超高應變率載荷下銅材料層裂特性研究?

席濤 范偉 儲根柏 稅敏 何衛華 趙永強 辛建婷谷渝秋

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,等離子體物理重點實驗室,綿陽 621900)

超高應變率載荷下銅材料層裂特性研究?

席濤 范偉 儲根柏 稅敏 何衛華 趙永強 辛建婷?谷渝秋?

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,等離子體物理重點實驗室,綿陽 621900)

(2016年8月8日收到;2016年10月19日收到修改稿)

超高應變率載荷下材料層裂特性研究對理解極端條件下材料動態破壞特性具有重要意義.利用雙溫模型結合分子動力學模擬研究分析了超高應變率載荷下銅材料的層裂特性,發現當應變率在109s-1—1010s-1內時,銅材料層裂強度在19 GPa附近波動.而當材料發生沖擊熔化時,銅的層裂強度下降到14.89 GPa.利用飛秒激光對銅樣品靶進行沖擊加載,并利用啁啾脈沖頻譜干涉技術開展超快診斷,通過單發次實驗測量獲得了樣品靶的自由面粒子速度演化歷史,結果未見表征樣品層裂的速度回跳和速度周期性振蕩信號.結合沖擊動力學理論得到樣品自由面附近最大加載壓強為8.18 GPa,小于超高應變率載荷下銅材料的層裂強度.此外,對回收樣品掃描分析發現,銅樣品未發生層裂且飛秒激光引起的沖擊波對樣品表面結構產生了很大影響.

層裂,超高應變率,分子動力學模擬,頻譜干涉

1 引 言

層裂是沖擊載荷作用下,材料內部加載稀疏波和自由面反射稀疏波相互作用產生的拉應力滿足某種斷裂判據時,材料發生的一種動態損傷破壞行為.動態損傷破壞問題是力學中最困難、最復雜的問題之一,錢學森在其“物理力學講義”中將其歸納為“連基本概念也還不十分清楚的問題”[1].事實上,層裂破壞起源于原子層次上的點陣缺陷,經過位錯運動促成微孔洞成核,隨后進入細觀層次上微孔洞的長大和聚集,最后在宏觀層次上由于損傷局域化而導致材料斷裂.可見層裂過程涉及到從原子結構到宏觀結構近十個尺度量級,涵蓋了不同尺度上的動力學過程[2,3].對極端條件下材料層裂特性的研究是高壓物理、材料科學、強度物理學和沖擊動力學等學科領域重點關注的問題,研究成果在裝甲防護、航空航天器防護、材料切割等領域具有重要的應用價值.

材料層裂過程受加工過程、細觀結構、初始溫度、初始缺陷、加載應變率等眾多因素影響[4,5],在這些影響因素中加載應變率的影響非常重要.研究表明,材料層裂強度隨加載應變率的增加而增大[6,7],且在極高應變率下材料層裂強度與材料理論強度接近[8].早期對材料層裂特性的實驗研究大多采用霍普金森桿、輕氣炮、電炮、化爆等加載手段,加載應變率在102s-1—105s-1之間.高功率激光裝置的出現,把加載應變率擴展到106s-1—109s-1,覆蓋了傳統加載方式不能達到的應變率范圍,成為研究高應變率載荷下材料特性的有力手段.

高功率激光裝置上材料層裂特性研究大多采用納秒束加載[9-13],加載應變率一般在106s-1—107s-1之間,而更高應變率載荷下材料層裂特性實驗研究仍十分有限,實驗中通常采用超短脈沖激光(皮秒或飛秒)對樣品進行沖擊加載來達到該應變率條件.2001年,Tamura等[14]利用皮秒和飛秒激光對超高應變率載荷下鋁材料層裂特性進行研究,通過對回收樣品掃描分析發現,層裂片厚度與靶厚成線性關系,但其沒有對層裂過程進行動態診斷.Lelandais等[15]在Tamura等的研究基礎上,利用任意反射面干涉儀對樣品自由面粒子速度進行測量,得到了飛秒激光引起的沖擊波在樣品中的傳播特性.但是由于時間分辨不夠,自由面粒子速度尚不能反應材料層裂特點.2013年,Ashitkov等[16]將啁啾脈沖頻譜干涉診斷技術應用到飛秒激光加載下金屬材料的層裂特性研究中,通過實驗測量樣品自由面速度獲得了超高應變率(～109s-1)載荷下鐵、鋁等材料的層裂強度.在國內,尚未見超高應變率載荷下金屬材料層裂特性方面的實驗研究報道.

由于層裂過程中微孔洞成核、生長和匯通過程無法通過實驗方法直接觀察,因此采用分子動力學模擬再現這一過程非常重要.早在20世紀90年代,Belak[17]就開展了層裂過程的分子動力學模擬,其模擬了少量孔洞的成核分布,單個孔洞生長規律以及兩個孔洞之間的匯通過程.其模擬與實驗結果定性一致：微孔洞在金屬最脆弱的晶界交叉處成核.隨著分子動力學模擬方法的發展和硬件計算能力的提升,利用分子動力學模擬材料層裂過程得到了快速發展.2005年,Ashkenazy和Averback[18]對Cu-Ti合金的層裂形成過程進行研究,結果表明孔洞的成核過程伴隨著材料的局部非晶化;2006年,Dremov等[19]模擬發現在多晶納米晶體中孔洞成核主要發生在顆粒邊界處,而在單晶納米晶體中成核主要發生在對疊層錯交接處;2009年,Luo等[20]用分子動力學模擬系統研究了加載波形、寬厚比、脈沖時間等對單晶銅層裂特性的影響;2012年,Durand和Soulard[21]通過模擬研究微層裂過程發現熔化過程對層裂過程有顯著影響.國內研究人員在層裂的分子動力學模擬方面也做了大量工作,如Xiang等[22]通過模擬發現傳統層裂和微層裂都是由于微孔洞的成核、生長、連接等因素引起的,成核數量和大小的差異是兩者的主要區別;Shao等[23]通過模擬研究了鋁樣品在沖擊加載下的動態損傷過程,比較了固體和液體動態損傷的特點.通過分子動力學模擬能夠對層裂機理加深認識,但是在這些模擬中加載波形要么為方波,要么是利用飛片碰撞等方式產生的三角波,這些模擬條件和激光加載情況很難對應.

本文利用分子動力學模擬和實驗研究相結合的方式開展了超高應變率載荷下銅材料層裂特性研究.把雙溫模型與分子動力學模擬相結合,分析研究了飛秒激光加載下樣品內部沖擊波傳輸特性和層裂特性.利用飛秒激光加載金屬銅膜,同時采用啁啾脈沖頻譜干涉技術開展診斷,獲得了樣品自由面的速度演化歷史,由此得到樣品自由面附近峰值加載壓強.此外,對回收樣品進行掃描分析,得到了飛秒激光作用后,靶材料的結構變化.

2 飛秒激光加載下銅材料層裂特性的分子動力學模擬

飛秒激光與金屬材料相互作用時,金屬中的自由電子首先通過逆韌致吸收過程吸收激光能量.當趨膚層深度內的自由電子吸收激光能量后,電子溫度迅速升高,然后通過自由電子熱擴散將熱流傳入到金屬靶內部,并通過電子與晶格耦合過程傳遞給周圍晶格[24,25],該過程中材料內部電子溫度和晶格溫度變化可由雙溫方程描述.因此,在分子動力學模擬過程中,首先利用雙溫模型計算出材料趨膚深度內的激光沉積能量,然后通過沉積能量對材料形成沖擊加載.利用雙溫模型結合分子動力學模擬研究飛秒激光加載下材料層裂過程,不但能把模擬條件和激光加載條件相對應,而且利用分子動力學模擬的優點,還可以研究不同加載條件對材料層裂特性的影響,同時也方便對層裂過程中難以在實驗中觀察的微孔洞的成核、生長和匯通等過程進行研究.

2.1 雙溫模型

早在1974年,蘇聯學者Anisimov等[26]就提出了描述超短脈沖激光與金屬相互作用過程的雙溫模型,其描述方程如下：

其中Te和Tl為電子和晶格溫度,Ce=C′eTe是電子熱容,Cl是晶格熱容,C′e是與電子溫度無關的常數,g是電子和晶格的耦合系數,電子熱傳導系數,κ0為熱平衡時電子熱導率,κi為離子熱傳導系數,在方程中可以忽略.這里考慮了電子-聲子相互作用力,并將電子-聲子的耦合簡化為g(Te-Tl).S(Z,t)是激光熱源,與激光功率密度I(t)相關,R為材料表面反射率,α為材料吸收系數,Io是最大激光能量密度,tp為脈沖寬度.

通過微分方程隱式求解算法求解上述方程,兩邊采用絕熱邊界條件.數值模擬計算參數為：靶厚500 nm,均勻劃分為200格,計算時間步長10 fs,為計算總時長800 ps,激光脈寬25 fs,靶初始溫度300 K,雙溫模型所需其他參數見表1[27].圖1是激光功率密度在2.0×1014W/cm2時銅材料趨膚深度內電子和晶格溫度變化情況,從圖中可以看到電子溫度在很短的時間內快速上升,繼而再迅速下降,而晶格溫度一直在緩慢上升,直到兩者慢慢趨于平衡.

雙溫模型根據飛秒激光和材料相互作用的物理過程,把材料內部電子和離子溫度分別進行處理,這樣得到的數值模擬結果能夠和實驗很好地符合[28].由此可見,雙溫模型可以為分子動力學模擬飛秒激光與物質相互作用過程的溫度輸入提供良好的基礎.

表1 銅雙溫模型參數Table 1.The parameters of two temperature model for copper.

圖1 (網刊彩色)激光功率密度為2.0×1014W/cm2時材料趨膚深度內電子和離子溫度隨時間的演化Fig.1.(color online)The evolution of electron and ion temperature with time in the skin depth under laser power intensity 2.0×1014W/cm2.

2.2 分子動力學模擬

在本文的分子動力學模擬過程中,銅材料原子間相互作用采用Zhou等[29]提出的原子嵌入式模型(embedded atom method,EAM).系統大小為5a×5a×500a(a為晶格常數),x,y,z坐標分別沿[100],[010],[001]方向.其中x方向為激光加載方向,采用自由邊界條件,y,z方向采用周期性邊界條件,用以減少模擬過程中的邊界效應.在加載之前對模擬系統進行弛豫,弛豫溫度為300 K,弛豫壓強為1 bar.加載是在一定時間內把趨膚深度內的材料加熱到2.1節中計算的電子-離子平衡溫度,同時材料其余部分保持在常溫狀態.隨后,積累在趨膚深度內的熱量通過熱傳導,在材料內部形成加載沖擊波.

為獲得飛秒激光加載下材料內部應力波的演化過程,沿激光加載方向對樣品進行均分,統計每個均分單元內部材料應力數據的平均值.然而在強激光加載條件下,激光和物質相互作用產生大量等離子體,隨后等離子體向激光加載的相反方向噴射,這導致對該部分的應力狀態統計缺乏實際意義,因此只對樣品后60%部分進行處理.通過分析不同時刻材料內部應力狀態,就能得到飛秒激光加載下材料內部應力波演化過程.圖2是激光功率密度為2.0×1014W/cm2時樣品內部應力波隨時間的演化過程,可以看到激光加載形成的沖擊波為三角波.初始時刻,樣品內部無初始應力;t=30 ps時,沖擊波傳播到分析位置;后面隨著時間的增加,沖擊波繼續向樣品內部傳播,同時伴隨著沖擊波脈寬的展寬和幅值的衰減;t=55 ps時,自由面反射形成的卸載稀疏波導致樣品內部沖擊波幅值進一步降低.

圖2 (網刊彩色)分子動力學模擬得到的應力波演化Fig.2.(color online)Evolution of pressure profile from molecular dynamics simulation.

對不同時刻樣品自由面粒子速度統計分析,可以得到特定功率密度加載下材料自由面粒子速度演化歷史.這里選取自由面厚度為8a,即統計樣品后界面長度為8a的單元格內粒子速度的平均值.圖3是不同功率密度下樣品自由面粒子速度演化過程,可以看到自由面粒子速度有明顯的回跳和周期性振蕩,這是明顯的層裂信號.根據自由面粒子速度可以計算出材料自由面附近最大壓強、層裂應變率、層裂強度,計算公式如下所示,計算結果見表2.

圖3 (網刊彩色)分子動力學模擬得到的自由面粒子速度Fig.3.(color online)Evolution of free surface velocity from molecular dynamics simulation.

自由面附近最大壓強計算公式為

層裂應變率計算公式為

層裂強度計算公式為

其中D為沖擊波速度,u為波后粒子速度,c0=3.940 km/s和λ=1.489為表征銅樣品性質的常數[30],p為沖擊波壓強,ρ0=8.93 g/cm3為銅樣品密度,為層裂應變率,Δu為速度回跳大小,Δt是自由面粒子速度從峰值到回跳的時間間隔,σspall為層裂強度,Cb為銅樣品的體聲速.

表2 不同激光功率密度下銅樣品沖擊和層裂參數Table 2.Shock and spall parameters for copper loading at different laser power intensity.

由表2可知,當加載激光功率密度為5.0×1013W/cm2時,樣品已經發生層裂.這時樣品自由面附近最大壓強為22.58 GPa,層裂應變率為7.7×109s-1,層裂強度為19.22 GPa.隨著加載激光功率密度的增加,自由面附近最大壓強、層裂應變率都隨之增大.但層裂強度的變化相對復雜一些,樣品未發生沖擊熔化時,激光功率密度對層裂強度的影響不大,當加載激光強度足夠大(6.0×1014W/cm2)時,樣品會發生沖擊熔化現象,此時樣品的層裂強度將下降到14.89 GPa.本文得到的銅層裂強度相比Luo等[20]利用方波加載得到的層裂強度高,這是因為飛秒激光加載形成的波形為三角波,這和Hixson等[12]的研究結果相符合.

2.3 極高應變率下銅材料的層裂機理

為研究極高應變率下銅材料層裂機理,采用橫截面更大的模擬系統,模擬體系大小為30a×30a×140a(a為晶格常數),加載激光功率密度為2.0×1014W/cm2.模擬結果如圖4所示.其中不同顏色代表了樣品內部不同的CNA(common neighbor analysis)值,用于描述樣品內部的晶體結構,這里只截取樣品斷裂部分進行分析.圖4(a)為材料初始構型,從圖4(b)可以看到微缺陷開始形成,圖4(c)中孔洞開始生長,圖4(d)中孔洞已經連通導致材料斷裂.可以看到超高應變率載荷下,材料層裂過程也經歷了微缺陷的形成、孔洞生長和孔洞連通和斷裂過程.

利用分子動力學模擬研究飛秒激光引起的沖擊波在樣品中的傳播特性及其引起樣品的層裂特性,能夠方便地研究不同加載條件下樣品的動態響應,能夠從原子尺度分析動態載荷下樣品結構演化過程,這對超高應變率載荷下樣品動態響應特性研究具有重要意義.

圖4 (網刊彩色)材料層裂過程 (a)樣品初始構型;(b)孔洞成核;(c)孔洞生長;(d)孔洞連通斷裂Fig.4.(color online)Spall process：(a)Initial configuration of the simulated sample;(b)void nucleation;(c)void growth;(d)void confluence and fracture.

3 超高應變率載荷下銅層裂特性的實驗探索

為研究超高應變率載荷下銅樣品的層裂特性,實驗在45 TW飛秒激光裝置上開展.該激光裝置能以單次或10 Hz重復頻率打靶,最高單脈沖輸出能量為1.0 J,激光脈寬25 fs(FWHM),中心波長800 nm.實驗樣品為利用電子束濺射方式制作的厚度為(502±5)nm的銅膜,襯底為0.18 mm厚的蓋玻片.實驗中激光分為泵浦光和探測光兩束,其中泵浦激光能量為3.08 mJ,聚焦光斑直徑為(756±80)μm,接近高斯型分布,最大驅動功率密度為5.5×1013W/cm2.探測激光通過光柵對展寬為線性啁啾脈沖,用于啁啾脈沖頻譜干涉診斷.實驗中啁啾脈沖的啁啾系數為-1.72×10-6rad·fs-2,由此確定的測量系統時間分辨為1.3 ps.

圖5是利用啁啾脈沖頻譜干涉技術診斷獲得的樣品自由面位移和速度演化曲線,其中圖5(a)是測量區域中間部分的位移曲線,藍色曲線是由實驗數據重建得到的結果,對其進行勻滑處理,結果如紅色曲線所示.自由面啟動時刻選取為位移出現趨勢性連續上升的起始位置,將零時刻之前的位移進行歸零處理.圖5(b)是對圖5(a)的紅色位移曲線進行微分得到的自由面粒子速度曲線,其反映了樣品內部沖擊波的加載和卸載過程,可以看到曲線沒有出現表征樣品層裂的速度回跳和周期性振蕩信號.自由面粒子峰值速度為0.43 km/s,由(4)和(5)式可得該沖擊波在銅樣品自由面附近引起的最大加載壓強為8.18 GPa.根據前文分析,該壓強尚不能引起銅材料發生層裂.由(6)式可得實驗中樣品卸載應變率最大值為7.3×109s-1,該應變率和分子動力學模擬的卸載應變率(7.7×109s-1到1.95×1010s-1)具有可比性,消除了分子動力學模擬和實驗應變率效應的影響.

圖5 (網刊彩色)測量區域中間部分自由面位移和速度 (a)位移圖;(b)速度圖Fig.5.(color online)The free surface displacement and velocity evolution profile measured in a central part of the measured area：(a)Displacement evolution profile;(b)velocity evolution profile.

圖6 (網刊彩色)回收靶SEM (a)加載區;(b)加載區邊緣Fig.6.(color online)SEM of the target foil：(a)Loaded area;(b)boundary of loaded area.

對激光加載后的樣品進行回收,并利用掃描電子顯微鏡(SEM)對回收靶進行掃描分析,結果如圖6所示.其中圖6(a)是回收樣品加載區的掃描電鏡圖,圖6(b)是回收樣品加載區邊緣掃描電鏡圖.從圖6(a)可以看出：1)銅膜和蓋波片基底脫落,且樣品表面無撕裂現象,這說明樣品沒有發生層裂,樣品內部拉應力強度介于銅樣品層裂強度和銅膜與蓋玻片結合強度之間;2)蓋玻片基底出現波紋結構,這是因為蓋玻片對激光的強吸收導致其發生燒蝕,因此激光加載到樣品的實際能量比估計能量低;3)銅膜表面有明顯脈絡,這說明飛秒激光引起的沖擊波會導致樣品表面結構發生變化.

從圖6(b)可以看到激光加載區域邊緣整齊,這是因為飛秒激光可以在極短的時間和極小的空間內以極高的功率密度與物質相互作用,并在極短時間內使電子溫度達到極高,使物質從固態變為等離子態,迅速以噴射形態脫離樣品,而其周圍的物質仍然處于“冷狀態”.這也是工業上把飛秒激光用于材料加工的重要原因.

4 結 論

利用雙溫模型結合分子動力學模擬分析了飛秒激光加載下銅材料的動態響應,發現應變率在109s-1—1010s-1時,銅樣品的層裂強度在19 GPa附近波動.當樣品發生沖擊熔化時,層裂強度降低到14.89 GPa.在高功率飛秒激光裝置上對銅樣品進行超高應變率加載實驗,最大加載功率密度為5.5×1013W/cm2.利用啁啾脈沖頻譜干涉技術測得自由面粒子速度,未見表征樣品層裂的速度回跳和速度周期性振蕩信號.結合沖擊波關系式得到樣品自由面附近最大加載壓強為8.18 GPa,小于樣品層裂強度.此外,回收樣品的掃描分析結果也顯示樣品沒有發生層裂.樣品自由面附近最大壓強較小的原因是由于實驗樣品(500 nm)比模擬樣品(180 nm)厚,飛秒激光加載引起的沖擊波在傳輸過程中快速衰減,并且蓋玻片基底對加載激光的吸收,導致實際到達樣品加載面的激光能量小于測量值.下一步研究分析中,在分子動力學模擬方面,通過增加模擬系統尺寸,對材料層裂形成過程中微缺陷的形成、成核、生長和聚集過程進行量化分析;在實驗研究方面,通過增加金屬靶厚度以實現靶自支撐,消除基底對激光的吸收.同時在真空中進行實驗,防止空氣離化對加載過程造成影響.

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PACS:02.70.Ns,47.40.—x,06.30.Gv,07.60.Pb DOI:10.7498/aps.66.040202

Spall behavior of copper under ultra-high strain rate loading?

Xi Tao Fan WeiChu Gen-BaiShui Min He Wei-Hua Zhao Yong-Qiang Xin Jian-Ting?Gu Yu-Qiu?

(Science and Technology on Plasma Physics Laboratory,Research Center of Laser Fusion,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)

8 August 2016;revised manuscript

19 October 2016)

The spall behavior of copper at ultra-high strain rate is studied by molecular dynamics simulation combined with an experimental analysis of laser ablation of a bulk copper target by femtosecond laser pulses.In the molecular dynamics simulation,two-temperature model is used,shock wave and spallation characteristics of copper shock-loaded by femtosecond laser are analyzed in detail.It is concluded that the evolution of pressure indicates a triangular waveform of the shock wave,and the spall strength of copper is about 19 GPa at strain rates ranging from 109s-1to 1010s-1,while higher pressure would melt the sample and the spall strength decreases to 14.89 GPa.Normally,the spallation is characterized by the sample free-surface undergoing alternately acceleration and deceleration,and the spallation mechanism could be explained by void nucleation,growth,coalescence that leads to the final fracture.An experiment is conducted to achieve high strain rate load on copper.The driving laser has a pulse width of 25 fs and central wavelength of 800 nm,the thickness values of the shocked copper foils are(502±5)nm,fabricated by electron beam sputtering deposition onto 180μm cover slip substrates.The driving laser beam with maximum intensity 5.5×1013W/cm2,is focused on the front surface of the copper through the transparent substrate.Movements of the free rear surfaces of the copper foils are detected by chirped pulse spectral interferometry,and the theoretical time resolution is 1.3 ps.As a result,the free surface displacement and velocity evolution profile of the shocked area are obtained in a single measurement,and the results directly show that the maximum free surface velocity is 0.43 km/s and no alternately acceleration and deceleration appears.According to the shock wave relations,the maximum pressure near free-surface is 8.18 GPa.Meanwhile,derived from the velocity evolution profile,the strain rate is 7.3×109s-1.Combining with the above molecular dynamics simulation results,it is concluded that there is no spallation in the copper foil.Furthermore,we recover the sample targets and observe the microstructures by using scanning electron microscope.The copper foils are peeled off,but no spall scab is observed,indicating that the internal stress is between the copper spall strength and the bonding strength of copper foil with the transparent substrate.Ripple structure on copper surface demonstrates the femtosecond pulsed laser has ablated the copper film,and the propagation of the shock in fs regime is sensitive to microscopic defects.

spall,ultra-high strain rate,molecular simulation,spectral interference

:02.70.Ns,47.40.—x,06.30.Gv,07.60.Pb

10.7498/aps.66.040202

?中國工程物理研究院重點實驗室基金(批準號：9140C680306150C68298,9140C680305140C68289)資助的課題.

?通信作者.E-mail：jane_xjt@126.com

?通信作者.E-mail：yqgu@caep.ac.cn

*Project supported by the Science and Technology on Plasma Physics Laboratory,China(Grant Nos.9140C680306150C68298,9140C680305140C68289).

?Corresponding author.E-mail：jane_xjt@126.com

? Corresponding author.E-mail：yqgu@caep.ac.cn