基于WS2可飽和吸收體的調Q鎖模Tm,Ho:LLF激光器?

令維軍夏濤董忠?劉勍路飛平王勇剛

1)(天水師范學院激光技術研究所,天水 741001)

2)(陜西師范大學物理學與信息技術學院,西安 710062)

基于WS2可飽和吸收體的調Q鎖模Tm,Ho:LLF激光器?

令維軍1)?夏濤1)董忠1)?劉勍1)路飛平1)王勇剛2)

1)(天水師范學院激光技術研究所,天水 741001)

2)(陜西師范大學物理學與信息技術學院,西安 710062)

(2017年1月22日收到;2017年3月30日收到修改稿)

采用聚乙烯醇塑料膜為基質的WS2作為可飽和吸收體,在Tm,Ho:LiLuF4全固態激光器中實現了被動調Q鎖模運轉.以摻鈦藍寶石激光器作為抽運源,當最大吸收抽運功率為2.6 W時,激光輸出功率為156 mW,典型的調Q脈沖包絡重復頻率為25 kHz,脈寬約為300μs.當吸收功率大于1.39 W時,進入穩定調Q鎖模運轉,對應鎖模脈沖序列的重復頻率為131.6 MHz,調整深度接近100%.結果表明:WS2可以作為2μm波段全固態激光器鎖模的吸收體材料.

Tm,Ho:LLF激光器,調Q鎖模,可飽和吸收體,WS2

1 引言

2μm左右的近紅外激光處于水的吸收峰,穿透能力強,對人眼安全而且處于大氣窗口波段,在軍事、醫藥、測距、激光雷達、大氣環境監測等多方面受到人們越來越多的關注.特別是該波段的超短脈沖激光光譜處于反應分子吸收特征的“指紋”區域[1],在精密時間分辨分子光譜學、3—5μm中紅外波段產生、光通信、紅外光學頻率梳、中紅外超連續產生以及THz波段的脈沖產生具有重要的應用價值[2?4].近幾年隨著可飽和吸收體技術的日趨成熟和對2μm波段超短脈沖光源的需求增加,利用可飽和吸收體作為鎖模啟動元件的紅外摻銩和銩鈥共摻的皮秒和飛秒全固態激光器成為主流研究方向之一.

基于半導體可飽和吸收體和量子阱結構的被動鎖模已在多種摻銩介質中實現了鎖模運轉,例如:半導體可飽和吸收鏡[5?7],ZnCaAs[8]多量子阱、PbS[9]量子摻雜玻璃等.特別是最近幾年石墨烯作為一種新型可飽和吸收體,它的優異性能讓人們對二維材料的關注度越來越高,利用該材料實現的被動鎖模報道主要集中在1.0—1.5μm波段附近,對2μm波段近紅外光鎖模報道很少.2016年山東師大劉杰組[10]首次在Tm:YAP全固態激光器中成功利用體塊石墨烯實現穩定的鎖模運轉,其中心波長為1988.5 nm.作為類似石墨烯的二維材料,過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)不僅具有類似石墨烯的結構和性質,而且也被證明擁有許多新的物理現象.研究者發現,單層或者少層的過渡金屬硫化物是一種和石墨烯同樣優秀甚至在某些方面超越石墨烯的可飽和吸收體[11,12].常見的有二硫化鎢(WS2)、二硫化鉬(MoS2)、二硒化鉬(MoSe2)等.2015年上海交大謝國強組[13]在Tm:CLNGG全固態激光器中成功利用MoS2實現了調Q和調Q鎖模運轉,其中心波長為1918 nm.同年鄒曉等[14]在Tm:LLF全固態激光器中成功利用MoS2實現了調Q和調Q鎖模運轉,其中心波長為1918 nm.這些TMDs擁有典型的層狀結構,由X-M-X結構疊加組成,其中M代表過渡金屬(W,Mo等),而X代表S,Se等,層與層之間以較弱的范德瓦耳斯力相結合,每層中X和M原子通過共價鍵結合[15].單層和少層的WS2作為典型的TMDs具有優良的快速可飽和吸收特性[16],2015年Chen等[17]在中心波長1550 nm的光纖激光器中利用WS2實現了最短4.1μs的調Q脈沖,同年Li等[18]利用摻氟云母作為WS2基質在摻鐿光纖激光器中實現了皮秒尺度的鎖模運轉,Khazaeinezhad等[19]利用WS2納米片實現了1560 nm附近的飛秒鎖模運轉.在2μm波段鎖模方面,Jung等[20]在中心波長1941 nm的光纖激光器中利用WS2實現了1.3 ps的被動鎖模脈沖.綜上所述,WS2作為新型可飽和吸收體應用的波段范圍是很寬的,但均作為在光纖激光器的調Q和鎖模元件,并且集中在1.5μm左右的通訊波段.本論文將WS2作為鎖模啟動元件應用于全固態激光器,并在摻銩氟化物晶體中實現了調Q鎖模運轉.

采用提拉法銥坩堝硅酸镥籽品制備的Tm,Ho:LLF(Tm,Ho:LiLuF4,簡記為Tm,Ho:LLF)激光晶體,其斜率效率高、調諧范圍寬、抽運閾值低,吸收帶寬主要在356,686,792,1208和1678 nm[21].LLF晶體是一個優良的基質材料,相對于其他基質材料,其有相對較低的聲子能量系統和小的吸收系數.同時具有低的激光閾值和上變頻損耗,這些對于提高激光效率是有益的,另外沒有熱誘導雙折射,具有良好的抗光損傷并且能輸出線性偏振激光.Peng等[22]在2010年報道了實現該晶體中心波長為2.05μm的連續光輸出.2013年,Zhang等[23]實現了該晶體中心波長為2069 nm,最窄脈沖1.2μs的被動調Q脈沖光.與摻銩無序晶體實現鎖模運轉不同,銩鈥共摻氟化物晶體光譜調制較大,加之空氣中水分子吸收導致的Q調制,截至目前還沒有對該晶體鎖模的報道.

本文利用WS2作為可飽和吸收體材料(SA),在共摻激光介質Tm,Ho:LLF中實現了穩定的調Q鎖模運轉.最大輸出功率為156 mW,鎖模脈沖序列的重復頻率為131.6 MHz,對應的單脈沖能量為1.19 nJ,中心波長為1895 nm,實驗現象已經非常接近連續鎖模.

2 WS2可飽和吸收體材料的制備

WS2可飽和吸收體材料以聚乙烯醇(PVA)作為基質,WS2分子摻雜其中.PVA為有機化合物,固體為白色片狀或粉末狀,無味.可溶解在80—90?C水中,水溫越高則溶解度越大,水溶液有很好的黏接性和成膜性.PVA材料易成膜,其膜的機械性能優良,耐高溫,對光有較好的透過作用[24].SA的制備過程如下.首先將WS2粉末溶于水中,先后經過超聲及離心處理,制備出2 mg/mL的WS2水溶液,如圖1所示.接著將PVA粉末溶于80—90?C水中,攪拌,過濾制成PVA水溶液.再接著將2 mg/mL的WS2水溶液和PVA水溶液按照1:1等量倒入10 mm厚的比色皿中,攪拌使其混合均勻,放入烘箱里,50?C下放置3 d,待溶液蒸發完,將生成的膜片取出,裁剪成合適的大小便制成WS2摻雜為1 mg/mL的SA.

圖1 (網刊彩色)WS2可飽和吸收體材料Fig.1.(color online)WS2saturable absorber material.

圖2 WS2的拉曼光譜圖Fig.2.The Raman spectrum of WS2.

3 實驗裝置

Tm,Ho:LLF被動鎖模激光實驗裝置如圖3所示,這是一個典型的X型四鏡腔結構,腔長為1.14 m,這種腔對應較小的振蕩光斑,很大程度上降低啟動鎖模閾值功率,易于得到更加穩定的鎖模脈沖序列.抽運源為摻鈦藍寶石激光器,通過腔內雙折射濾光片可將輸出波長調諧到780.5 nm,正好對應激光晶體的的一個吸收峰,其最高輸出功率為3.4 W.聚焦透鏡(L)焦距f=120 mm,雙面都鍍780—790 nm高透介質膜,透過率大于95%.激光晶體為Tm,Ho:LLF,以布儒斯特角進行切割,對兩個通光端面進行拋光,銩離子(Tm3+)摻雜濃度為5%,鈥(Ho3+)的摻雜濃度為0.5%,尺寸為3 mm×3 mm×8 mm.為冷卻激光晶體,用銦箔包裹激光晶體后夾持在紫銅冷卻片內,實驗過程中采用恒溫循環水冷系統對紫銅晶體夾進行冷卻,水溫維持在13?C左右.被動鎖模激光實驗裝置中M1,M2為曲率半徑100 mm的寬帶抽運平凹鏡,其對770—1050 nm波長抽運激光透過率大于95%,對1800—2075 nm波段的反射率大于99.9%.M3為平凹反射鏡,凹面曲率半徑為100 mm,對1800—2075 nm波長反射率大于99.9%,M4為對1800—2075 nm波段的反射率大于99.9%的平面反射鏡.M5為1.5%的輸出耦合鏡.利用激光腔模ABCD矩陣模擬振蕩光斑,可以計算出晶體中最小光腰半徑為45μm,抽運光在晶體中的聚焦光斑約為20μm,理論計算表明,當抽運光斑與振蕩光斑大小比接近0.5時,激光連續運轉對應的閾值最低[26],因此這種光斑匹配下有利于激光低閾值運轉.WS2位于M3焦點附近,光腰半徑約為130μm,該處的飽和能流密度為148.9μJ/cm2.

圖3 (網刊彩色)Tm,Ho:LLF被動鎖模激光實驗裝置圖Fig.3.(color online)The schematic diagram of experiment of Tm,Ho:LLF passively mode-locking laser.

4 實驗結果分析與討論

采用上述光路設計.沒有在腔內插WS2可飽和吸收體時,逐步增加抽運光功率,當吸收抽運光功率為143 mW時有連續激光輸出;進一步提高輸出功率,當吸收抽運光功率達到2.645 W時,對應的最大輸出連續光功率為985 mW,通過線性擬合,可得晶體的斜率效率為39.8%.當在腔內插入WS2可飽和吸收體時,吸收抽運功率閾值提升到234 mW;逐步增加抽運光功率,首先觀測到的是調Q脈沖序列;當吸收抽運功率為1.39 W時,出現穩定的調Q鎖模脈沖;繼續提高抽運功率,當吸收抽運功率為最大的2.6 W時,對應的最大輸出光功率為156 mW,通過線性擬合,可得晶體的斜率效率為6.35%.這種斜效率的明顯降低,主要是WS2對振蕩光的吸收損耗導致.具體結果如圖4(a)所示.由于我們的抽運光功率有限,圖中曲線并沒有達到飽和,相信后期提高抽運功率將有望得到連續鎖模的結果.

實驗發現,在激光運轉和非運轉狀態下,激光晶體對振蕩光具有不同的吸收率.圖4(b)給出了在輸出連續光、輸出調Q鎖模脈沖光和腔內無激光振蕩時晶體對抽運780.5 nm光的吸收效率分別為77.61%,76.52%和35.85%.這說明諧振腔在振蕩和不振蕩時晶體對抽運光的吸收效率是不同的,表明諧振腔在振蕩時會提高晶體對抽運光的吸收效率.

鎖模脈沖的光譜通過光譜分析儀(AvaSpec-NIR256-2.5TEC)測量得到,如圖5所示,輸出調Q鎖模光的中心波長為1895 nm,光譜的半高寬為20 nm.按照傅里葉變換極限理論,雙曲正割脈沖時間帶寬積為0.315,在1895 nm處理論上支持189 fs的超短脈沖.如果利用腔內色散管理技術,則可以獲得近變換極限的脈沖[27].

圖4 (網刊彩色)(a)連續光和鎖模輸出功率隨吸收抽運功率的變化;(b)晶體吸收效率Fig.4.(color online)(a)Change of the average output power of continuous wave and mode locking with absorbed pump power;(b)change of crystal absorption efficiency.

圖5 吸收抽運功率為2.6 W的鎖模光譜Fig.5.Emission spectrum of the mode locking laser under the absorbed pump power of 2.6 W.

通過2μm快速光電二極管(ET-5000)連接200 MHz的數字示波器(RIGOL,DS4024)探測調Q鎖模脈沖序列.圖6分別為掃描時間為1 ms,20μs和10 ns所獲得的調Q鎖模脈沖序列.可以看出掃描時間在1 ms時為調Q包絡,20μs后包絡平滑展開,10 ns為調Q包絡內的鎖模脈沖,重復頻率為131.6 MHz.相對于調Q脈沖包絡,鎖模脈沖的調制深度接近100%,已非常接近連續鎖模運轉.通過鎖模重復頻率理論公式f=C/(2L)(C為光速,L為振蕩腔的長度),可以算出實驗中所用的腔長和所測的重復頻率滿足該公式,最大的單脈沖能量為1.19 nJ.調Q包絡的重復頻率在3—50 kHz之間變化,并且隨著抽運功率的提高,這種調Q頻率變化沒有規律性,這不同于抽運功率增加調Q脈沖重復頻率隨之增加[28]或者控制腔長進行鎖模頻率可控的超快光纖激光器[29].我們分析認為,其主要原因是WS2自身熱噪聲導致的飽和吸收時間起伏不定,以及實驗室風機導致不規則流動的水汽中OH離子漂白效應導致的隨機調Q[30].

圖6 掃描時間為1 ms,20μs和10 ns的鎖模脈沖序列Fig.6.Mode-locked pulse trains recorded in 1 ms,20μs,and 1 ns per division(div)time scales.

實驗中采用商業自相關儀(APE,pulse check 50)測量脈沖寬度,該自相關儀能測量的最大脈沖寬度為12 ps,由于實際的脈沖寬度比12 ps要寬,所以沒√有測量到準確的脈沖自相關蹤跡.利用公式為被測鎖模脈沖上升沿時間,tr為實際鎖模脈沖上升沿時間,tp為光電探測器上升沿時間,to為示波器上升沿時間)可估算鎖模脈沖的寬度[28].實驗中被測鎖模脈沖上升沿時間約2.12 ns,光電探測器上升沿時間為35 ps.利用to×BW=0.35—0.40可估算實驗中to=2000 ps,因此可計算實際鎖模脈沖上升沿時間為703 ps,由于脈沖寬度約等于上升沿時間的1.25倍,故實際鎖模脈沖寬度約為878 ps.通過提高抽運功率,降低WS2材料的損耗,有望實現連續鎖模脈沖,得到更加窄的脈沖寬度.

5 結論

綜上所述,我們采用摻雜WS2的PVA塑料膜制成可飽和吸收體材料,在Tm,Ho:LLF全固態激光器中實現了調Q鎖模運轉.在2.6 W的抽運功率下,中心波長為1895 nm,最高輸出功率為156 mW,鎖模重復頻率為131.6 MHz,對應的單脈沖能量為1.19 nJ.本實驗證明在Tm,Ho:LLF全固態激光器中利用WS2可飽和吸收體材料可以實現調Q鎖模運轉,且WS2可飽和吸收體材料制備工藝簡單、成本低廉、設計靈活、有望商業化推廣.后期我們將提高抽運光功率、優化WS2材料的質量、在腔內進行色散補償,可望實現穩定連續鎖模運轉,獲得飛秒量級的鎖模超短脈沖輸出.

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PACS:42.55.Rz,42.60.Fc,42.60.Gd,42.70.–aDOI:10.7498/aps.66.114207

Passively Q-switched mode-locked Tm,Ho:LLF laser with a WS2saturable absorber?

Ling Wei-Jun1)?Xia Tao1)Dong Zhong1)?Liu Qing1)Lu Fei-Ping1)Wang Yong-Gang2
1)(Institute of Laser Technology,Tianshui Normal University,Tianshui 741001,China)
2)(School of Physics and Information Technology,Shaanxi Normal University,Xi’an 710062,China)

22 January 2017;revised manuscript

30 March 2017)

Using few-layer tungsten disul fi de(WS2)doped polyvinyl alcohol as a saturable absorber for the initiation of the pulse generation,we experimentally demonstrate stable passively Q-switched mode-locked operations of Tm,Ho:LiLuF4laser at 1895 nm for the fi rst time.The laser is designed with an X-type four-mirror cavity and pumped by a Ti:sapphire laser operated at 785 nm,and its continuous operation is initiated when the absorbed pump power is 143 mW.When the absorbed pump power reaches 2.645 W,we obtain a maximum output power of 985 mW and a crystal slope efficiency of 39.8%by linear fi tting.When the saturable absorber WS2is inserted in the cavity,the threshold of the absorbed pump power is increased to 234 mW.With the increase of the pump power,Q-switch pulse sequence is fi rst observed.When the absorbed pump power reaches 1.39 W,the stable operation of the Q-switched mode locked pulse is realized.A maximum average output power of 156 mW is achieved at an absorbed pump power of 2.6 W,which corresponds to a 25 kHz Q-switched repetition rate and a 300μs-long pulse envelope.In this case,the modulation depth in Q-switching envelopes is close to 100%.After the passively Q-switched mode-locked is obtained stably,the mode-locked pulses inside the Q-switched pulse envelope have a repetition rate of 131.6 MHz,corresponding to a mode locked pulse energy of 1.19 nJ and a cavity length of 1.14 m.According to the de fi nition of the rise time and considering the symmetric shape of the mode locked pulse,we can assume that the duration of the pulse is approximately 1.25 times more than the rise time of the pulse.Then the width of the mode locked pulse is estimated to be about 878 ps.These experimental results show that WS2is a promising broadband saturable absorption material for generating a 2μm-wavelength mid-infrared solid-state laser pulse.By increasing the pump power and reducing the loss of WS2material,it is possible to realize a continuous mode locking operation which has a narrower pulse duration.The mode-locked mid-infrared pulses are very stable and have a lot of potential applications such as ultrafast molecule spectroscopy,mid-IR pulse generation,laser radar,atmospheric environment monitoring,etc.

Tm,Ho:LLF laser,Q-switched mode-locking,saturable absorber,WS2

10.7498/aps.66.114207

?國家自然科學基金(批準號:61465012,61564008,61461046,61665010)資助的課題.

?通信作者.E-mail:wjlingts@sina.com

?通信作者.E-mail:dz0212@foxmail.com

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.61465012,61564008,61461046,61665010).

?Corresponding author.E-mail:wjlingts@sina.com

?Corresponding author.E-mail:dz0212@foxmail.com