屯蘭選煤廠不同粒度煤的煤質定量分析研究

宋 璇

(山西焦煤西山煤電集團有限公司 屯蘭礦選煤廠，山西 古交 030206)

屯蘭選煤廠不同粒度煤的煤質定量分析研究

宋 璇

(山西焦煤西山煤電集團有限公司 屯蘭礦選煤廠，山西 古交 030206)

為了快速檢測煤炭的灰分和硫分，以屯蘭選煤廠0.42、0.177、0.125 mm三個粒度等級煤樣為研究對象，采集了300個煤樣的近紅外光譜圖，利用主成分回歸(PCR)算法，建立了基于學生氏殘差剔除異常樣品后的定量回歸模型，并與標準值進行了對比分析。分析結果表明：粒度等級0.42 mm煤樣的灰分模型效果較好，校正集相關系數和均方根誤差分別為0.927 0和0.039 9，預測集相關系數和均方根誤差分別為0.911 1和0.043 9，模型的穩定性較高；粒度等級0.177 mm煤樣的硫分回歸建模效果較好，校正集和預測集的相關系數均達到0.96以上，校正集均方根誤差和預測集均方根誤差分別為0.019 5和0.016 7，模型具有較強的預測能力。該研究為煤質內部成分的快速檢測提供了有效的分析方法。

煤質分析；近紅外光譜；主成分回歸；粒度；灰分；硫分

煤炭作為我國的主要能源，在國民經濟中起著舉足輕重的作用。灰分和硫分既是煤炭的重要質量指標，也是煤炭計價的重要因素[1]。灰分是煤中的雜質成分，其含量的多少直接影響煤炭的質量；硫則是一種有害的元素，硫分高的煤在燃燒、氣化或煉焦使用時均會產生很大的危害。工業上的元素分析[2]是測定煤質內部成分的基本方法，其中灰分常用測定方法是緩慢灰化法[3]，硫分常用測定方法是重量法[4]和高溫燃燒中和法[5]。但是，這些方法普遍存在著分析時間長，檢測精度低以及破壞煤炭內部成分等缺陷[6]。

近紅外光譜檢測技術[7-10]能夠彌補上述檢測方法的不足，可快速無損地分析出煤炭內部成分的元素含量。該技術利用紅外光發射器將光源照射在煤樣上，同時將檢測探頭收集的漫反射光譜傳遞給數據采集系統，進而分析出煤質內部成分信息。丁仁杰[1]等2007年針對元寶山電廠煤的建模特點，對水分、灰分、揮發分和熱值進行了快速檢測，進一步介紹了先定性后定量的建模特點。賀成[12]等2011年采用間隔偏最小二乘法( iPLS) 和遺傳算法( GA) 進行波長選擇，建立了秸稈和煤混燃物的定量分析模型，GA-PLS方法獨立驗證集決定系數為0.89，預測標準差為2.87%，相對分析誤差為3.06，結果表明：近紅外光譜技術結合GA-PLS 建模用于快速檢測秸稈和煤混燃物中秸稈含量具有可行性。

本研究采用工業分析方法測定的不同粒度煤炭內部灰分和硫分作為標準值，同時通過采集不同粒度煤樣的近紅外光譜，建立了基于剔除異常樣品后的主成分回歸算法定量數學模型，并將計算結果與工業上的檢測結果進行對比分析。

1 試驗與方法

1.1 樣品收集與制備

收集的煤樣來自屯蘭選煤廠，將其破碎、篩分[13-14]后制備成粒度等級為0.420、0.177、0.125 mm的樣品，數量分別為100個。

按照緩慢灰化法操作步驟，稱取一定量的煤樣放入馬弗爐中，以一定的速度加熱到815±10 ℃，測定出殘留物質量所占煤樣質量百分比，作為本次試驗灰分的標準值。同時，利用高溫燃燒中和法來測定煤中硫的含量作為標準值，具體結果見表1。

表1 屯蘭選煤廠煤質灰分和硫分的標準值

1.2 光譜采集

FLA6800小型化的便攜式近紅外光譜儀目前已廣泛應用于工業現場的在線測試，它采用512像素帶TE制冷的銦鎵砷(InGaAs)探測器，鹵鎢燈光源，可以快速采樣800～2 500 nm波長范圍的光譜信號，分辨率為16 cm-1，信噪比為4 000∶1，積分時間為10 us～1 000 ms。對每個光譜采集三次，取其平均值作為原始光譜。

1.3 模型的評價指標

通過模型的相關系數(R)、校正集均方根誤差(RMSEC)、預測集均方根誤差(RMSEP)和預測誤差平方和(PRESS)來評價模型的好壞。模型的相關系數(R)越高，說明模型相關性高，預測精度高；PRESS是標準值與預測值之差的平方和，該值越大，說明誤差越大，回歸模型的穩定性越差。

采用學生氏殘差[15]方法來判斷異常樣品，計算方法如下：

(1)

2 結果分析

2.1 光譜分析

對不同粒度等級的煤樣進行近紅外光譜采集，分別采集三次取平均值作為煤樣的平均原始光譜圖。

圖1 粒度等級為0.42、0.177、0.125 mm的煤樣的平均原始光譜

由圖1可以看出，三種粒度的光譜特征峰值不完全重合，每個光譜的信息大致相近，在1 050 nm附近有較強吸收峰，很可能是O—H基團的相關信息，在1 750、2 300、2 350 nm處分別有較小的波峰。粒度等級為0.125 mm的煤樣在>1 400 nm的波段范圍吸光度較強，判斷其與S—O的合頻吸收譜帶相關，而在波段較小位置附近的吸光度減弱，具體的特征信息需要建模后做進一步分析。

2.2 異常樣品剔除

利用TQ Analyst軟件中的leverage功能，來計算煤樣的學生氏殘差(Studentized Residual)，分析結果如圖2所示。選取學生氏殘差1.4作為本次試驗的分界線，>1.4的即為異常樣品，將300個煤樣的學生氏殘差計算結果依次排列，發現>1.4的煤樣有三個，分別為煤樣28#、121#和230#，在建模過程中應予以剔除。

2.3 定量回歸模型

主成分回歸模型首先需計算主成分個數，對光譜數據進行主成分分析，然后對不同成分的光譜信息進行判別。對煤質的灰分和硫分進行主成分回歸模型分析，計算預測誤差平方和(PRESS)值，來選取最優的主成分個數，計算結果如圖3所示。

圖2 煤樣的學生氏殘差計算結果

圖3 不同主成分個數的灰分和硫分PRESS值計算結果

由圖3可知，隨著主成分個數的增加，灰分和硫分的PRESS值均有所下降，開始時下降比較明顯，伴隨著主成分個數的繼續增加，PRESS值基本保持不變。考慮到增加主成分數后PRESS無顯著變化，因此不應該繼續增加主成分數。因此，本試驗灰分的主成分數選取為5個，硫分的主成分數選取為8個。

應用近紅外光譜建立了不同粒度(0.42、0.177、0.125 mm)煤樣基于剔除異常樣品(28#、121#、230#)后的主成分回歸定量模型，每種粒度等級的樣品選取校正集60個，其余40個作為預測集，來分析灰分和硫分的組成成分，結果見表2。

由表2可以看出，不同粒度等級的煤樣定量檢測結果有所不同。灰分的建模結果顯示，粒度等級0.42 mm的煤樣校正集相關系數為0.927 0，預測集相關系數為0.911 1，校正集均方根誤差(RMSEC)和預測集均方根誤差(RMSEP)最小，二者之差僅相差0.004，回歸模型最佳。隨著粒度等級變大，模型的相關性有所下降，預測精度也有所降低，灰分的PCR最佳建模結果見圖4。

進一步建模分析發現，粒度等級0.42 mm煤樣的硫分相關系數也達到0.9左右，但其均方根誤差較高；相比之下，粒度等級0.177 mm煤樣的回歸建模效果較好，校正集和預測集的相關系數均達到0.96以上，RMSEC和RMSEP分別為0.019 5和0.016 7。硫分的PCR最佳建模結果如圖5所示。

表2 不同粒度煤樣灰分和硫分的定量檢測結果

3 結論

本試驗結合主成分回歸算法，研究了近紅外光譜技術，分析了不同粒度煤質灰分和硫分含量的回歸模型，通過工業檢測結果確定了本次試驗煤質含量的標準值，并采用學生氏殘差方法剔除了異常樣品，建立了不同粒度等級的PCR定量模型，并與標準值進行了對比。結果表明：

圖4 粒度等級為0.42 mm煤樣的灰分PCR建模結果

(1)發現粒度等級0.42 mm煤樣的灰分模型效果較好，校正集相關系數和均方根誤差分別為0.927 0和0.039 9，預測集相關系數和均方根誤差分別為0.911 1和0.043 9，模型的穩定性較高。

(2)粒度等級0.177 mm煤樣的硫分回歸建模效果較好，校正集和預測集的相關系數均達到0.96以上，RMSEC和RMSEP分別為0.019 5和0.016 7，模型具有較強的預測能力。這表明不同粒度等級的煤樣內部成分含量有所不同

(3)本研究表明，利用近紅外光譜對煤質內部成分進行定量檢測的方法是可行的，煤灰分和硫分含量的回歸模型從預測精度和穩定性上具有一定的通用性。該研究為屯蘭選煤廠煤質快速無損檢測提供了新方法。

[1] 鄭 忠，宋萬利. 基于主成分分析的中煤發熱量的檢測研究[J]. 煤炭技術，2014, 33(6): 218-220.

[2] 閆順林，李太興，王俊有，等. 逐步回歸分析在煤質元素分析通用計算模型研究中的應用[J]. 選煤技術，2007(3): 17-19.

[3] GB/T 212-2008 煤的工業分析方法[S].

[4] C J Webb, E mac A Gray. Analysis of uncertainties in gas uptake measurements using the gravimetric method[J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2014, 39(13): 7158-7164.

[5] 張志朋，彭靖愷，鄒志勇. 煤中全硫測定方法的研究[J]. 潔凈煤技術，2013, 19(6): 43-46.

[6] 雷 萌，李 翠，王 鑫，等. 基于模糊聚類徑向基神經網絡的煤質分析模型[J]. 選煤技術，2015(4): 10-14.

[7] 閆宏偉，陳鵬強，陸輝山，等. 基于NIRS的煤樣定量檢測技術研究[J]. 煤炭技術，2014, 33(4): 224-226.

[8] 嚴衍祿，陳 斌，朱大洲，等. 近紅外光譜分析的原理、技術與應用[M]. 北京：中國輕工業出版社，2013: 1-16.

[9] Roman M Balabin, Ravilya Z Safieva, Ekaterina I Lomakina.Comparison of linear and nonlinear calibration models based on near infrared (NIR) spectroscopy data for gasoline properties prediction [J]. Chemometr Intell Lab, 2007, 88(2):183-188.

[10] 員文娥. 煤中全水分及灰分的近紅外測試方法研究[J]. 潔凈煤技術，2016, 22(3): 26-29.

[11] 丁仁杰，張 笑. 基于近紅外光譜分析的電廠煤質分類快速檢測方法[J]. 電站系統工程，2007, 23(1): 32-34.

[12] 賀 城，楊增玲，黃光群，等. 秸稈和煤混燃物中秸稈含量近紅外光譜測定[J]. 農業機械學報，2011, 42(10): 125-128.

[13] 解維偉. 煤化學與煤質分析[M]. 北京：冶金工業出版社，2012: 71-76.

[14] 孫 剛，方全國，鄭鳳軒，等. 煤炭采樣重要理論問題的分析[J]. 煤炭學報，2013, 38(7): 1283-1286.

[15] 肖 鋒. 基于偏最小二乘的近紅外煤質分析[D]. 杭州：浙江大學，2013.

Quantitative analysis of the properties of different sizes of coal at Tunlan Coal Preparation Plant

SONG Xuan

(Tunlan Coal Preparation Plant, Xishan Coal Electricity (Group) Co., Ltd., Gujiao 030206, Shanxi, China)

For rapid determination of coal internal ash and sulfur contents, test is made with coal samples of 3 sizes (0.42 mm, 0.177 mm and 0.125 mm). On the basis of the near-infrared spectrums of 300 collected coal samples, a student's residual-based quantitative regression model is established after abnormal samples have been rejected, using the principle component regression algorithm (PCR). A comparison with the standard values indicates that a satisfactory modeling result can be expected for the determination of the ash of the 0.42 mm size coal and the sulfur of the 0.177 mm coal. In the former case, the calibrated correlation coefficient and root mean square are respectively 0.927 0 and 0.039 9 as against the predicted figures of 0.911 1 and 0.043 9 while in the latter case, the calibrated correlation coefficient reaches over 0.96 with a root mean square error of 0.019 5 as against the predicted figure of 0.016 7. The model was a high stability and predicative ability. It provides an effective means for analysis and rapid determination of coal internal properties.

analysis of coal property; near-infrared spectrum; principle regression analysis; size; ash; sulfur

1001-3571(2016)04-0015-04

TQ533.4

A

2016-06-19

10.16447/j.cnki.cpt.2016.04.004

宋 璇(1989—)，男，河北省石家莊市人，助理工程師，從事礦物加工工作。

E-mail:songxuan19891989@sina.com Tel：18724593241

宋 璇. 屯蘭選煤廠不同粒度煤的煤質定量分析研究[J]. 選煤技術，2016(4)：15-18.