碳納米管可控介電泳參數模擬研究

劉亞麗,冀健龍,3*,葛 陽,桑勝波*,霍遠樑,張文棟

(1.太原理工大學信息工程學院微納系統研究中心,太原 030024;2.新型傳感器與智能控制教育部與山西省重點實驗室,太原 030024;3.高端煤礦機械裝備協同創新中心,太原 030024)

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碳納米管可控介電泳參數模擬研究

劉亞麗1,2,冀健龍1,2,3*,葛 陽1,2,桑勝波1,2*,霍遠樑1,2,張文棟1,2

(1.太原理工大學信息工程學院微納系統研究中心,太原 030024;2.新型傳感器與智能控制教育部與山西省重點實驗室,太原 030024;3.高端煤礦機械裝備協同創新中心,太原 030024)

碳納米管的結構以及微電極的物性參數是微納器件制備過程中影響介電泳效率與精度的重要因素。微電極形狀和電極間距與碳納米管長度之比(λ)是兩個與器件制造成本緊密相關的可控介電泳參數。本文根據有限元方法,研究了這兩個參數對于介電泳力的影響規律。通過對3種電極下的碳納米管介電泳速度進行歸一化處理,結果表明碳納米管在分散液中的介電泳速度受電極形狀影響較小。而相比于電極形狀,λ對介電泳力的影響更加顯著。雖然電極間距越小越有利于碳納米管的組裝,但是考慮微電極加工難度與成本,認為λ在0.5～1.0為碳納米管組裝的優化區間。根據介電泳組裝實驗需要,給出了溶液閾值濃度修正表達式。本研究對于提高介電泳組裝效率和實驗精度具有一定的理論指導意義。

電極形狀;電極間距與碳納米管長度之比;介電泳力;優化區間;閾值濃度

碳納米管因具有優異的力學、熱學、光學、電學性能,是理想的納機電系統(NEMS)器件材料[1-3]。kurpke小組[4,7]通過介電泳方法組裝制備了碳納米管-硅異質結太陽能電池,以及碳納米管陣列晶體管。國內外學者[5-8]綜述了碳納米管出色的性能在門電路、半導體納米管等電子器件領域的應用。

組裝是碳納米管在微電子領域得以應用的前提[9-10]。通過介電泳實現碳納米管與微電極的接觸[11]是制備碳納米管微納器件的有效手段。其中,碳納米管、溶劑以及電極的物性參數是影響介電泳效果與效率的3個重要因素。本小組前期采用富勒醇作為表面活性劑,制備了均勻穩定的單根碳納米管分散液,并探討了碳納米材料與微電極形成物理接觸以及電學接觸的方法[4,11-12]。本文則基于有限元方法研究了電極微加工工藝參數對于介電泳效果與效率的影響規律,分析得到了碳納米管閾值濃度以及優化的電極間距與碳納米管長度之比。這對于優化介電泳工藝參數,提高碳納米管組裝的效率與精度具有一定的理論指導意義。

1 仿真理論

碳納米管在非均勻電場中的組裝是力-電-液耦合作用下的運動。碳納米管的受力模型如圖1所示。

圖1 碳納米管受力模型

在交流電壓作用下,由于極化作用,將會產生介電泳力[12-16],如式(1)所示,碳納米管運動的同時還要受到來自液體的粘滯阻力[11,14-15],如式(2)所示,此外由于碳納米管的自身重量很小[4,15],僅為10-9N數量級,因此重力和流體的浮力可忽略不計。假設碳納米管初始狀態為靜態(t=0時,v=0)可得其運動速度,如式(4)所示。考慮碳納米管的介電泳組裝時間將遠遠大于碳納米管的弛豫時間τa=m/f[17-19],當忽略分散液的運動(μ=0)時,碳納米管的組裝速度可以表達如式(5)所示。

(1)

(2)

式中:L是碳納米管的長度,r是碳納米管的半徑,是媒介的介電常數,E2為電場平方的梯度,η為分散液粘度,Re[k(ω)]Clausius-Clausi[14]因子(3)的實部。

(3)

ν=(FDEP/f+μ)·[1-e-(m/f)· t]

(4)

ν=FDEP/f

(5)

如式(4)、式(5)碳納米管將在介電泳力和液體粘滯阻力作用下,達到力學平衡。結合實驗與有限元分析方法,本文模擬了碳納米管分散在40 μm×40 μm×20 μm的異丙醇矩形區域內,電極上施加幅值電壓為10V,頻率為100 kHz的交流電壓。模型中各材料的參數見表 1所示[12,19]。

表1 模型中各材料的參數

圖 2 (a)3種電極在s=4 μm,L=10 μm,歸一化V隨h變化規律,(b)電場平方的梯度隨高度的變化曲線

2 仿真結果與分析

2.1 電極形狀與閾值濃度

如圖2(a)所示,對三角形電極、圓形電極、矩形電極在電極間距s=4 μm,碳納米管長度L=10 μm下的碳納米管速度隨其距電極高度的變化進行歸一化處理,三曲線重合表明碳納米管在分散液中的介電泳速度受電極形狀影響較小。歸一化曲線縱軸采用對數坐標便于分析碳納米管的速度隨高度的衰減倍數,圖2(a)黑色曲線為碳納米管的實際運動曲線。如圖2(a)速度曲線所示,碳納米管向電極的運動是一個加速的過程,越靠近電極,速度增加越快。尤其在h<5 μm時,碳納米管速度急劇增大,符合電場平方梯度E2在空間中的分布規律。如圖2(b)所示,在z軸方向上,碳納米管距離電極0.01 μm時電場平方的梯度為1024數量級,碳納米管距離電極19 μm時電場平方的梯度衰減為1019數量級,使得碳納米管所受的介電泳力很小,碳納米管運動緩慢很難被吸引到電極間完成組裝。實際上,根據式(1)與式(5),在不考慮頻響的情況下,對于特定的介電泳系統,碳納米管運動速度與E2具有相同的變化規律,與圖2(a)、圖2(b)所示一致。

研究做了基于力學模型的馳豫假設,可以用碳納米管的最小初始高度來表示平衡條件下,碳納米管單分散液的濃度。假設最大速度衰減10 000倍(圖2中A點所示),絕對速度為2 μm/s,碳納米管高度h=7 μm的最小初始微體積內只有單根碳納米管,定義此時碳納米管的質量分數為閾值濃度ρ0,經計算ρ0=0.025%。為了考慮非理想因素,如側邊微體積的碳納米管的組裝、碳納米管的幾何非均勻性等,可以通過實驗獲得修正參數μ,使得ρ=μρ0。

根據閾值濃度的定義,當碳納米管濃度較低時,電-液耦合場中的碳納米管大部分高于閾值濃度所對應的最小初始高度,可以被組裝的碳納米管將會急劇減小。因此,實驗中碳納米管濃度較低時將明顯影響碳納米管組裝的效率,這與王淑娥[18]小組的實驗結果是一致的。

2.2 間距長度與碳納米管長度之比

如圖3所示,圖3(a)、圖3(b)、圖3(c)、圖3(d)4圖分別是固定碳納米管長度為4 μm、6 μm、8 μm、10 μm不變,改變電極間距,碳納米管在不同高度的速度隨λ的變化曲線族,其中λ為電極間距與碳納米管長度之比。

圖3 不同碳納米管長度時碳納米管速度變化曲線

碳納米管的速度隨高度的衰減與上述2.1中的討論一致。對于長度固定,高度一定的碳納米管,電極間距介于碳納米管長度的0.2～1.5倍范圍,速度呈遞減趨勢。而且,一旦碳納米管長度小于電極間距,即λ>1,碳納米管的速度會迅速減小。以對比λ=0.5和λ=1.1為例,碳納米管在相同高度(h<5 μm時),前者的介電泳速度將是后者的100倍以上。這說明x-y平面上,碳納米管的長度小于電極間距的長度時,電場平方的梯度E2衰減較快,這使得介電泳力減小速度大大超過粘滯阻力減小的速度。

為進一步研究電極間距與碳納米管長度影響碳納米管運動的規律,如圖4所示,電極間距分別為4 μm、6 μm、8 μm、10 μm,改變碳納米管長度,獲得了碳納米管在不同高度的速度隨λ的變化曲線族。由圖4可知碳納米管在高0.01 μm～19.00 μm范圍內,速度由102μm/s數量級降低至10-2μm/s數量級,衰減了10 000倍。同一高度(h<5 μm時)λ在0.2～1.0范圍和λ>1相比,碳納米管的速度衰減50倍～200倍。這與上面的討論是一致的。

圖4 不同電極間距長度時碳納米管速度變化曲線

盡管電極間距越小,越有利于碳納米管組裝在電極上,但是在電極微加工工藝中一味降低電極間距并非易事。根據目前的光刻工藝標準,如果制備小于2 μm間距的電極需要使用電子束光刻技術,實驗和制造成本將迅速增加。如圖3、圖4所示,當碳納米管的濃度高于閾值濃度時,λ在0.5～1.0區間內,電極間距均大于2 μm,碳納米管的速度在10 μm/s以上,可以完成組裝。

以上討論與分析了介電泳參數對于碳納米管組裝過程的影響,從理論上說明了合理控制微電極工藝參數可以提高介電泳的組裝效率。實驗中如果要使碳納米管順利完成組裝,可以從可控參數著手。一方面,配制碳納米管的分散液濃度應高于閾值濃度ρ0,另一方面,微加工的電極間距應小于碳納米管的長度。

研究也發現微電極的形狀對于碳納米管介電泳組裝影響并不顯著,所以可以使用普通的工藝方法制備常用的圓形或者矩形電極。這些都將有效的降低制備基于碳納米管微納器件的工藝難度與制造成本。

3 結論

本文通過有限元方法研究了碳納米管在非均勻力-電耦合場中的組裝過程。研究基于力學模型下的馳豫假設,計算了碳納米管運動速度與高度的衰減曲線,并定義了碳納米管能夠成功組裝閾值濃度;繪制了碳納米管運動速度與λ的關系曲線,給出了提高碳納米管組裝的λ的優化區間。研究揭示了碳納米管在介電泳力和液體粘滯阻力共同作用下的運動規律,為碳納米管在電極間的選擇性沉積,提高碳納米管的組裝效率提供理論指導。

在本研究中沒有考慮碳納米管的彎曲、旋轉,碳納米管與碳納米管及電極之間的重疊,以及配合實驗找出閾值濃度修正參數μ的具體值,這些都是今后所要繼續努力研究的方向。

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The Simulation Study on Controllable Dielectrophoresis Parameters of Carbon Nanotube

LIU Yali1,2,JI Jianlong1,2,3*,GE Yang1,2,SANG Shengbo1,2*, HUO Yuanliang1,2,ZHANG Wendong1,2

(1.Micronano System Research Center,Information Engineering College,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China;2.Key Lab of Advanced Transducers and Intelligent Control System,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan 030024,China; 3.Advanced Coal Mine Machinery and Equipment Collaborative Innovation Center of Shanxi Province,Taiyuan 030024,China)

The structure of carbon nanotube(CNT)and physical parameters of the microelectrode exert significant influence on the efficiency and precision of dielectrophoresis(DEP)assembly during the process of fabricating micro-nano devices. The shape of electrodes and the ratio of the gap between two electrodes to CNT lengths(λ)are two controllable parameters which are crucial to the cost of devices fabrication. Based on the finite element method,the influence of DEP force affected by the two parameters was investigated. The result shows the shape of electrodes exerts minor influence on the DEP velocity by normalizing the DEP velocity curves of three electrodes. Parameterλaffects DEP process obviously compared with the shape of electrodes. Although decreasing the gap between two electrodes is more conducive to assembly,we give the optimum interval ofλis 0.5～1.0 considering the difficulty of processing microelectrode technology and cost. In addition,the revised formula of threshold concentration was also presented in the manuscript according to the requirement of assembly experiment. The paper has a theoretical significance in improving the precision and efficiency of DEP assembly.

the ship of electrodes;the ratio of the gap between two electrodes to CNT lengths;DEP force;optimum interval;threshold concentration

劉亞麗(1992-),女,山西人,碩士生,主要從事碳納米材料在傳感器方面的研究,liuyalityut@163.com;

冀健龍(1984-),男,山西人,博士,講師,主要從事微納機械系統與器件方面的研究,jianlongji@yeah.net;

桑勝波(1979-),男,山東人,教授,博士,博導,主要從事生物傳感器材料及工藝研究,sangshengbo@tyut.edu.cn。

項目來源:山西省基礎研究計劃項目(2015021092);國家863項目(2015AA042601);國家自然科學基金重點支持項目(61471255,61474079)

2016-11-24 修改日期:2017-01-07

TP393

A

1004-1699(2017)06-0826-05

C:7230

10.3969/j.issn.1004-1699.2017.06.004