks pattern, and rising at night pattern. The ozone rising at night pattern is found to be closely related to the regional transport effect via analyzing meteorological factors, variations of pollutant concentrations, and back trajectories of polluted air mass from a typical ozone pollution episode in 2015.

Dalian; ozone; spatiotemporal pattern; daily pollution characteristics

：A

：1002-6002(2017)04- 0167- 12

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.21

2017-01-28;

：2017-05-05

國家自然科學基金資助項目(41605077)

包艷英(1970-)，女，遼寧大連人，碩士，高級工程師。

唐 偉