GaN/InxGa1?xN型最后一個量子勢壘對發光二極管內量子效率的影響?

時強1)2) 李路平1)2) 張勇輝1)2) 張紫輝1)2) 畢文剛1)2)

1)(河北工業大學電子信息工程學院,天津 300401)

2)(天津市電子材料與器件重點實驗室,天津 300401)

1 引 言

近幾年,發光二極管(LED)的研究和應用發展非常迅猛,它不僅在照明領域有巨大革新,漸漸取代白熾燈、節能燈[1?3],而且還可應用于LED電視背光、紫外殺菌等人們生活的許多方面[4,5].雖然LED的發展史已經有三十多年,但目前仍然存在隨著輸入電流的增大,器件的內量子效率(internal quantum efficiency,IQE)衰減(efficiency droop)的問題[6].引起IQE衰減的原因包括俄歇復合[7]、低空穴注入效率[8]、漏電子效應[9]等.為了緩解俄歇復合,可以利用量子阱內能帶平坦化從而減少局域載流子濃度來改善LED的發光效率[10].對于低效的空穴注入,研究人員采取了許多不同的結構設計對其進行改善.例如在p-GaN層與金屬電極之間插入一層1 nm厚的SiO2絕緣層,從而在LED器件內構成一個電荷反轉器(charge inverter)[11];在p-GaN層中間插入一層p型的AlGaN薄層,形成電子阻擋層(electron blocking layer,EBL)/p-GaN/p-AlGaN異質結,構成空穴加速器結構(hole accelerator)[12].以上兩種新結構皆可以有效地提高p-GaN區的空穴注入到量子阱中.與此同時,由于電子比空穴活躍,因此很容易逃離量子阱有源區,造成漏電子效應,對此研究者提出利用p型Al-GaN的EBL來阻擋電子的逃逸[13],但是沿[0001]晶向生長的GaN型量子壘與AlGaN型EBL之間存在晶格失配,導致嚴重的極化效應,引起量子壘與EBL界面處的電子積累效應,從而降低了EBL處的導帶勢壘高度,導致電子的逸出.所以隨著LED的發展,此結構對于電子的限制作用已經不能滿足人們對高效LED器件的需求,于是研究者采用N極性面的極化反轉型EBL結構來改善電子逃逸[14].但是此方法若要應用到實際中,需要用到激光剝離、晶片鍵合技術來去除襯底等復雜的工藝,實驗難度以及成本非常大.除了關注EBL,LED中量子壘的結構在影響電子注入效率方面也至關重要[15],其中一個減小電子逃逸概率的方法是采用GaN/InxGa1?xN型作為最后一個量子勢壘[16?22].此方法具有結構簡單、制作成本低、可操控性強等一系列的優勢,因此本文回顧了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子勢壘結構的發展及其在改善電子注入效率方面的特點和作用,同時進一步研究了該結構中InxGa1?xN的厚度和In組分對LED器件電子注入效率及IQE的影響.

2 GaN/InxGa1?xN作為最后一個量子壘的研究概況

在2011年,Kuo等[16]首次提出利用GaN/InxGa1?xN結構來替換傳統的GaN最后一個量子壘.他們將傳統的12 nm厚的最后一個GaN壘替換成6 nm厚的GaN和6 nm厚的In0.01Ga0.99N,從而構成GaN/In0.01Ga0.99N型量子壘,并理論仿真比較了三組器件:最后一個量子壘為12 nm GaN的傳統型LED器件(Original structure)、GaN/非摻雜In0.01Ga0.99N量子壘結構的LED器件(Structure A)和GaN/p-In0.01Ga0.99N量子壘結構的LED器件(Structure B).計算結果表明,Structure A和Structure B的IQE都明顯高于Original structure.三種器件的效率衰減分別為53%,52%,47%,效率衰減問題也明顯得到改善.同時他們發現在100 mA輸入電流下Original structure,Structure A及Structure B中p-EBL的勢壘高度分別為424,444,456 meV,由此得出Structure A和Structure B電子逃逸概率均小于Original structure,證實了GaN/In0.01Ga0.99N型量子壘的EBL對電子的限制能力優于傳統器件,從而可以有效提高LED器件的IQE.與此同時,Kuo等[16]進一步對比Structure A和Structure B,發現p型摻雜的In0.01Ga0.99N層能為量子阱提供更多的空穴,所以GaN/p-In0.01Ga0.99N量子壘能進一步改善器件的性能.

隨后許多研究者對GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構從不同的角度進行了實驗論證[17,18].Lu等[17,18]對比研究了10 nm GaN作為最后一個量子壘結構的傳統LED器件和利用10 nm GaN/10 nm p-In0.05Ga0.95N型作為最后一個量子壘結構的LED器件.通過實驗測試發現在200 mA的輸入電流下,最后一個量子壘中插入p-In0.05Ga0.95N層的器件光功率比傳統的對比器件提高了39.7%.他們通過仿真計算發現,插入p-In0.05Ga0.95N層的器件的漏電子更小,且量子阱內空穴和電子濃度更高,所以IQE更高.隨后他們進一步對p-InxGa1?xN插入層的In組分沿[0001]生長方向進行了由0到0.06的漸變,通過仿真計算得出具有漸變In組分的GaN/p-InxGa1?xN型最后一個量子壘LED器件的效率衰減僅為5.3%,而固定In組分的GaN/p-In0.03Ga0.97N量子壘LED器件和傳統GaN量子壘LED器件則高達9.3%和21.7%.

Lin等[19]著重討論了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構中Mg摻雜的影響.他們對比了GaN LED(8 nm的GaN作為最后一個量子壘),InGaN LED(3 nm GaN/5 nm In0.07Ga0.93N作為最后一個量子壘)和p-InGaN LED(3 nm GaN/5 nm p-In0.07Ga0.93N作為最后一個量子壘)三個不同壘的LED器件.其三個器件的外量子效率EQE和光功率隨電流的變化如圖1所示.可以看到隨著輸入電流增大,InGaN LED和p-InGaN LED皆比GaN LED的輸出功率大,且p-InGaN LED的輸出功率在1 A注入電流下是GaN LED的1.35倍.EQE提升顯著,其中p-InGaN LED的效率衰減僅為7%,且效率衰減的起始電流較高,但是在低驅動電流(小于200 mA)下,p-InGaN LED的EQE卻最低.為了揭示這異常現象,他們利用次級離子質譜(SIMS)對GaN LED和p-InGaN LED中各個元素的空間分布進行表征分析(如圖2所示),發現p-InGaN LED中Mg原子擴散至量子阱有源區中,從而導致量子阱區的晶格質量降低,同時在量子阱中產生非輻射復合中心[23],所以在注入電流比較低時,載流子的復合以Shockley-Read-Hall復合為主,故EQE降低,且效率衰減的起始電流高于GaN LED和InGaN LED[24].但隨著輸入電流的增大,器件的主要復合方式變為輻射復合,所以LED器件的EQE增加且衰減顯著緩解.由此可以得出,盡管GaN/p-In0.07Ga0.93N結構能起到很好的效果,但是在實驗中由于Mg摻雜的In0.07Ga0.93N層會造成Mg原子向量子阱擴散,因此需要更加精細的工藝控制.

圖1 (網刊彩色)不同注入電流下GaN LED,InGaN LED和p-InGaN LED的EQE和光功率[19]Fig.1.(color online)EQE and output power of the GaN,InGaN,and p-InGaN LEDs plotted with respect to the forward current[19].

圖2 (網刊彩色)SIMS表征GaN LED和p-InGaN LED中各個元素的分布情況[19]Fig.2.(color online)SIMS depth prof i les of the GaN and the p-InGaN LEDs[19].

此外,Liu等[20]則是將LED器件中傳統的30 nm AlGaN型EBL(器件A)改變成15 nm p-InGaN和15 nm AlGaN組合的EBL(器件B).通過實驗測量EQE,發現器件B在大電流注入下效率衰減問題得到了改善.Liu等[20]基于實驗測量獲得的EQE與電流關系的數據,根據Lin等[25]提出的ABCD量子效率模型公式,利用迭代計算得到ABCD公式中相應的系數值,發現其中的器件A的系數D(代表載流子漏率)比器件B的系數D要大30倍,于是推測出采用新型InGaN/AlGaN EBL結構的器件B性能優于器件A的原因是減小了漏電子,從而增加了注入到量子阱中的載流子導致的.仿真計算證實了器件B的新結構有助于提高EBL處的導帶勢壘高度,減小電子從量子阱有源區中的逃逸概率,改善LED器件的IQE.雖然其描述方式是旨在改良EBL結構,但事實上也是構成了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構.

在2014年,Kyaw等[21]將插入的InxGa1?xN中的In組分進行了階梯遞增,他們認為階梯遞增In組分變化的InxGa1?xN層之間會產生更多的極化負電荷,從而產生更強的極化效應,將導致EBL處導帶勢壘升高.因此Kyaw等[21]在保證LED器件最后一層量子勢壘總厚度一致的前提下,沿著[0001]晶體生長方向,將其中的InxGa1?xN層有序地分成3 nm In0.015Ga0.985N,3 nm In0.052Ga0.948N,3 nm In0.09Ga0.91N.實驗測試表明,具備GaN/InxGa1?xN結構的最后一個量子壘LED器件電致發光強度大于傳統GaN做最后一個量子壘的器件,且在150 mA輸入電流下,In組分梯度變化的GaN/InxGa1?xN最后一個量子壘結構比傳統器件的EQE提高了11.98%.仿真結果表明,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構器件能有效地增加最后一個量子壘對電子的阻擋作用,同時提高了EBL處導帶勢壘高度,降低了電子逃逸概率,從而使得LED器件有更好的光電特性.

隨后Zhang等[22]進一步闡明GaN/InxGa1?xN型量子壘使EBL處導帶勢壘增高的根本原因是極化反轉.傳統LED結構中GaN型最后一個量子壘和p-AlGaN型EBL界面處由于晶格失配,在GaN/p-EBL界面處引起極化效應產生正電荷,導致電子積聚(electron accumulation)在GaN/AlGaN界面,使得界面處的局域電子濃度增大,從而nLB/EBL(最后一個壘與EBL界面處積累局域電子的濃度)增大,則EBL處導帶勢壘將會降低[26].如果LED中的最后一個量子壘采用GaN/InxGa1?xN結構,考慮到生長方向是沿[0001],因此在GaN/InxGa1?xN界面產生了極化負電荷,GaN處勢壘上彎,導致電子耗盡(electron depletion),減少了InxGa1?xN/AlGaN界面處的電子積累,從而升高了EBL導帶勢壘[26],降低了電子的逃逸概率,改善了IQE.同時Zhang等[22]進一步研究發現,由于GaN/InGaN界面處的極化電荷極大地影響了GaN部分的勢壘高度,所以最后一個量子壘采用GaN/InxGa1?xN結構僅適用于[0001]晶向的LED結構,而對于[000ˉ1]晶向的LED結構,該GaN/InxGa1?xN量子壘反而增加了電子的逃逸概率,減小了LED的IQE.

3 器件仿真及結果分析

總結所有查到的文獻報道可以得知,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘之所以能改善LED的性能,主要是由于GaN/InxGa1?xN界面出現極化負電荷,導致EBL勢壘升高,漏電子減少.但我們也發現研究者在設計GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的基礎結構器件時,都是使用固定的In組分以及InxGa1?xN插入層厚度來進行實驗和仿真計算.GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘LED中InxGa1?xN插入層不同的In組分和厚度對IQE的變化規律尚不清楚.為此,本文利用APSYS軟件,針對GaN/InxGa1?xN型結構中In組分和InxGa1?xN層的厚度對LED器件性能的影響進行了系統的研究,以優化設計該結構,實現LED的IQE提升的最大化.其中俄歇系數設置為1×10?42m6·s?1[27], 導帶價帶階躍比(conduction band offset:valence band offset)設為70:30[28],其中極化率設為40%[27],即60%的極化電荷被產生的位錯釋放.設置Shockley-Read-Hall壽命為1×10?7s[29],關于III-V族半導體的其他相關參數可以從文獻[30]得到.圖3為本文所用的LED的基本結構圖,沿[0001]方向分別是由4μm厚且摻雜濃度為5×1018cm?3的n-GaN和3 nm In0.15Ga0.85N/12 nm GaN構成的7對量子阱,20 nm p-Al0.2Ga0.8N構成EBL,以及0.2μm摻雜濃度為5×1020cm?3的p-GaN.在最后一個量子壘中設置了兩個參數,x代表InxGa1?xN插入層中In的組分,Y代表InxGa1?xN插入層的厚度,并固定GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的總厚度為20 nm.將In組分x參數分別設置為0,0.03,0.05,0.07.InxGa1?xN層厚度Y分別設置為1,5,10和15 nm.由于x為0時,最后一個壘即為GaN材料,因此其被定義為最后一個壘為20 nm時構成的參考LED器件,模擬器件尺寸均為350μm×350μm.

圖3 (網刊彩色)模擬LED器件結構示意圖,參數x代表GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘中In的組分,參數Y代表InxGa1?xN層厚度,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的總厚度為20 nmFig.3. (color online)Schematic diagram for the LED structure.The parameter x represents the InN composition for the inserted InxGa1?xN layer.The parameter Y represents the thickness for InxGa1?xN layer.The total thickness of the GaN/InxGa1?xN last quantum barrier is f i xed to 20 nm.

IQE隨著In組分和InxGa1?xN厚度Y的變化的仿真結果如圖4所示.從圖4可以觀察到在35 mA的電流注入下,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構器件的IQE皆明顯高于單純GaN作為最后一個壘的LED器件,并且不論InxGa1?xN的In組分是多少,逐漸增大InxGa1?xN層的厚度對LED器件的IQE的影響并不明顯,但是可以觀察到厚度Y為5 nm時LED器件的IQE相對其他厚度要高.而在同一厚度Y下,隨著In組分增大,LED器件的IQE則明顯增大.為了分析IQE隨著In組分和InxGa1?xN厚度Y的變化原因,器件漏電子隨著In組分和插入層厚度Y的變化如圖5所示.可以發現In組分越大,器件的漏電子越小.在同一In組分下,隨著InxGa1?xN層厚度變化,發現在Y=5 nm時器件的漏電子相對不同厚度的器件也為最低.可以明顯看到圖5中漏電子和圖4中IQE隨著厚度Y和In組分變化的趨勢正好相反,即漏電子越小,IQE越大.因此可以推測出IQE的變化主要是由于漏電子的變化所引起的,這也和前面所述的文章中報道的原因是一致的.

為了解釋漏電子隨著In組分增加而減小的變化原因,厚度Y為10 nm但In組分不同時LED器件能帶圖示于圖6(a)中.從圖6(a)可以觀察到,InxGa1?xN的插入導致最后一個壘中的GaN的能帶沿著[0001]生長方向上揚,這主要是由于在GaN/InxGa1?xN界面處會產生極化負電荷,在GaN中產生了一個正電場(沿[0001]生長方向的電場方向為正).另外發現GaN的勢壘高度φe隨著In組分的增加而升高,這是由于GaN/InxGa1?xN界面負電荷隨著In組分的增加而增多引起的.φe越大,GaN層對電子的阻擋和耗盡能力越強,電子能夠躍遷過GaN進入InxGa1?xN的概率就越低,因此InxGa1?xN處的電子濃度(nLB/EBL)隨著φe增加而減少.另外,隨著In的組分增加,InxGa1?xN/AlGaN處的禁帶寬度差(ΔEc)將進一步增加,nLB/EBL越低且ΔEc越大,AlGaN型EBL的勢壘將越高[26],即φA增加,從而進一步阻擋了電子泄漏,減小了漏電子.為了驗證上述理論分析的正確性,不同InxGa1?xN層厚度和In組分變化對φe和φA的影響示于圖7中.從圖7可以看出,和前面理論分析一致,對于所有的InxGa1?xN厚度,φA都是隨著In組分的增加而增加.

圖4 (網刊彩色)在35 mA輸入電流下,具有不同In組分的圖3所示LED器件的IQE隨著InGaN層厚度的變化Fig.4.(color online)Under 35 mA current injection,IQE at different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with In composition of 0,0.03,0.05,0.07.

圖5 (網刊彩色)在35 mA輸入電流下,具有不同In組分的圖3所示LED器件的漏電子隨著InGaN層厚度的變化(取值點為器件EBL處),插圖為x=0.03,0.05,0.07時漏電子隨厚度變化的放大圖Fig.5. (color online)Under 35 mA current injection,electron leakage at different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with In composition of 0,0.03,0.05,0.07.The Inset f i gure presents the curve variation in enlarged scale.

為了解釋漏電子隨著InxGa1?xN厚度增加而先降低后增加的變化原因,In組分固定為0.07,改變器件InxGa1?xN層厚度的能帶圖示于圖6(b)中.從圖6(b)可以看出,隨著InxGa1?xN層厚度的增加,由于極化負電荷引起的勢壘φe是先增加后減少的,在厚度為10 nm時達到最大值,與圖7(a)變化相符合.但是對比圖7(a)和圖7(b)可以發現φA并沒有隨φe的變化而變化,而φA則是在Y=5 nm達到最大值.這是由于增加InxGa1?xN層厚度的同時也將減小GaN層的厚度,從而增加了電子從最后一個量子阱隧穿的概率,導致InxGa1?xN處積聚的電子濃度增加.因此可以得出,隨著InxGa1?xN層厚度的增加,先是由φe增加引起InxGa1?xN處積聚的電子濃度減少;而隨著InxGa1?xN層厚度的進一步增加使得GaN厚度的減小導致隧穿效應作用明顯,從而引起InxGa1?xN處積聚的電子濃度增加;φe對電子的限制作用和隧穿效應共同作用,使得在Y=5 nm時InxGa1?xN處積聚的電子濃度(nLB/EBL)達到最小值.在ΔEc不變的情況下,使得EBL的勢壘φA將隨電子濃度(nLB/EBL)的減小而增加[26],因此φA在Y=5 nm處達到最大.所以In組分固定時,隨著厚度Y的增加,漏電子是先由于φe增加導致減小,而后又由于電子隧穿效應的加劇而增大,并在Y=5 nm處達到最小值.

圖7 (網刊彩色)(a)在35 mA輸入電流下,不同In組分的圖3所示LED器件在最后一個量子壘中GaN導帶勢壘高度(φe)隨著InxGa1?xN厚度Y的變化;(b)在35 mA輸入電流下,不同In組分的圖3所示LED器件EBL導帶勢壘高度(φA)隨著InxGa1?xN厚度Y 的變化Fig.7.(color online)(a) φeand(b) φAat different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with InN composition of 0,0.03,0.05,0.07,respectively,under 35 mA current injection.

4 結 論

GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構能有效地限制電子逃逸,減小漏電子,從而提高LED器件的IQE.本文系統地研究和分析了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結構中In的組分和InxGa1?xN厚度對改善LED器件性能的影響及其機理. 發現隨著In組分的增大,GaN/InxGa1?xN界面會引入更多的極化負電荷,從而減少電子泄漏,提高LED的IQE.而在GaN/InxGa1?xN最后一個量子壘總厚度保持不變的前提下,InxGa1?xN和GaN層厚度的變化將引起勢壘高度和隧穿效應的變化,兩者的共同作用下,只有一個適當的InxGa1?xN層厚度才能最大化減小漏電子,提高IQE.

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