超彈性薄膜與可壓縮基底雙層結構表面失穩分析1)

黃春陽 唐山彭向和

(重慶大學航空航天學院，重慶400017)

創刊60周年專欄

超彈性薄膜與可壓縮基底雙層結構表面失穩分析1)

黃春陽 唐山2)彭向和3)

(重慶大學航空航天學院，重慶400017)

當上層超彈性硬質薄膜和下層可膨脹基底構成的雙層結構受壓時，薄膜的自由表面可通過形成褶皺降低系統能量.研究表明,上下兩層的模量比不同時，上層彈性硬質薄膜將表現出不同的表面失穩模式.本文提出了一種新穎的方法可有效抑制雙層軟材料的表面失穩，即改變基底材料的泊松比，這種方法同時適用于不具有應變硬化的軟材料.首先基于Neo-Hookean模型發展了小變形條件下雙層結構表面失穩的理論模型，通過半解析的方法得到了表面失穩的臨界應變；然后通過有限元計算與模擬，進一步驗證了負泊松比基底可延緩表面失穩.結果表明：(1)當雙層結構基底泊松比為正且趨于0.5(不可壓縮)時，雙層結構在較小的壓縮應變下出現表面失穩；(2)當基底的泊松比為負且趨于-1時，可被壓縮至46%而不出現表面失穩，即可膨脹基底能有效抑制薄膜的表面失穩.本文發展的方法及主要結果可為延展性電子器件的設計提供指導.

薄膜--基底結構,表面失穩,負泊松比,可延展性電子

引言

Biot的線性擾動分析認為，平面應變條件下，半無限超彈性材料受壓時，如果施加壓縮應變達到臨界值εBiot=0.46，自由表面將喪失穩定性，形成波浪形褶皺[1].然而實驗[24]、理論[47]以及計算[8-9]表明當施加壓縮應變達到εcrease=0.35時，自由表面將形成折痕.超彈性塊體在彎曲載荷下通常也可觀察到折痕.折痕不同于褶皺，因為折痕臨界應變小于褶皺臨界應變εcrease＜εBiot.但是具有硬質薄膜和厚軟基底構成的雙層結構受到壓縮時，則會出現波浪形褶皺以降低系統能量[1011].褶皺是自由表面整體無限小擾動，而折痕則是局部大應變下的自我接觸.折痕的接觸區域有尖點，不同于褶皺.這些特殊表面形貌可應用到生物仿生[12]、生物淤積[13]、表面粘附[14]和細胞工程[15]等.但是表面失穩[16,17]也會導致材料失效，比如微電子系統[1819]和復合材料的屈曲[2021].因此人們容易聯想到的一個的問題是：如何抑制或者推遲表面失穩？

為回答上述問題，Cao和Hutchinson[22]通過力學理論和計算研究了超彈性硬質薄膜在超彈性軟基底上的雙層結構在受壓下的失穩[22]，結果表明褶皺出現的臨界應變εwrinkle取決于薄膜的楊氏模量Ef與基底的楊氏模量Es之比Ef/Es.例如Ef/Es=20時，εwrinkle=0.07[18]；Ef/Es=2時，εwrinkle=0.30，臨界應變小于εcrease和εBiot[22].Feng和Tian[23]，Wang和Zhao[24]詳細分析了受壓薄膜--基底雙層結構的表面失穩.考慮了薄膜與基底的楊氏模量，界面的粘結強度、薄膜厚度和基底的預拉伸等因素對表面失穩的影響.Jin和Suo[25]最近的研究表明：材料硬化可抑制表面折痕出現.隨壓縮應變增大，平直表面會失穩形成折痕.隨著壓縮應變增大和材料應變硬化，折痕將隨之消失.這種抑制表面折痕的方法很大程度上依賴材料的本構行為，不具有普遍性.

本文提出了一種新穎的方法抑制雙層軟材料表面失穩，可適用于不具有應變硬化的軟材料.理論分析表明，當基底為負泊松比材料時，表面失穩臨界應變可被推遲到εBiot.為驗證理論分析的結果，建立了有限元模型，研究了受壓下薄膜與基體表面失穩的形變過程.有限元分析結果表明，所提出的方法能夠抑制或延緩折痕、褶皺、倍褶皺或者折疊等表面失穩模式[2627].當基底材料為正泊松比時，沒有同樣的效應.因此，負泊松比基底是抑制雙層軟材料結構表面失穩的重要因素.

在研究材料的表面失穩時，先前的理論[1,4,7,10]和計算[89,22,24]通常假設材料為不可壓縮的高分子彈性體(泊松比為0.5).但軟材料或多或少具有一定的壓縮性.可壓縮性與溫度T及材料的微觀結構有關，例如高分子聚合物在溫度T高于自身玻璃化溫度Tg時，往往不可壓縮；但是當T＜Tg時，往往具有可壓縮性.Greaves等[28]對此做了詳細的綜述，分子動力學模擬也證明高分子材料的泊松比與溫度有關[29].對于各項同性材料，泊松比ν滿足-1＜ν＜0.5.一些研究者通過設計具有凹角或者弧形的網狀結構，得到具有負泊松比性質的材料[2832].

1 表面失穩理論模型

如圖1表示，考慮薄膜--基體雙層結構.上層為硬質薄膜，下層為基底.為考慮泊松比效應，采用可壓縮Neo-Hookean模型[29,33]，其自由能函數為

假設上層薄膜初始厚度為h，下層基底初始厚度為H.可壓縮基底可通過微觀結構設計得到[32]，比如孔洞.即使存在微觀結構，依然假設其為均質超彈性材料，以方便分析.薄膜和基底材料均假設為可壓縮的Neo-Hookean材料.一般情況下，考慮無窮厚基底，假設h/H=100.在下面的符號中，下角標“s”和“f”分別表示基底和薄膜.

圖1 薄膜--基底雙層結構示意圖Fig.1 Schematic ofa thin film-substrat bilayer

在大變形和平面應變條件下，一種半解析方法可用于研究多層結構的表面失穩問題.它主要包括兩個分析步驟：第一步，統一施加沿x1方向的預拉伸λ;第二步，在當前構型下，施加任意波長的擾動.

在Lagrangian構型中，增量問題通過下式描述

式中Div表示在初始構型下的散度算子.通常在即時構型中構造失穩問題，引入變換[35]

平衡方程又可以寫為

式中div表示即時構型下的散度算子.

取以下形式的擾動

式中K為波數.

假設薄膜與基底不存在界面分離和相對滑移，即在薄膜和基底界面處[36]

其中[·]表示跳躍算子，定義為

上標“+”和“-”表示薄膜與基體界面的上方和下方.

在平面應變條件下，連續性條件可表示為

表面失穩問題的邊界條件為：

上表面

下表面

求解平衡方程可得由待定未知系數表示的v1和v2的解.按照圖1中討論的雙層結構，連續條件和邊界條件共有8個方程和8個待定未知系數.存在非平凡解的條件為8個方程的系數矩陣行列式等于零.由此可得表面失穩的臨界應變.在小變形條件下，可得下式表示的表面失穩的臨界應變[37]

其中,A0為上層薄膜褶皺的振幅，n為褶皺的數量，H為基底厚度.

本文考慮了兩種不同的薄膜和基底模量比：Ef/Es=1和Ef/Es=20.

假設上層薄膜不可壓，即νf=0.5，基底泊松比νs在-1到0.5之間變化.圖2顯示了預測的臨界失穩應變和基底泊松比的關系.其中定義臨界應變εcrit=1-λcrit，結果與Biot[1]，Cao和Hutchnison[22]的結果一致.從圖2中可見，當Ef/Es=1，對于不同的νs，褶皺出現的臨界應變均為0.46，與Biot基于均勻不可壓超彈性材料預測結果相同[1].當Ef/Es=20時，褶皺出現的臨界應變隨基底泊松比νs減小而單調增加.當基底泊松比為正時，泊松比對于褶皺出現的影響可忽略；當基底的泊松比從0到-1變化時，褶皺出現臨界應變劇烈增加(從0.08增加到0.46).當νs接近于-1時，臨界應變趨近εBiot=0.46.盡管只展示了Ef/Es=1和Ef/Es=20兩種情形，但詳盡的計算表明，使用其他模量比的結果也與此規律相符.綜上所述，受壓情況下，基底為負泊松比材料可有效抑制和推遲表面失穩發生，臨界應變的上限εBiot=0.46.

圖2 臨界應力εcrit隨基底泊松比νs的變化Fig.2 Criticalstrainεcritatonsetof surfacew rinklesvs.Poisson’s ratio of substrateνs

2 表面失穩的有限元分析

本節將應用有限元模型進一步驗證負泊松比基底可延緩表面失穩的結論.本文所有有限元計算均采用商用軟件ABAQUS完成[33].基于之前的工作建立有限元模型[29,38]，與Cao和Hutchinson[22]的工作類似.有限元模型采用CPE4H單元，單元總數為20000.分析主要分兩步完成：(1)線性擾動分析；(2)后屈曲分析.第一步采用線性擾動分析，得出基礎失穩模態；第二步引入微小缺陷(約為0.05h)乘以基礎失穩模態，對初始有限元網格進行擾動，進行后屈曲分析.

采用與前節的理論分析相同的邊界條件，其他參數Ef/Es=20，νf=0.5.圖3顯示了不同壓縮應變下雙層結構表面形貌.首先討論基底泊松比νs=0.4的結果.周期褶皺出現臨界應變為εcrit=0.085，如圖3(a)所示，與理論分析相一致.表面正弦褶皺的幅值逐步增大.當壓縮應變接近0.18時，出現二次分岔.隨著壓縮應變進一步增加到0.24，倍褶皺會出現.與Cao和Hutchinson所觀察到的現象相符.若基底的泊松比νs=-0.9，在壓縮應變為0.28時，薄膜表面并沒有產生褶皺或者折痕，如圖3(b)所示.當壓縮應變到0.37時，表面出現很小幅值的褶皺.壓縮應變0.37已經大于均勻材料中出現折痕的臨界應變值εcrease=0.35[4,7].隨著壓縮應變增加到0.40，表面折痕會在薄膜表面形成，但其深度很小，很難用肉眼觀察到.對比圖2所示的理論分析結果，可見有限元模擬結果與理論分析結果幾乎一致.

圖3 不同壓縮應變下薄膜--基底結構表面形貌Fig.3 Surfacemorphology of thin film-substrat system atdi ff erent compressive strain

3 結論

目前，高分子聚合物基底被廣泛用于提高金屬和半導體薄膜的延展性[3943].比如銅薄膜可在Kapton基底上達到超過50%的應變[39]；銀薄膜可延展至46%的應變[40].這些研究可幫助設計可延展性電子產品[42].本文提出了一種新的方法在壓縮條件下抑制或者推遲雙層基底與薄膜的表面失穩.負泊松比基底與超彈性薄膜構成的雙層結構，上層薄膜可壓縮至46%而未出現表面失穩.考慮到壓縮和拉伸同等重要性，該方法為延展性電子產品設計提供了一種新思路.

1 BiotMA.Surface instability of rubber in compression.Flow,Turbulence and Combustion,1963,12(2)：168-182

2 GentAN,Cho IS.Surface instabilities in compressed orbent rubber blocks.RubberChemistry and Technology,1999,72(2)：253-262

3 Ghatak A,Das AL.Kink instability of a highly deformable elasticcylinder.PhysicalReview Letters,2007,99(7)：076101

4 Hong W,Zhao X,Suo Z.Formation of creases on the surfaces of elastomersand gels.Applied Physics Letters,2009,95(11)：111901

5 Needleman A,Tvergaard V,Van derGiessen E.Indentation of elastically soft and plastically compressible solids.Acta Mechanica Sinica,2015,31(4)：473-480

6 Huang SQ,Feng XQ.Spinodalsurface instability of softelastic thin films Acta Mechanica Sinica,2008,24(3)：289-296

7 Hohlfeld E,Mahadevan L.Unfolding the sulcus.Physical Review Letters,2011,106(10)：105702

8 Cao Y,Hutchinson JW.From w rinkles to creases in elastomers：the instability and imperfection-sensitivity of w rinkling//Proc.R.Soc.A.The RoyalSociety,2012,468(2137)：94-115

9 Wong WH,Guo TF,Zhang YW,etal.Surface instabilitymaps for softmaterials.SoftMatter,2010,6(22)：5743-5750

10 Mei H,Huang R,Chung JY,et al.Bucklingmodes of elastic thin film on elastic substrates.Applied Physics Letters,2007,90(15)：151902

11 Sun JY,Xia S,Moon MW,et al.Folding w rinkles of a thin sti ff layeron a softsubstrate//Proc.R.Soc.A.The RoyalSociety,2012,468(2140)：932-953

12 Kim J,Yoon J,Hayward RC.Dynam ic display of biomolecular patterns throughan elastic creasing instability ofstimuli-responsivehydrogels.Nature Materials,2010,9(2)：159-164

13 Shivapooja P,Wang Q,Orihuela B,etal.Bioinspired surfacesw ith dynamic topography foractive controlofbiofouling.Advanced Materials,2013,25(10)：1430-1434.

14 Chan EP,Karp JM,Langer RS.A“self-pinning”adhesive based on responsive surface w rinkles.Journal of Polymer Science Part B:PolymerPhysics,2011,49(1)：40-44

15 Saha K,Kim J,Irw in E,et al.Surface creasing instability of soft polyacrylam ide cell culture substrates.Biophysical Journal,2010,99(12)：L94-L96

16 Xin F,Lu TJ.Acoustomechanical constitutive theory for softmaterials.Acta Mechanica Sinica,2016,32(5)：828-840

17 HuiCY.Crack buckling in soft gels under compression.Acta Mechanica Sinica,2012,28(4)：1098-1105

18 Krylov S,Ilic BR,Schreiber D,etal.The pull-in behavior of electrostatically actuated bistablem icrostructures.Journal ofM icromechanicsand Microengineering,2008,18(5)：055026

19 Li Y,Wang XS,Meng XK.Buckling behavior of metal fil/substrate structure under pure bending.Applied Physics Letters,2008,92(13)：131902

20 Bolotin VV.Delaminationsin compositestructures：Itsorigin,buckling,grow th and stability.Composites Part B:Engineering,1996,27(2)：129-145

21 Hu Y,Hiltner A,Baer E.Buckling in elastomer/plastic/elastomer 3-layer films PolymerComposites,2004,25(6)：653-661

22 Cao Y,Hutchinson JW.W rinkling phenomena in neo-Hookean fil/substrate bilayers.JournalofApplied Mechanics,2012,79(3)：031019

23 Feng PL,Lu TJ.A three-layer structuremodel for the e ff ect of a softmiddle layer on Lovewaves propagating in layered piezoelectric systems.Acta Mechanica Sinica,2012,28(4)：1087-1097

24 Wang Q,Zhao X.Phase diagrams of instabilities in compressed film-substrat systems.JournalofApplied Mechanics,2014,81(5)：051004

25 Jin L,Suo Z.Smoothening creases on surfaces of strain-sti ff ening materials.Journal of the Mechanics and Physics of Solids,2015,74：68-79

26 Li Z,Zhou Z,Li Y,et al.E ff ectof cyclic loading on surface instability of silicone rubber under compression.Polymers,2017,9(4)：148

27 Tang S,Gao B,Zhou Z,et al.Dimension-controlled formation of crease patternson softsolids.SoftMatter,2017,13(3)：619-626

28 GreavesGN,Greer AL,LakesRS,etal.Poisson’s ratio andmodern materials.NatureMaterials,2011,10(11)：823-837

29 Tang S,LiY,LiuWK,etal.Surface ripplesofpolymeric nanofiber under tension：the crucial role of Poisson’s ratio.Macromolecules,2014,47(18)：6503-6514

30 M ilton GW.Compositematerialsw ith Poisson’s ratios close to—1.JournaloftheMechanicsand Physics ofSolids,1992,40(5)：1105-1137

31 Grima JN,A lderson A,Evans KE.Auxeticbehaviour from rotating rigid units.Physica Status Solidi(b),2005,242(3)：561-575

32 BabaeeS,Shim J,Weaver JC,etal.3D Softmetamaterialsw ithnegative Poisson’s ratio.Advanced Materials,2013,25(36)：5044-5049

33 Hibbitt,Karlsson,Sorensen.ABAQUS：Theory Manual.Hibbitt,Karlsson&Sorensen,1997

34 Belytschko T,LiuWK,Moran B,etal.Nonlinear finit elements for continuaand structures.New York：JohnWiley&Sons,2013

35 Bertoldi K,Gei M.Instabilities in multilayered soft dielectrics.Journal of the Mechanics and Physics of Solids,2011,59(1)：18-42

36 Li Y,Wang XS,Fan Q.E ff ects of elastic anisotropy on the surface stability of thin fil/substrate system.International JournalofEngineering Science,2008,46(12)：1325-1333

37 Tang S,Li Y,Yang Y,etal.The e ff ectofmechanical-riven volumetric change on instability patterns of bilayered soft solids.Soft Matter,2015,11：7911-7919

38 Tang S,Greene MS,Peng XH,etal.Chain confinemen drives the mechanical properties of nanoporous polymers.EPL(Europhysics Letters),2014,106(3)：36002

39 Lu N,Wang X,Suo Z,et al.Metal film on polymer substrates stretched beyond 50%.Applied Physics Letters,2007,91(22)：221909

40 Xiao J,Carlson A,Liu ZJ,et al.Stretchable and compressible thin film of sti ff materials on compliantwavy substrates.Applied Physics Letters,2008,93(1)：013109

41 Kim DH,Ahn JH,ChoiWM,etal.Stretchableand foldable silicon integrated circuits.Science,2008,320(5875)：507-511

42 Rogers JA,Someya T,Huang Y.Materials and mechanics for stretchableelectronics.Science,2010,327(5973)：1603-1607

43 Xu F,LuW,Zhu Y.Controlled 3D buckling of silicon nanow ires for stretchableelectronics.Acs Nano,2010,5(1)：672-678

STUDY OFSURFACE INSTABILITY ABOUT HYPERELASTIC FILMSON AUXETIC SUBSTRATESUNDER COMPRESSION1)

Huang Chunyang Tang Shan2)Peng Xianghe3)
(College ofAerospace Engineering，Chongqing University，Chongqing 400017，China)

When abilayerstructure consisting ofa thin sti ff fil and a thick compliantsubstrate subjected to compressive deformation,its free surfacewould bew rinkled tom inim ize the energy of the system,and di ff erentw rinkle patternsmay appear fordi ff erentratiosof themodulusof the fil to thatof thesubstrate.In thisarticle,wedeveloped anovelapproach to suppress the surface instability of such bilayermaterialsunder severe compression by adjusting the Poisson’s ratio of the substrates.Thisapproach isalso applicable to thebilayer consisting ofa softsubstrateand a fil w ith elasticmodulus sim ilar to thatof the substrate.We developed an analyticalapproach for surface instability of the bilayer based on Neo-Hookeanmodel in the case of small deformation,and obtained the critical strain of the bilayerw ith a semi-analytical method.Then,we used finit elementapproach(FEA)to illustrate that the instability of the thin fil can be delayed if the substrate hasa negative Poisson’s ratio.We showed that：(1)when the Poisson’s ratio of the substrate is positive and close to 0.5(nearly incompressible),the surface instabilitymay occur to the bilayer system ata very small compressive strain;(2)if the Poisson’s ratio of thesubstrate isnegativeand close to-1,the fil can be compressed up to 46%w ithout occurence surface instability.The approach developed and the results obtained in this article imply a greatpotentialofauxeticmaterialsused to enhance the compressibility of thin films which can provideguidance for the design of lam inate ductileelectronic devices.

thin film-substrat system,surface instability,negative Poisson’s ratio,stretchableelectronics

O34

A

10.6052/0459-1879-17-161

2017-05-08收稿，2017-05-31錄用,2017-05-31網絡版發表.

1)國家自然科學基金資助項目(11472065).

2)唐山，教授，主要研究方向：跨尺度數值模擬與力學表征.E-mail：shan tang 0917@163.com

3)彭向和，教授，主要研究方向：跨尺度數值模擬與力學表征.E-mail：xhpeng@cqu.edu.cn

黃春陽,唐山,彭向和.超彈性薄膜與可壓縮基底雙層結構表面失穩分析.力學學報,2017,49(4)：758-762

Huang Chunyang,Tang Shan,Peng Xianghe.Study of surface instability abouthyperelastic film on auxetic substratesunder compression.Chinese JournalofTheoreticaland Applied Mechanics,2017,49(4)：758-762