福建泉州灣有機氯農藥的多介質遷移與歸趨

張曉濤,陸愈實,楊 丹

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福建泉州灣有機氯農藥的多介質遷移與歸趨

張曉濤,陸愈實,楊 丹*

(中國地質大學工程學院,湖北 武漢 430074)

以HCH與￠DDT為主要研究對象,以泉州灣及其重要匯水流域——晉江流域為研究區域,構建了Level Ⅲ多介質非平衡穩態逸度模型,對該區域HCH與￠DDT在各環境相中濃度、容納能力、儲量分布及各相間的遷移通量進行了計算分析,并對模型關鍵輸入參數的靈敏度進行了探討.結果顯示:HCH與￠DDT在土壤相,水相以及沉積物相中的模擬計算濃度與野外樣品實測平均濃度吻合度較高,驗證了模型的有效性;當研究系統達到平衡時,環境各相對HCH與￠DDT容納能力由大到小分別為沉積物,土壤,水及空氣;-HCH在土壤與沉積物中的儲量之和為總儲量的97.42%,￠-DDT則為99.89%,是其主要的匯區;HCH與￠DDT從研究區域遷移消逝的主要途徑為水的平流輸出,在環境相間遷移過程中,HCH的主要遷移途徑為水體向大氣的遷移,而￠DDT的主要遷移途徑為水體向沉積物的遷移;靈敏度分析指出辛醇-水分配系數對數值logow是影響污染物在環境相中濃度分布的最主要因素.

HCH；￠DDT；泉州灣；晉江流域；多介質逸度模型

有機氯農藥 (OCPs) 是一種持久性有機污染物(POPs),在抑制農作物病蟲害方面發揮了重要的作用[1-2].然而由于其具有半揮發性,持久性,高毒性以及親脂疏水性的特點[3-4],使得OCPs在大氣中能進行長距離遷移并最終在不同環境介質中滯留,導致污染范圍的不斷擴大.盡管如六六六(HCHs) 和滴滴涕(DDTs)等典型的OCPs已被大部分國家限制或禁止使用,但由于其具有較高的化學穩定性,在各國的不同環境介質中仍可被檢出[5].同時,又因為OCPs親脂疏水的特點使其能通過食物鏈在生物體中不斷富集,最終危害人類的生命健康與安全[6-7].因此,我國的OCPs問題受到了許多學者的普遍關注. 劉鵬宇等[8]研究了利用聚合硫酸鐵去除水中OCPs,胡英等[9]研究了洪湖濕地水鳥剛臟中有機氯農藥的分布情況,劉彬等[10]研究了湖北省菜地土壤中有機氯農藥的污染情況.

海灣是連接海洋與陸地的地帶,海陸交互作用最為頻繁,人類活動也較為密集.大量的有機污染物在海陸交互作用下,由匯水盆地不斷地向海灣輸入并在海灣及河口沉積物中富集,因此海灣區域有機污染物的遷移特征受到了普遍關注[11].然而目前針對匯水盆地向海灣一對一輸送OCPs的多介質遷移研究仍然較少,因此本文選取泉州灣及其主要供給流域——晉江流域為研究區域,結合野外實測數據,對該區域中大氣,土壤,水體,沉積物四個環境主相建立非平衡,穩態,流動系統逸度模型,分析晉江流域對泉州灣有機氯農藥一對一的輸送情況以及OCPs在多介質環境中的歸趨特征,為該區域環境政策及風險評價提供有效的參考依據.

1 研究區概況與研究方法

1.1 研究區域概況及研究對象

泉洲灣面積為128.18km2,其中灘涂面積80.42km2,水域面積47.46km2.灣內最大水深24m,灣口有攔門沙壩發育.該區域多年平均氣溫為20.4℃,平均降雨量為1094.5mm.其主要匯入河流——晉江,是福建省僅次于閩江,九龍江和汀江的第四條大江,位于東經117°44′~118°47′,北緯24°31′~25°32′之間,流域面積5629km2,占全省面積約5%[12].為了研究泉州灣OCPs的多介質遷移及歸趨特征,本文選取包括晉江干流流域與泉州灣作為環境研究系統開展OCPs的多介質逸度模型研究.

20 世紀80年代之前,晉江流域主要以農業生產為主,導致該地區受到HCHs 和DDTs 的廣泛污染[13]. HCHs與DDTs均為多異構體混合物,而在所有異構體中,-HCH與-DDT分別占HCHs 和DDTs的55%~80%與65~80%[14-15],分別是HCHs和DDTs的主要成分,同時,-HCH具有最強的揮發能力和最大的長距離傳輸潛力[16],因此本次研究以-HCH與-DDT為主要研究對象.

1.2 研究方法

本文將所研究區域視為一個系統,在系統中選取了大氣,水體,土壤,沉積物為4個環境主相,對于所選取的每個主相,結合泉州灣地區的區域特點,利用Level Ⅲ逸度模型,建立了-HCH與-DDT三級穩態多介質遷移歸趨模型,分析在穩態,非平衡,系統流動的條件下,-HCH與-DDT在多介質環境中的遷移特點.根據穩態假設,可建立關于每個相的質量平衡方程[17-18].其方程如下:

空氣相

水相

土壤相

沉積物相

式中:1為污染物向環境相中的排放速率,mol/h;G為污染物向環境相的平流輸入速率,m3/h;c1為污染物平流輸入環境相的濃度,mol/m3;f為環境相的逸度,Pa;D為污染物從相到相的相間遷移速率,mol(h·Pa);D為污染物在環境相中的反應速率,mol(h·Pa);D為污染物從環境相中的平流輸出速率,mol(h·Pa). 1,2,3,4分別代表了空氣相,水相,土壤相,沉積物相,

2 參數選取

2.1 有機污染物理化參數設置

逸度模型的構建首先需要對研究對象的理化參數進行設置,模型中-HCH與-DDT的理化參數見表1.

表1 α-HCH與p,p’-DDT主要物理化學參數 Table 1 Physical and chemical properties of α-HCH and p,p’-DDT

污染物降解半衰期是模型構建中非常重要的參數,本文根據Mackay[18]對有機污染物的半定量分級進行設置,其兩種有機物污染物在各環境相中的半衰期如表2所示.

表2 α-HCH與p,p’-DDT在環境中半衰期(×103h) Table 2 Half-life period of α-HCH and p,p’-DDT in environment(×103h)

2.2 有機污染物環境參數設置

根據相關文獻以及實地檢測,可對模型的關鍵參數進行設置,具體參數可見表3.

表3 研究區主要環境參數 Table 3 Environmental parameters of research region

注:有標注的來自相關文獻,沒有標注的為當地實測計算值.

其中,由于沉積物的沉積速率非常緩慢,且通常情況下,水體中有機污染物與表層沉積物更易進行深度交換,因此表層沉積物更能反映現階段污染情況,因此本次研究中選取沉積物深度參數值為0.1m.

2.3 初始輸入參數的確定

初始輸入參數的確定直接決定了外界-HCH和-DDT進入研究系統的量,因此其準確性對最后模擬結果的有效性具有重大意義.為了獲取有效的初始輸入參數,本次研究分別對泉州灣及晉江流域中土壤相,水相及沉積物相進行了采樣檢測,其布點以網格法(GPS)定位為主,采樣密度為(12km×12km),同時沿著晉江干流與泉州灣進行了加密采樣.采樣點分布如圖1所示.

依據所采樣品的檢測數據以及相關的分配計算[15],可有效地確定進入研究系統中-HCH與-DDT的初始輸入參數.各初始輸入參數的確定依據為:

土壤相:根據歷史統計數據,全國累計生產HCHs約400萬t,DDTs約46萬t[13],取定HCHs中含有65%的-HCH,DDTs中含有70%的-DDT,且在施用過程中,僅有10%達到目標生物[22],假設全國耕地面積上均勻使用這兩種有機農藥,可進過換算得到土壤的初始輸入參數.

大氣相與大氣平流輸入:在確定土壤相初始輸入參數后,可依據土-氣平衡時的土-氣濃度分配系數[18],計算得到對應大氣中濃度作為初始輸入參數.

河流平流輸入:河流的初始輸入參數主要依據沿晉江干流的實測平均濃度值進行確定.

水相:水相的輸入除了河流的平流輸入之外,最主要的為地表徑流輸入,因此本文中水相初始輸入參數主要根據地表徑流的輸入速率進行確定.

綜上所述,可確定流入研究區域的OCPs的初始輸入參數,如表4所示.通過與任智輝等[19],韓珍等[26]對黃河流域研究參數的比較,本文系統區域中OCPs含量相對偏低,這可能是因為該地區屬于海灣區域,海陸作用頻繁,大量OCPs更易通過水的平流輸出移出系統而降低了OCPs含量.

表4 α-HCH與p,p’-DDT初始輸入量 Table 4 Input quantity of α-HCH and p,p’-DDT

3 結果與討論

3.1 模擬驗證

當所有參數確定后,即可通過逸度模型計算軟件對該系統進行模擬計算.為了驗證所構建逸度模型的有效性,在該研究系統中,將各環境相中兩種有機污染物實測濃度平均值與模擬計算值轉化為對數濃度進行對比,其對比結果如圖2所示.相關研究表明[22,26-28],當污染物實測濃度與模擬濃度相差在一個對數單位以內,模型模擬有效.

圖2的對比結果可知,對于-HCH,模擬值與實測值的差值在3個環境相中分別為:-0.40, -0.25及0.80個對數單位,而-DDT在3個環境相中差值分別為:-0.39,0.72及0.92個對數單位.差值均在一個對數單位內,可見模擬濃度與實測濃度吻度合較高,利用逸度模型對該區域進行分析是有效可行的.

由圖2還可發現,只有在土壤相中,-HCH與-DDT兩種有機污染物模擬所得濃度均小于實測平均濃度,這可能是由于晉江流域在80年代以前主要是以農業為主,OCPs用量大[13],而本次土壤樣本采集主要在農田進行,因此導致土壤相中的實測值較模擬值大.

3.2 不同環境相對有機氯農藥的容納能力

逸度容量Z表示特定環境相中對某種化學污染物的容納能力.對于某確定的環境相,Z值越大,表示該環境相對某種化學污染物的容納能力越大并具有相對較低的逸度,即污染物不易從該環境相遷移至相鄰相中;而當Z值較小時,即使該環境相污染物的濃度較小,污染物仍然傾向于向相鄰環境相中遷移[29].

通過模擬計算,可以得出在所研究環境區域中,-HCH與-DDT在各環境相中的逸度容量,其結果如表5所示.

從表5可知,不同環境相對-HCH與-DDT的容納能力從大到小分別為沉積物,土壤,水體以及大氣,這表明沉積物與土壤對兩種污染物的容納能力最高,并且進入到沉積物與土壤中的-HCH與￠-DDT不易向其他環境相中遷移,因此沉積物與土壤中-HCH與￠-DDT的實測濃度較高.而大氣相中的Z值很小,較沉積物與土壤相差6~8個數量級,幾乎可以忽略,這說明大氣對兩種有機污染的容納能力最小,因此在大氣中,-HCH與￠-DDT含量較低.但同時也說明大氣中的-HCH與￠-DDT仍趨于向其他相鄰環境相中遷移,而由于大氣的流動性較強,因此易將所攜帶的-HCH與￠-DDT長距離輸送而導致污染范圍的不斷擴大.已有研究發現,在遠離農作物活動區域的南北極與珠穆朗瑪峰,均檢測出HCH與DDT的殘留[30],因此,在大氣相中,雖然OCPs濃度較低,但仍然不可忽略.

表5 α-HCH與p,p’-DDT在不同環境中的容納能力 Table 5 Fugacity capacities of α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

3.3 OCPs在環境各相中的分布

通過模擬,還可計算在保持輸入不變的情況下,當各環境相達到平衡后,-HCH與￠-DDT的在各環境相的分布,其所得結果如圖3所示.

根據圖3可知,當系統達到穩態時,86.15%的-HCH分布在土壤中,11.27%分布在沉積物中,說明在該研究區域,土壤是HCH最大的儲存庫,其次是沉積物.而￠-DDT在各環境相的分布與-HCH不同,99.38%的￠-DDT分布在沉積物中,可見沉積物才是￠-DDT最大的儲存庫,而其他環境相儲存量遠小于沉積物,該計算結果與曹紅英等[31]與葉常明等[32]的預測結果具有一致性.導致-HCH及￠-DDT分布差異的主要原因可能是-HCH與￠-DDT水溶度及蒸汽壓的不同.由于本文所研究系統處于海灣地帶且當地降雨量較大,大量OCPs會通過海陸相互作用以及地表徑流匯入河流與海灣,而￠-DDT的水溶度極小(約為-HCH的1/180),進入到水中的￠-DDT會趨于向沉積物與空氣中遷移,由于沉積物的逸度容量遠大于空氣,即對￠-DDT的容納能力遠大于空氣,因此進入水中￠-DDT更傾向于向沉積物遷移而導致沉積物儲量不斷增大.這也是￠-DDT在水中的儲量明顯小于-HCH主要原因.而-HCH的蒸汽壓較￠-DDT大(約為￠-DDT的10倍),因此-HCH較￠-DDT更容易進入大氣中,由于土壤的逸度容量遠大于水體,因此,空氣中-HCH更傾向于向土壤中遷移而導致土壤中-HCH儲量不斷增大.

(a)-HCH

(b)-DDT

圖3-HCH與-DDT在各環境介質中的儲量
Fig.3 Quantity distribution of the α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

由圖3還可發現,2種污染物在大氣相中含量極小,幾乎無法在圖中顯現,這也體現了-HCH和￠-DDT在大氣相中的逸度容量Z值明顯小于其它介質的結果.

3.4 介質遷移與環境行為

將所研究區域視為一個系統,OCPs以多種途徑進入系統后,除了在系統內各環境相間遷移,還會從系統向外遷出,直到系統中OCPs在各環境相間分配及輸出達到穩態為止.圖4顯示了-HCH及-DDT在環境中遷移通量的對數值情況.

對數遷移通量(mol/h)

圖4-HCH與￠-DDT多介質遷移轉化
Fig.4 The transfer fluxes ofHCH and￠-DDT

根據圖4(a)可知,-HCH進入研究系統后,其輸出途徑主要以水的平流輸出為主,占環境總輸出的71.4%.在氣相中,主要輸出途徑為大氣平流輸出,占所有氣相輸出途徑的97.6%,其他氣相輸出途徑幾乎可以忽略.在土壤相中,主要以-HCH的降解為主要,占土壤相輸出的84.34%.而在沉積物中,各輸出途徑所占比例較為平均.

而由圖4(b)可知,￠-DDT在系統中的主要輸出途徑為水的平流輸出,水向沉積物的遷移以及沉積物的降解.而在大氣,水,土壤,沉積物四個不同環境相中,其主要的輸出途徑分別為大氣的平流輸出,水向沉積物的遷移,土壤降解以及沉積物的水平輸出,分別占據了所對應環境相輸出的96.8%,96.3%,60.19%以及52.8%.

由圖4還可知,兩種OCPs在研究系統內部各環境介質的遷移中,-HCH從水體向大氣的遷移通量最大,而￠-DDT從水體向沉積物的遷移通量最大.同時還可發現,-HCH從水體向大氣的遷移通量大于水體向沉積物的遷移通量,而￠-DDT卻正好相反,因此在大氣相中,-HCH儲量分布明顯高于￠-DDT,而￠-DDT在沉積物的儲量分布也明顯高于-HCH.在土壤相中,兩種OCPs從土壤向水的遷移通量明顯大于土壤向大氣的遷移通量,這說明在土壤相中,兩種污染物更傾向于向水遷移,而土壤向水遷移的主要途徑為地表徑流,因此,晉江流域土壤中殘留農藥以地表徑流方式進入泉州灣的傳輸通量不可忽視.在大氣相中,-HCH從大氣向土壤與水體的遷移通量均大于￠-DDT,說明-HCH更容易通過大氣向土壤與水體遷移,因此-HCH在土壤與水體的儲量分布明顯大于￠-DDT,這與前面分析結果一致.

3.5 靈敏度分析

由于逸度模型是由方程與參數構成的,因此有必要對參與計算的各參數進行定量分析,以評估輸入參數對模型輸出結構的影響,減少輸出結果的可變性,從而提高模型的穩定性及準確性.模型靈敏度的計算公式如下.

式中:SC是某一參數的靈敏度系數;Y為所模擬的狀態量;X為模型所輸入的參數.

本次研究中,將輸入的關鍵參數均增加10%,計算出靈敏度系數,靈敏度系數越大,表示所設置的參數對模型的影響程度越大,通過各關鍵參數靈敏度系數絕對值之和的大小來探討參數對模型結果的影響大小.

根據圖5可知,2種污染物的辛醇-水分配系數對數值logow對-HCH與￠-DDT在所研究環境系統中的濃度影響最大.辛醇-水分配系數對數logow是衡量有機污染物脂溶性大小的參數,研究表明,有機物的logow與水溶解度,生物富集系數以及沉積物,土壤的吸附系數都有很好的相關性,這使得logow成為評價有機污染物環境行為的一個重要的理化參數[33]因此,在獲取模型輸入參數的過程中,應盡可能的收集準確的logow,從而減小模擬結果與實際結果的差異,保證模型計算的可靠性.

靈敏度系數絕對值之和

圖5-HCH與,￠-DDT濃度的靈敏度分析
Fig.5 Sensitivity coefficients of key parameters for-HCH and,￠-DDT

4 結論

4.1 利用Level Ⅲ逸度模型模擬計算-HCH與￠-DDT在泉州灣各環境相中的濃度,并與實測濃度進行了對比,結果顯示利用逸度模型對研究區域的-HCH與￠-DDT遷移模擬適用性較好.

4.2 研究區域各環境相對-HCH與￠-DDT容納能力從大到小分別為沉積物,土壤,水體以及大氣,這表明在福建泉州灣海灣,沉積物與土壤對-HCH與￠-DDT的容納能力最大.

4.3 當所研究區域-HCH與￠-DDT在各環境相達到平衡后,各相儲量分布差異較大,- HCH和￠-DDT在大氣,土壤,沉積物,水中的儲量分布分別為0.05%和0.00071%,86.15%和0.51%,11.72%和99.38%以及2.54%和0.52%.因此,在研究區域中,沉積物及土壤是-HCH與￠-DDT最大的儲庫.研究區域中-HCH與￠-DDT的主要遷出消逝途徑均為水的平流輸出,而在環境相間遷移中,-HCH主要表現為水體向大氣的遷移,￠-DDT為水體向沉積物的遷移.

4.4 通過靈敏度分析,辛醇-水分配系數對數值logow是影響污染物在環境相中濃度分布的最主要因素,因此在模型輸入參數過程中,應盡可能保證ow參數的準確性,從而減小模擬結果與實際結果的差異以保證模型計算的可靠性.

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* 責任作者, 講師, yangdan322@139.com

Simulating the transfer and fate of OCPs in Quanzhou Bay

ZHANG Xiao-tao, LU Yu-shi, YANG Dan*

(Faculty of Engineering, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2016,36(7)：2146~2153

A multimedia fugacity model (Level Ⅲ) was applied to simulate the concentrations distribution, fugacity reserves distribution and transfer flux of-HCH and-DDT in Jinjiang River basin and Quanzhou Bay. Meanwhile, the key input parameters were identified using sensitivity analysis method. The reliability of the fugacity model is verified by the agreement between calculated and measured concentrations in soil, water and sediment. The capacities of the four environmental compartments to hold-HCH and’-DDT in the following orders: sediment, soil, water and air. The mass of-HCH and’-DDT in soil and sediment were 97.42% and 99.89%, which is the major sink for-HCH and’-DDT. The water advection outflow were the major routes for-HCH and’-DDT disappear in the study area. The main transfer processes of-HCH and’-DDT is diffusion from water to air and deposition from water to sediment. The results of sensitivity analysis in this study indicated that the logowhad significant influence on-HCH and’-DDT concentrationsin various media.

-HCH；,’-DDT；Quanzhou Bay；Jinjiang River basin；multimedia fugacity model

X131

A

1000-6923(2016)07-2146-08

張曉濤(1987-),廣西南寧人,中國地質大學(武漢)博士研究生,研究方向為環境系統仿真.

2015-12-16

國家自然科學基金青年科學基金項目(41503103);湖北省自然科學基金面上項目(2014CFB895)