海洋放射性在線監測裝置研制及效率校準

劉東彥，李 強，張穎穎，張 穎，王昭玉

(1. 山東省科學院海洋儀器儀表研究所，山東 青島 266001；2. 中國輻射防護研究院，山西 太原 030000)

海洋放射性在線監測裝置研制及效率校準

劉東彥1，李 強2，張穎穎1，張 穎1，王昭玉1

(1. 山東省科學院海洋儀器儀表研究所，山東 青島 266001；2. 中國輻射防護研究院，山西 太原 030000)

日本福島核電站爆炸事故發生以來，海洋放射性監測比以往更加受到國內外海洋監測領域和國家有關部門的關注。本文研制了一套基于 NaI（Tl）探測器的海洋放射性在線監測裝置，并采用蒙特卡羅模擬和實驗驗證相結合的方式，對其效率校準方法進行研究。結果表明，蒙特卡羅模擬獲得的探測器針對40K（1 462 keV）的探測效率是 1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3），與通過現場實驗測量計算得到的值具有較好的符合性。

GEANT4；蒙特卡羅模擬；探測效率曲線；海洋效率刻度

0 引 言

自 2011 年日本福島核電站爆炸引發嚴重的海洋放射性污染以來，海洋放射性污染監測、預警及應急響應引起了世界各國的重視。目前大多數國家依然采用海洋原位采樣，再將樣品帶回實驗室利用實驗室方法進行定量分析的傳統方法，這個過程通常需要 2～3 天的時間[1]，無法滿足海洋環境放射性實時連續監測，更不能提供預報預警功能。因此急需研制應用于海洋環境的放射性長期連續在線監測裝置。

NaI（Tl）碘化鈉晶體探測器因具有效率高、溫度適應范圍廣、功耗低、成本低等優點，被廣泛的應用于各種人工和天然放射性核素的快速在線監測。其應用于陸地時可以看作是對點源或者面源的探測，但應用于海洋環境作為水下傳感器進行海洋放射性污染監測時，可看作是對體源的探測，兩者具有不同的探測效率。因此海洋放射性在線監測裝置在布放于海洋環境之前的校準非常重要。但是如何精確的進行校準，一直是一個國內外都無法直接通過實驗很好解決的問題。本文在國內外已有經驗[2–3]的基礎上，采用蒙特卡羅仿真，精確模擬出了海水中放射性監測裝置的效率曲線，并結合實驗驗證，對探測器探測效率進行校準。

1 系統原理

本文所研發的海洋放射性在線監測裝置主要由NaI（Tl）碘化鈉晶體探測器、數字化譜儀和上位機能譜存儲解析軟件組成，如圖 1 所示。閃爍體探測器包括閃爍體、低噪音光電倍增管、前置放大器。閃爍體尺寸為直徑 75 mm × 75 mm 的圓柱形，整個晶體密封于有透光窗的密封容器內，晶體和光電倍增管之間形成光耦合。數字化譜儀包括電源和數字多道脈沖幅度分析器。多道脈沖幅度分析器為 1 024 道，通過計算機軟件控制執行 γ 能譜儀的數據獲取功能。上位機能譜存儲解析軟件包括數據的顯示、存儲、查詢等，并具備用于 γ 能譜分析的各種常規程序，如能量刻度、效率刻度、譜光滑、尋峰、峰面積計算和重峰分析等功能。

圖 1 海洋核輻射監測裝置系統框圖Fig. 1 Block diagram of marine nuclear radiation monitoring devices

2 海洋探測效率校準

2.1 海洋探測效率

NaI（Tl）探測應用于海洋放射性在線監測時，對于探測效率的測量是必須的。在陸地點源探測時，探測效率定義為在一定的探測條件下，探測器測得的粒子數與在相同時間內由輻射源發射出的該種粒子數之比。不同于陸地上的點源探測，在海水中的放射性測量是一種體源的探測，探測效率具有不同的定義和計算方法。在海洋中，具有不同活度的某種放射性核素，單位時間的全能峰計數不同，即全能峰計數率（單位為 cps）不同。因此，本文用相對全能峰計數率，即單位活度的全能峰計數率描述海洋探測效率[4]，單位為 cps/（Bq*m–3）。

2.2 使用蒙特卡羅模擬進行效率校準

蒙特卡羅（MC，Monte Carlo）技術能夠精確的描述高能粒子在探測器中傳輸的物理過程，已經被廣泛的應用于 γ 射線探測。針對某些特定位置不同放射性活度的點源，或者具有不同形狀、大小和材料的探測器，大多數蒙特卡羅模擬方法已經實現響應特性和效率校準研究。在最近幾年，隨著海洋放射性監測技術的發展，蒙特卡羅技術也被應用于海洋放射性在線監測的模擬。本文利用 GEANT4 編碼實現蒙特卡羅模擬，研究 NaI（Tl）探測器在海洋環境中的探測效率，并利用現場測量得到的實驗數據與 MC 模擬值進行比較，通過 MC 模擬與實驗驗證結合的方式進行海洋探測效率的校準。

首先建立一個 NaI（Tl）探測器的仿真模型，如圖 2所示，其中球體為水體，半徑 1.3 m，探測器置于球體中心。將整套探測系統按照實際結構和尺寸精細地部署到 GEANT4 編碼實現蒙特卡羅模擬程序[5]中，使用PENELOPE 低能物理模型，模擬探測系統從 20 keV 到2 000 keV 的探測器響應，從而得到整個能量范圍內的探測效率曲線，如圖 3 所示。

圖 2 模擬的探測器裝置Fig. 2 Simulation of the detector system

圖 3 使用 MC 模擬進行效率校準結果Fig. 3 Results of efficiency calibration using the MC simulation

由圖 3 可知，通過蒙特卡羅模擬可得探測器40K（1 462 keV）的探測效率為 1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3）

2.3 MC 模擬效率值的實驗驗證

本文的現場實驗在中國輻射防護研究院進行。在進行現場實驗之前，需用至少 4 種標準點源對海洋放射性在線裝置在實驗室中進行能量刻度。將探測器吊掛在半徑為 1.3 m，高為 2.6 m 的水箱中心。將水箱中灌滿水，測量 24 h 的本底譜圖。稱重純度為 99.5% 的kcl 粉末 10 kg，將其稀釋到水箱水體中，并用攪拌泵使其充分溶解，得到混合均勻的 kcl 溶液。根據式（1）[6]，計算得到40K 放射性液體的活度濃度為 1.20 × 104Bq/m3。式中：m 為 kcl 的質量；aboundance 為40k 的天然豐度；NA為阿伏伽德羅常數；M 為原子質量；T1/2為40K的半衰期。

其中40K 的核素信息如表 1 所示：

表 1 40K 的輻射特性Tab. 1 Radiation characteristics of40K

連續測量 24 h，獲得40K 能譜譜圖，如圖 4 所示。通過扣除本底、解譜求得全能峰計數為 18 474。根據探測效率公式[7]

圖 4 現場實驗 24 h 測量譜圖Fig. 4 Experimental spectrum for a period of 24 hours in situ

3 結果與討論

不同于陸地點源探測，本文研究了應用 NaI（Tl）探測器的海洋核輻射現場測量裝置，并針對實驗校準難度大的問題，利用蒙特卡羅模擬的方式模擬了該裝置的海洋探測效率。海洋探測效率是探測器的重要性能指標，也是核素定量計算的重要參數。本文研制的探測器，蒙特卡羅模擬的探測器針對40K 探測效率是1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3），實驗得到的探測效率是1.67 × 10–4cps/（Bq*m–3），可以看出兩者具有很好的符合性，說明使用 MC 模擬與實驗驗證結合的方式進行探測效率校準可行。

[1]TSABARIS C, BAGATELAS C, DAKLADAS T, et al. An autonomous in situ detection system for radioactivity measurements in the marine environment[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2008, 66(10): 1419–1426.

[2]TSABARIS C, VLACHOS S, PAPADOPOULOS C T, et al. Set up and application of an underwater A-ray spectrometer for radioactivity measurements[J]. Mediterranean Marine Science, 2005, 6(1), doi: 10.12681/mms.191.

[3]ZHANG Y Y, LI C K, LIU D Y, et al. Monte Carlo simulation of a NaI(Tl) detector for in situ radioactivity measurements in the marine environment[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2015, 98: 44–48.

[4]AGOSTINELLI S, ALLISON J, AMAKO K, et al. Geant4-a simulation toolkit[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 2003, 506(3): 250–303.

[5]盧希庭. 原子核物理[M]. 北京: 原子能出版社, 2000.

[6]WANG Y M, ZHANG Y Y, WU N, et al. Monte Carlo simulation of in situ gamma-spectra recorded by NaI(Tl) detector in the marine environment[J]. Journal of Ocean University of China, 2015, 14(3): 471–474.

Development and efficiency calibration for marine radioactive online monitoring device

LIU Dong-yan1, LI Qiang2, ZHANG Ying-jing1, ZHANG Ying1, WANG Zhao-yu1
(1. Shandong Academy of Sciences Institute of Oceanographic Instrumentation, Qingdao 266001, China; 2. China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030000, China)

Since Japan's fukushima nuclear plant explosion, marine radioactivity monitoring have attracted more attention of both Marine monitoring field at home and abroad and the relevant state departments than ever. A study of marine efficiency calibration has been done for the on-line marine radioactivity monitor. The efficiency calibration by Monte Carlo simulation was validated with experiment in a big water tank. The detection efficiency by Monte Carlo simulation with40K (1 462 keV) is 1.73 × 10–4cps/(Bq*m–3), and the results seems to be in good agreement with the simulated one.

GEANT4；Monte Carlo simulation；efficiency curve；marine calibration

X55

A

1672–7619(2016)12–0167–03

10.3404/j.issn.1672–7619.2016.12.035

2016–09–10

國家自然科學基金資助項目(41606111)；山東省科技發展計劃資助項目(2015GSF115001)；山東省優秀中青年科學家科研獎勵基金資助(BS2014HZ015)

劉東彥(1983–)，女，碩士，工程師，主要研究方向為海洋污染監測、信號處理、模型仿真與控制。