高能脈沖C6+離子束激發Ni靶的K殼層X射線?

梅策香 張小安1)? 周賢明 趙永濤2) 任潔茹2) 王興2) 雷瑜孫淵博程銳徐戈曾利霞

1)(咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯合共建離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2)(西安交通大學理學院,西安 710049)

3)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

高能脈沖C6+離子束激發Ni靶的K殼層X射線?

梅策香1)2) 張小安1)3)? 周賢明3) 趙永濤2)3) 任潔茹2) 王興2) 雷瑜3)孫淵博3)程銳3)徐戈3)曾利霞1)2)

1)(咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯合共建離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2)(西安交通大學理學院,西安 710049)

3)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

(2017年3月30日收到;2017年5月5日收到修改稿)

精確測量離子與原子碰撞引起的靶原子內殼層電離截面,對研究原子內殼層過程以及建立合適的理論模型具有重要的意義.現有的實驗數據和理論模型大都集中在中低能區,高能區由于受到實驗條件的限制,幾乎沒有相關實驗數據的報道,哪種理論更適合描述高能重離子入射的靶原子內殼層電離截面,還需要進行深入的實驗研究.采用電子冷卻存儲環提供能量分別為165,300,350,430 MeV/u的C6+離子束轟擊Ni靶,測量Ni的K殼層X射線.分析了實驗中探測到的Ni的Kβ和Kα射線強度比,發現入射粒子能量的變化對該強度比影響不明顯.分別應用兩體碰撞近似(BEA)、平面波玻恩近似(PWBA)和ECPSSR理論對Ni的K殼層X射線的產生截面進行理論計算,并將理論結果與實驗結果進行比較.

X射線,產生截面,高能脈沖束

1 引 言

高能荷電粒子與金屬固體靶相互作用過程中,發射電子,產生次級離子并輻射X射線,是一個復雜的多體問題,含時Schr?dinger方程不能給出解析解.這種相互作用過程中出現的一些奇異現象及其潛在的應用價值吸引了相關科研人員的興趣,在理論和實驗研究方面都需要做很多工作.在天體物理和實驗室天體物理領域,研究發現天體演化以及太陽風中高電荷態重離子的電荷交換輻射的X射線、天空中存在的X射線背景輻射以及太空中的X射線源等,顯然X射線譜是該領域重要的研究手段之一[1].離子轟擊靶時靶原子內殼層電子電離,相應的空穴退激時伴隨發射X射線或俄歇電子[2,3].精確測量離子與原子碰撞引起的靶原子內殼層電離截面,對研究原子內殼層過程以及建立合適的理論模型具有重要的意義[4-7].

隨著對原子的內殼層X射線產生截面的研究,近似計算方法得到了深入發展.例如高能輕離子與靶原子碰撞過程中,可以用平面波玻恩近似(PWBA)[8]很好地解釋靶原子內殼層電離截面;描述中低能輕離子與靶原子作用的內殼層電離截面則需要用基于PWBA的模型加上對能量損失、庫侖偏轉、束縛能增加、極化和相對論效應進行修正后的ECPSSR模型[9-11];對于重離子入射情況下的內殼層電離則需要用對ECPSSR理論進行修正的ECUSAR理論[12],ECUSAR是考慮準分子激發的理論,在中低能區加入聯合原子修正;對低速重離子入射系統,靶原子內殼層電離可以用半經典近似(SCA)理論描述[13];中低速輕離子入射的非對稱碰撞系統的內殼層電離可用兩體碰撞近似(BEA)理論描述[14];而對于低速入射的對稱或者近似對稱的碰撞系統則需要用分子軌道(MO)模型來計算[15].描述高速入射的高電荷態重離子與固體靶相互作用的內殼層過程比輕離子入射情況復雜得多,目前還沒有合適的理論模型.由于實驗數據較少,哪種理論模型更加適合,需要進一步的實驗驗證.

早期的離子與固體靶的碰撞實驗研究主要集中于輕質帶電粒子入射,如質子和氦離子等.目前開展的高電荷態重離子與固體靶的碰撞實驗則大多集中于低能區[2,5-7],主要測量碰撞過程中靶原子輻射X射線的內殼層過程,而高能區高電荷態重離子與固體靶的碰撞實驗由于受到實驗條件的限制少有報道,要進一步分析高能區離子與固體靶碰撞的內殼層過程需要更多的實驗數據支持.

本文采用電子冷卻存儲環提供的能量為165—430 MeV/u的C6+高能離子脈沖束轟擊Ni靶,測量了Ni的K殼層X射線發射譜.通過對特征譜線的分析研究了炮彈離子以不同能量入射時Ni發射的X射線的強度比,分別計算了X射線的產生截面,并將BEA,PWBA和ECPSSR理論計算值與實驗值進行了比較.

2 實驗裝置與測量方法

實驗在蘭州重離子加速器國家實驗室電子冷卻存儲環的深層治癌終端完成.高電荷態C6+離子由電子回旋共振離子源提供,引出的離子經過加速、冷卻、積累等處理,最后由深層治癌實驗終端引出,束流的脈沖寬度約為3 ns,強度約為108離子/脈沖.實驗中,到達治癌終端的束流能量分別為165,300,350,430 MeV/u.考慮到束流打靶之前要穿過厚度可調的液態水膜和空氣介質,能量損失由LISE++軟件[16]計算后,得到束流打靶的實際能量為154.26,292.69,343.28,423.93 MeV/u,誤差小于0.22%.

C6+束流由終端引出后經過限束孔,垂直入射到靶材表面,束斑大小通過CsI晶體測量得到,約為5 mm×5 mm.入射離子個數不能由終端輸出口的離子計數器直接給出,而是由束流終端法拉第筒的計數(a)與靶后端法拉第筒的計數(b)聯合給出;在打靶之前,測量束流終端的離子計數與通過限束孔后的離子計數(由后端法拉第筒給出),并確定兩者的比例(c=b/a);在實驗過程中,由于靶的存在無法得到靶后端的離子計數(即真實的離子個數B),只能給出束流終端的離子計數(A),真實的入射離子個數B由比例系數c和束流終端的離子計數A給出,B=A×c.

實驗中的X射線由Amptek公司生產的硅漂移X射線探測器(SDD)進行測量,SDD的有效探頭面積為7 mm2,探頭前為厚度12.5μm的Be隔離窗,能量分辨率約為136 eV,當增益設為100,峰化時間設為9.6μs時,能量探測范圍約為0.5—14.5 keV.探測器放置于空氣中,探頭與靶面上束斑相距100 mm,與束流方向成135°夾角,探測立體角約為7×10-4sr.實驗前用標準放射源55Fe和241Am對探測器進行能量刻度,探測器的效率由生產廠家測定并給出.實驗中所用Ni靶的厚度為0.05 mm,由稱重法確定其誤差小于2%,純度為99.99%.

3 結果與討論

3.1 不同動能C6+離子轟擊Ni靶產生的X射線

實驗觀測入射能量分別為154.26,292.69, 343.28,423.93 MeV/u的C6+離子束轟擊Ni靶表面時,Ni受激輻射的特征X射線.圖1所示為不同入射能的C6+脈沖離子束轟擊Ni靶表面激發的靶原子K殼層X射線譜用OriginPro8.5軟件進行多峰高斯擬合得到的結果.圖中xc1和xc2分別表示第一個峰和第二個峰的中心位置;w1和w2分別表示第一個峰和第二個峰值的半峰全寬.由圖可以看出譜型的結構、譜線雙峰的中心位置隨炮彈能量的增加幾乎不變,峰的半峰全寬變化也不明顯.實驗探測到的兩個峰是靶原子Ni的K殼層電子被C6+離子激發形成空穴,L,M,N支殼層的電子向K殼層躍遷輻射產生的Kα和Kβ射線.Ni的KαX射線包括Kα1(2p3/2-1s)和Kα2(2p1/2-1s),能量分別為7.478和7.461 keV,能量差為17 eV;Ni的KβX射線包括Kβ1(3p3/2-1s),Kβ3(3p1/2-1s)和Kβ5(3d5/23d3/2-1s)[17],能量分別為8.266,8.265, 8.329 keV,能量差為36 eV.實驗中X射線探測使用的是Si漂移X射線探測器,能量分辨率約為136 eV,而Kα,Kβ分支X射線的能量差都小于探測器的能量分辨率,所以未能分辨出Kα和KβX射線的組成.實驗中Ni的其他殼層的X射線均未探測到,主要原因是空氣介質的自吸收和探測器的效率在低能量端較低.

圖1 (網刊彩色)能量為154.26—423.93 MeV/u的C6+離子束入射Ni靶激發的X射線譜Fig.1.(color online)Typical X-ray spectra of 154.26–423.93 MeV/u C6+impacting on solid Ni targets.

圖2為Ni的Kα和KβX射線相對強度隨入射能量的變化,相對強度為入射離子個數歸一情況下單粒子入射的X射線發射強度.實驗發現靶原子的兩條K殼層X射線的相對強度隨入射離子能量的變化趨勢基本一致,均隨入射粒子能量的增加有增強的趨勢,但變化不顯著.

圖2 C6+與Ni靶相互作用產生的X射線相對強度隨入射能量的變化Fig.2.Relative intensity of K-shell X-ray generated by C6+impacting on Ni target versus incident energy.

對實驗中探測到的Ni的Kβ和KαX射線強度比進行了分析,發現入射粒子C6+入射能量的變化對Ni的Kβ和KαX射線的強度比變化的影響無明顯規律.入射能量分別為154.26,292.69, 343.28,423.93 MeV/u時,探測到的Ni的Kβ和KαX射線的相對強度比分別為0.23±0.02,0.28±0.02, 0.27±0.02,0.26±0.02.有關實驗測量發現能量為7.5—8.2 keV的質子入射Ni時該比值為0.17[18].根據文獻[19],其他實驗測量的K殼層的β射線和α射線的強度比,比基于單勢的Hartree-Slater理論計算值高10%.該理論計算的Kβ和KαX射線強度比是原子序數的函數,對于Ni來說該比值為0.14,而實驗的測量值比質子入射的實驗值和Hartree-Slater理論計算值都大,我們初步認為這可能是由L殼層的多電離引起的.

靶原子K殼層空穴退激過程主要有特征X射線發射和俄歇電子發射.當2p殼層的電子被多電離時,K-L的躍遷概率自然減小,KLL輻射概率也由于L殼層上電子的減少而減小,總的退激概率應該是常數1,所以相應的K-M 輻射概率就會增大, K-M輻射對應KβX射線發射,K-L輻射對應KαX射線輻射,因此實驗測到的Kβ和KαX射線強度比大于單電離原子數據[20].

3.2 靶原子X射線產生截面

能量為154.26,292.69,343.28,423.93 MeV/u的C6+離子在厚度為0.05 mm的Ni靶中的能量損失[16]分別為0.505,0.342,0.314,0.284 MeV/u,入射離子在靶內的能量損失不大于0.33%,可以用薄靶公式近似估算.

一般薄靶的X射線產生截面σX通過測量X射線計數得到,計算公式為

式中n為單位面積內的靶原子數,εd為探測器效率,NX為X射線光子數,Np為入射粒子數,?為探測器所張的立體角,ft為靶和探測器之間介質的吸收系數.

實驗中所用靶材的厚度(0.05 mm)大于X射線的自吸收長度(18.8μm),測量X射線的計數會受到靶厚度的影響.考慮到不同靶深處產生的X射線到達探測器的計數與深度有關,而入射離子在靶內的能量損失很小,尤其在自吸收長度內(能夠探測到的X射線發射范圍)能損[16]不大于0.12%,可以認為在不同靶深處的單位厚度內入射離子的能量相同,產生的X射線相同,所以我們可以從薄靶公式出發,推導出適合實驗的截面計算公式為[21]

式中μ為射線在靶中的衰減常數,L為靶的厚度.實驗結果的誤差主要來源于X射線的計數統計(原始譜線多峰高斯擬合誤差小于5%)、入射離子的計數統計(積分電量統計誤差小于10%)以及立體角誤差(束斑大小和探測距離的測量誤差小于6%),考慮誤差傳遞處理后,產生截面的最大誤差為13%.運用上述公式分別計算了入射能量為154.26—423.92 MeV/u的C6+激發Ni的K殼層X射線的實驗產生截面,計算結果如圖3所示.由圖可見Ni的Kβ和KαX射線實驗產生截面隨入射能量增加均有增加的趨勢,而且KαX射線產生截面的數值比Kβ射線的數值大兩個數量級,K殼層X射線產生總截面的數量級為102barn.

圖3 Ni靶K殼層X射線實驗產生截面隨入射能的變化Fig.3.Experimental result of Ni K-shell X-ray production cross sections versus incident energy.

為比較實驗結果,分別應用BEA模型、PWBA模型、ECPSSR模型計算靶原子Ni的K殼層X射線的電離截面.兩體碰撞近似理論計算電離截面的公式為[14]

式中N為對應殼層i的電子個數,Z為入射離子的電荷態,σ=πe4=6.56×10-14cm2·eV2,U為電子束縛能,G(V)為約化速度的函數,約化速度V=vp/vi(vp是入射離子的速度,vi是殼層i電子的平均速度),α=4V2(1+1/V),V＜0.206時[22]可近似取G(V)=4V4/15.

平面波玻恩近似理論中電離截面計算公式在質心坐標系中的表達式為[23]

式中a0為玻爾半徑,Z1為入射離子的原子序數,Z2s為靶原子有效核電荷數,對于K殼層, Z2K=Z2-0.3,θs為約化電子束縛能,ηs為約化離子能量,Fs為約化普適截面.Benka和Kropf[24]利用非微擾非相對論的屏蔽氫原子波函數給出了K殼層的Fs解析表達式.

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ECPSSR理論是基于PWBA理論的修正,其電離截面計算公式為[10]

按照原子結構和光譜理論,Ni原子K殼層X射線的電離截面和產生截面有如下關系：

式中ωK為熒光產額,σK為電離截面,σXK為X射線的產生截面.一般而言,在離子原子碰撞過程中,由于L殼層的多電離,K殼層X射線的熒光產額與原子數據相比會發生變化.但是對于固體靶,K殼層的熒光產額不會有太大改變,除非L殼層電子完全電離,使用單電離熒光產額對X射線產生截面計算造成的誤差不會超過10%[25].Tawara等[26]的實驗證明固體靶中L殼層多電離的概率很小,K殼層熒光產額基本上是一個常數.我們使用單電離熒光產額來計算X射線發射截面,對于Ni,其值為0.406[18].

圖4為不同動能的C6+粒子入射Ni靶激發的靶原子K殼層X射線產生總截面的實驗結果以及分別應用兩體碰撞近似模型、平面波玻恩近似模型和ECPSSR理論模型的計算結果.從圖中可以看出應用BEA模型計算的理論值與實驗值變化趨勢一致,靶原子Ni的K殼層X射線產生截面隨入射離子能量的增加而增大,但BEA模型計算的理論值明顯大于實驗值.高能離子在和靶原子碰撞的過程中,入射離子的能量越大,傳遞給靶原子的能量也越大,靶原子外殼層電子被激發或電離的概率也就越大,碰撞過程中X射線產生截面也越大.BEA模型計算的結果與實驗趨勢一致,因為入射離子C6+為裸核,與Ni靶的碰撞可以近似為不對稱系統的裸核碰撞,這一點與理論模型相符,但BEA模型是建立在描述中低能區輕離子入射的碰撞電離過程基礎上的,在描述高能區重離子與原子碰撞截面時可能會出現偏差,正如我們的分析結果,BEA模型計算的理論值比實驗值大20倍左右.因此初步認為使用BEA模型描述高能區重離子與原子碰撞截面時需要進行修正,模型的修正需要后續大量的實驗數據支持.另外,近來的研究表明,能量較高的離子與靶原子的相互作用過程中,由于相對論效應的影響,2p態電子的重整化過程延遲,致使L2和L3支殼層的多電離效應變小[27],導致測量到的X射線產生截面變小.再者,高能C6+入射固體Ni靶的過程中,入射離子的核與靶核的作用以及γ射線輻射使入射離子能量轉移,導致靶原子中2p電子被離化或激發的概率減小,也成為X射線產生截面變小的原因之一.

圖4 Ni靶K殼層X射線產生截面隨入射離子動能的變化曲線Fig.4.K-shell X-ray production cross section of Ni as a function of kinetic energy of incident ions.

從圖4可以看出,利用ECPSSR和PWBA計算的理論值隨入射離子動能增加而減小,與實驗值隨入射動能變化趨勢相反.據分析,入射離子能量在1 MeV/u到幾十MeV/u的能區范圍內PWBA理論可以較好地描述實驗;ECPSSR則是基于PWBA理論對入射離子的能量在較低能區(＜1 MeV/u)提出的修正.因此要直接使用ECPSSR和PWBA理論分析高能區的實驗結果,還需要考慮更多因素加以修正.

4 結 論

實驗測量了高能區(154.26—423.92 MeV/u)的C6+離子束入射Ni固體表面時激發的靶原子的Kα和Kβ特征X射線.發現Ni靶K殼層X射線產生截面的數量級為102barn,且截面隨入射離子能量的增加而增大.對Ni的X射線產生截面的實驗值與BEA模型、PWBA模型、ECPSSR模型估算的理論值進行比較,發現實驗截面隨入射能量增加的趨勢與BEA模型估算的趨勢一致,但實驗值明顯低于理論值,初步認為BEA模型在描述高能區電離過程時需要修正.另外,高能離子與靶原子相互作用的過程中相對論效應使2p態電子的重整化過程延遲,致使L2和L3支殼層的多電離效應變小,這與高能區γ射線的輻射都是導致X射線產生截面實驗值變小的原因.PWBA模型和ECPSSR模型理論分析結果與中低能區的實驗結果符合較好,而高能脈沖離子束與固體靶的實驗由于特殊實驗條件等因素的限制開展較少,幾乎沒有相關的實驗數據報道.因此,無論是建立新理論模型或對已有理論模型進行修正以描述高能荷離子與靶的碰撞過程,都需要我們在實驗研究和理論推導方面做出更大的努力.

對中國科學院近代物理研究所CSR上全體工作人員的辛勤工作表示衷心感謝.并感謝陜西省科技統籌創新工程重點實驗室項目以及陜西省空間材料科學與技術重點實驗室的支持.

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PACS:34.80.Dp,32.30.Rj,32.80.Aa DOI:10.7498/aps.66.143401

K-shell X-ray emission from high energy pulsed C6+ion beam impacting on Ni target?

Mei Ce-Xiang1)2)Zhang Xiao-An1)3)?Zhou Xian-Ming3)Zhao Yong-Tao2)3)Ren Jie-Ru2)Wang Xing2)Lei Yu3)Sun Yuan-Bo3)Cheng Rei3)Xu Ge3)Zeng Li-Xia1)2)
1)(Ion beam&Optical Physical Joint Laboratory of Xianyang Normal University and Institute of Modern Physics,Chinese Academy of Sciences,Xianyang 712000,China)
2)(School of Science,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China)
3)(Institute of Modern Physics,Chinese Academy of Science,Lanzhou 730000,China)

30 March 2017;revised manuscript

5 May 2017)

Accurate measurement of the ionization cross section of the target atom induced by collision between ions and atoms is of great signi fi cance for studying the atomic shell process and establishing a suitable theoretical model.The experimental data and the theoretical models mostly concentrate on the cases in the low energy region at present.Only a few experimental data of high energy region are reported due to the limitation of experimental conditions.Which theory is more suitable to describe the ionization cross section of the inner shell of the target atom caused by the high energy heavy ions,is necessarily studied experimentally.The C6+ions provided by the Heavy Ion Research Facility in Lanzhou Electron Cooling Storage Ring,are used to bombard the Ni target,in which the K-shell X-ray of Ni is measured. The incident energies of C6+ions are 165,300,350 and 430 MeV/u respectively.Through analyzing the intensity ratio of Kβ/KαX-ray of Ni,it is found that the in fl uence of incident energy on the intensity ratio of Kβ/KαX-ray is not obvious.The intensity ratios of this experiment are greater than the experimental values of incident proton and the calculated values based on the Hartree-Slater theory,which may be caused by the multiple-ionization of the L shell. The production cross sections of Ni K-shell X-ray are calculated by the binary encounter approximation(BEA)model, the plane wave Born approximation(PWBA)model and the energy-loss coulomb-repulsion perturbed-stationary-state relativistic(ECPSSR)theory respectively,which are compared with the experimental results in this paper.It is found that the experimental cross section increases with the increasing incident energy,which is consistent with the trend of BEA model estimation,but the experimental value is obviously lower than the theoretical value.We think that BEA model needs to be modi fi ed when describing the ionization process in the high energy region.

X-ray,production cross section,high energy pulsed beam

:34.80.Dp,32.30.Rj,32.80.Aa

10.7498/aps.66.143401

?國家自然科學基金(批準號：11605147,11505248)和陜西省教育廳科研計劃(批準號：15JK1793)資助的課題.

?通信作者.E-mail：zhangxiaoan2000@126.com

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11605147,11505248)and the Scienti fi c Research Program Funded by Shaanxi Provincial Education Department,China(Grant No.15JK1793).

?Corresponding author.E-mail：zhangxiaoan2000@126.com