長壽命裂變產物熱堆嬗變可行性研究

劉琨+秦東+倪東洋

摘 要：長壽命裂變產物（LLFP）隨著核電站的運行而不可避免產生積累。為降低乏燃料地質貯藏的壓力和有效的降低LLFP的長期危害，有必要進行嬗變處理。詳細論述了長壽命裂變產物核素的放射性毒性及其在長期地質貯藏過程中的風險，確定了長壽命裂變產物進行嬗變處置的必要性。開展了長壽命裂變產物熱中子反應堆嬗變可行性的研究，針對核廢物中的高放射性、長半衰期的裂變產物，綜合考慮其放射性毒性，半衰期，乏燃料產額，及嬗變分離技術難度等諸多因素，確定利用熱堆中進行長壽命裂變產物核素的嬗變研究。

關鍵詞：嬗變；長壽命裂變產物；放射性毒性；放射性風險

1 概述

核反應堆產生的放射性和生成的核廢物是其對公眾的最主要潛在危害之一，是公眾關注度最高的方面。對于現役的商用壓水堆，其放射性物質主要包括：錒系元素、裂變產物和活化產物。高放核廢物（HLW）主要包括：超鈾核素（TRU）以及部分高放射性裂變產物核素。

盡管在乏燃料中的含量相對較低，當釋放到自然環境時，這些HLW核素會對生物圈構成危害。因此，HLW核素需要在穩定的深層地質條件下與生物圈隔離很長時間。在地質埋藏過程中，采用核素的放射性毒性評價HLW的潛在危害。選擇用于制造1t壓水堆富集鈾燃料所需的天然鈾礦石的放射性毒性作為參考基準，給出了在乏燃料地質埋藏過程中乏燃料中各組分的放射性毒性變化趨勢。

其中，大部分的裂變產物為穩定核素或半衰期較短的核素。在乏燃料長期的地質埋藏過程中，乏燃料中由于裂變產物所導致的放射性毒性隨地質埋藏時間呈現顯著的衰減趨勢（圖 1）。根據核素衰變半衰期，放射性裂變產物可分為短壽命裂變產物（SLFP）和長壽命裂變產物（LLFP）兩類。在乏燃料地質埋藏早期，裂變產物是乏燃料放射性毒性的主要貢獻，在地質埋藏100年時裂變產物的放射性毒性約為1.4×107 Sv/tHM。部分長壽命裂變產物，雖然在乏燃料中的比重較低（≈0.1%），是長期地質埋藏過程中的放射性劑量的主要貢獻核素。99Tc、129I、93Zr、135Cs和126Sn等高放核素，由于其長期地質貯藏中的放射性危害及放射性泄漏風險，以及由于該類核素對于乏燃料長期地質埋藏所造成的壓力，需要進行相應地處置[2]。

2 高放長壽命裂變產物核素選擇基準

2.1 核素的自然半衰期

根據裂變產物的半衰期，進行裂變產物核素的篩選，主要考慮自然半衰期T1/2>2.0×104y的長壽命裂變產物，如表 1所示。

2.2 核素在乏燃料中的累積量

表2給出了主要長壽命裂變產物在壓水堆卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1的乏燃料中的累積量。

2.3 裂變產物的放射性毒性評價

由于不同放射性核素的半衰期、衰變粒子類型與衰變能、衰變粒子在不同介質的擴散率以及人體重要器官的生物效應各不相同，因此需要考慮核素的放射性毒性。高放射性核素毒性可以表示為核素的放射性活度和放射性允許濃度（RCG）的比值。圖2給出了卸料燃耗為33.0GWd·tHM-1乏燃料在長期地質埋藏過程中主要LLFP核素的毒性變化趨勢。隨著乏燃料地質埋藏時間的推移，在地質貯藏1000年以上時，裂變產物的重要放射性危害取決于五種LLFP核素：93Zr，99Tc，126Sn，129I和135Cs，其放射性危害占所有裂變產物放射性危害的90%[3]。

3 高放長壽命裂變產物核素嬗變必要性

圖 3給出了放射性核素影響的評價標準。根據核素的固有性質（累積量、自然半衰期等），可以評價核素的放射性活度及衰變能沉積，進而評價高放核廢物的危害?？紤]放射性核素滯留對人體和地質貯藏壓力的影響，放射性毒性及放射性泄漏風險作為評價核素的放射性危害的指標，量化了核素的放射性危害。

3.1 放射性危害

圖4給出了初始富集度為3.25wt.%，卸料燃耗為33.0GWd·tHM-1的壓水堆乏燃料地質貯藏1000年及106年后主要長壽命高放核素稀釋到該核素的最大允許吸入濃度和最大允許攝入濃度所需的空氣或水體的體積。從圖中可以看出，在長期地質貯藏后，雖然LLFP核素的吸入危害在整個地質貯藏過程中遠低于TRU核素的毒性，但是由于該類核素具有較高的水溶性，使得該類核素的放射性攝入危害要遠大于前者，因此必須考慮對LLFP核素的“分離-嬗變”處置。

3.2 放射性風險

風險[4]是乏燃料地質埋藏過程中輻射劑量泄漏風險的簡稱，根據放射性同位素從儲存庫中逃逸并污染用于飲水或食物生長的地下水，對于人類造成危害的程度而提供評價放射性核素的等級。圖5比較了壓水堆乏燃料中幾種重要HLW核素從地質儲存庫中逃逸到生物圈的相對風險。根據美國尤卡山處置庫中貯存的卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1的壓水堆乏燃料堆外冷卻1000年，假定放射性核素從地下水到生物圈遷移時間為105年的條件下做出的放射性風險劑量估算。其中長壽命裂變產物99Tc，129I和135Cs的逃逸風險在高放長壽命核素中占重要的地位，在LLFP嬗變研究中它們作為優先的嬗變對象。

研究表明，在乏燃料的長期地質埋藏過程中，由于地下水與乏燃料的接觸，103-105年埋藏周期內，人體自水體攝入的放射性劑量主要來源于14C，36Cl和129I，在105-106年埋藏周期內，主要的放射性劑量來源于135Cs，79Se和99Tc[6]。由于在空氣/水中具有較好的可溶性，129I，135Cs，129I，126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料長期地質埋藏過程中的輻射劑量泄漏風險占據主導地位。

4 高放長壽命高放裂變產物的嬗變可行性

4.1 嬗變加速比

針對選定的LLFP核素，根據ORIGEN-S中子截面數據庫中子俘獲截面信息，計算了在PWR中子注量率水平下各核素的熱堆等效半衰期和嬗變系統的核素的嬗變加速比，如表 3所示。可以看到，除了126Sn在熱譜下的俘獲截面較低（0.035b），在熱譜下的有效嬗變率較低，無法實現有效嬗變，其他LLFP核素在熱譜下可以實現有效的嬗變。

參考核素的自然半衰期定義，熱堆嬗變等效半衰期定義了LLFP核素在給定中子注量率的嬗變系統中進行嬗變，實際核素消耗到初始裝載質量一半所需的時間。LLFP的嬗變加速比定義為自然衰變的半衰期和堆內嬗變的等效半衰期的比值。

4.2 裂變產物分離需求

表 4給出了卸料燃耗為33.0 GWd·tHM-1時乏燃料組件在堆外10年冷卻后LLFP產物核素同位素組分比重及其在熱譜中的單群有效俘獲截面。從表中可以看出，99Tc在乏燃料組分中不存在其他同位素組分，因此在LLFP裂變產物分離時只需要進行組分化學分離即可；129I的同位素127I的有效截面較大，但是由于乏燃料中組分中129I的組分比重較高，可以在分離過程中進行組分分離，獲得127I和129I的混合物；其余LLFP核素，由于其在熱中子能譜下的有效中子俘獲截面和其它同位素俘獲截面在相同的量級，且同位素組分成分復雜，因此對于分離過程中需要采用同位素分離技術。

表5總結了主要LLFP核素進行嬗變處置的需求分析。由于較高的水溶性、遷移性且在遷移過程中難以在巖石圈中滯留，129I和99Tc是乏燃料在長期地質埋藏過程中核素由于泄漏導致放射性當量劑量對生物圈產生顯著影響的主要貢獻。當前選取99Tc和129I作為LLFP嬗變研究的主要目標核素，通過在多次的中子俘獲反應，可以使得高放射性、長壽命的裂變產物核素嬗變成為短半衰期，低放射性核素或穩定核素。

5 結束語

本文針對長壽命裂變產物嬗變的意義、熱中子能譜嬗變的可行性、核素后處理分離能力及其嬗變中子學特性進行了分析研究：

（1）長壽命裂變產物嬗變的必要性。由于在空氣/水中的良好的溶解能力，129I、135Cs、129I、126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料長期地質埋藏過程中由于泄漏所導致的放射性當量劑量中占據主導地位，因此需要進行相應的嬗變處置，以降低長期地質埋藏過程中的放射性泄漏風險。

（2）LLFP嬗變可行性研究。綜合評價了長壽命裂變產物核素的放射性特性、放射性毒性和乏燃料同位素組分等相關因素，確定99Tc和129I在熱堆中具有較大的嬗變潛力。

參考文獻

[1]Salvatores M. Nuclear Fuel Cycle Strategies including Partitioning and Transmutation[J].Nuclear Engineering and Design，2005，235（7）：805-816.

[2]Yapici H， Genc G， Demir N. A Comprehensive Study on Neutronics of a Lead-Bismuth Eutectic Cooled Accelerator-Driven Sub-Critical System for Long-Lived Fission Product Transmutation[J].Annals of Nuclear Energy，2008，35（7）：1264-1273.

[3]Kloosterman JL， Li JM. Transmutation of Tc-99 and I-129 in Fission Reactors： A Calculation Study[R].Netherlands Energy Research Foundation ECN，1995.

[4]Artisyuk V， Saito M， Stankovsky A. Challenge of Transmutation of Long-Lived Nuclides[J].Progress in Nuclear Energy，2005，47（1-4）：327-338.

[5]Pigford T. Effect of Actinide Burning on Risk from High-Level Wastes[J].Transactions of the American Nuclear Society，1991，63： 80-83.

[6]Kessler G. Sustainable and Safe Nuclear Fission Energy[M]. Germany： Springer， 2012.

作者簡介：劉琨（1986-），男，陜西漢中人，工程師，工學博士，熱堆嬗變、堆芯確定論計算方法和燃耗計算方法。