不同冷卻介質下多道次攪拌摩擦加工對AZ91鎂合金組織和性能影響

魯志龍，　張大童，　張　文，　邱　誠

(華南理工大學 國家金屬材料近凈成形工程技術研究中心， 廣州 510640)

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不同冷卻介質下多道次攪拌摩擦加工對AZ91鎂合金組織和性能影響

魯志龍，張大童，張文，邱誠

(華南理工大學 國家金屬材料近凈成形工程技術研究中心， 廣州 510640)

對鑄態AZ91鎂合金板進行了三種不同冷卻條件下的多道次攪拌摩擦加工，即兩次空氣、一次空氣和一次水下、兩次水下的攪拌摩擦加工，并對其組織和力學性能進行了研究。研究結果表明：在多道次攪拌摩擦加工過程中，劇烈的塑性變形使攪拌區內呈網狀的第二相β-Mg17Al12顯著破碎變成細小顆粒狀，攪拌區的微觀組織均得到了顯著細化，三種不同冷卻條件下樣品的平均晶粒尺寸分別為5.8 μm，1.4 μm和0.8～1 μm；兩次水下加工的組織更為細小，其顯微硬度、抗拉強度和延伸率較其他兩種冷卻條件下多道次攪拌摩擦加工樣品的高，分別為94.7 HV，355.5 MPa和31.5%。

多道次攪拌摩擦加工；AZ91鎂合金；微觀組織；力學性能

鎂合金是目前最輕的金屬結構材料，具有密度低、比強度高和比剛度高等優點，具有廣泛的應用；但是，由于鎂合金的密排六方結構具有相對少的滑移系，其室溫塑性變形能力比較差，從而在一定程度上限制了它的應用[1]。近年來，許多研究者采用劇塑性變形的方法獲得細晶材料來提高鎂合金的力學性能，如等通道轉角擠壓[2-4]、高壓扭轉[5-6]。然而，通過等通道轉角擠壓和高壓扭轉方法制備的細晶或者超細晶材料在拉伸過程中易快速塑性失穩，導致低的拉伸塑性。攪拌摩擦加工(Friction stir processing, FSP)作為一種新型的劇塑性變形技術，以其加工過程中高應變速率的特點在實現材料微觀組織的均勻化和細化，從而提高材料力學性能方面得到了廣泛的研究。然而，在空氣加工的條件下，攪拌摩擦加工技術制備的鎂合金的晶粒尺寸難以達到超細晶或者納米晶的程度(如表1所示)[7-14]。

表1　攪拌摩擦加工鎂合金的晶粒尺寸與室溫性能Table 1　Grain size and tensile properties of FSP Mg alloys

Mishra等[15]指出通過提高攪拌摩擦加工過程中材料的冷卻速率，可以獲得晶粒更為細小的組織。Chang等[16]在液氮冷卻的條件下得到平均晶粒尺寸為100～300nm的AZ31組織。柴方等[17]通過在水下進行攪拌摩擦加工也獲得了晶粒尺寸為1.2μm的AZ91組織，其力學性能得到顯著提高。相對于液氮來說，水具有方便快捷、價格低廉、加工裝置簡單的優點，因而具有較大的應用潛力。另外，馬宗義等[18]提出用兩道次或多道次攪拌摩擦加工的方法來進一步細化材料的晶粒尺寸。從朱戰民等[19]的研究中可以得知，單純增加攪拌摩擦加工的道次而不改變加工參數并不能得到晶粒的進一步細化，這是因為后續加工雖然會增加鎂合金的變形累積程度，但其細化晶粒的效果與熱輸入引起的晶粒長大相互抵消而達到平衡，從而對晶粒尺寸的影響不大。由此可見，在后續加工的過程中，適當的改變條件以降低熱輸入對于細化晶粒來說是很有必要的。本工作采用兩道次攪拌摩擦加工的方法來改善AZ91鎂合金的組織，并研究了在不同冷卻條件下其組織和性能的變化。

1　實驗材料與方法

實驗選用200mm×180mm×7mm的鑄態AZ91鎂合金板材進行多道次攪拌摩擦加工，其化學成分如表2所示。加工前，用800#砂紙打磨材料表面并用酒精清洗表面，用夾具將其固定在墊板上。實驗設備為RT31-003型攪拌摩擦焊機。采用帶有螺紋錐形攪拌針的攪拌頭，攪拌頭的軸肩直徑為18 mm，軸肩圓臺內凹；攪拌針針長為5 mm，根部直徑為4 mm；攪拌頭與焊機主軸的傾斜角為2.5°。在AZ91鎂合金板上進行三種類型的多道次攪拌摩擦加工，分別記為：NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP(空氣中攪拌摩擦加工：Normal friction stir processing, NFSP；水下攪拌摩擦加工：Submerged friction stir processing, SFSP)。第一道次加工完后，攪拌頭回到起始位置進行下一次的重復加工。第一道主軸旋轉速率為800 r/min，攪拌頭前進速率為6 mm/s；第二道主軸旋轉速率為400 r/min，攪拌頭前進速率為6 mm/s。總結加工方法如表3所示。水下攪拌摩擦加工前，以75 mL/s的流速往水箱中注入冷卻水，直至水完全淹沒板材；加工過程中，冷卻水的流速保持不變。

采用光學顯微鏡和掃描電子顯微鏡觀察試樣的微觀組織，并利用截線法測量平均晶粒尺寸。采用超景深顯微鏡觀察試樣的橫截面形貌。采用MVS-1000D1型顯微硬度計測量顯微硬度，測量位置為試樣厚度方向的中線。用線切割機平行于加工方向切取拉伸試樣，試樣標距長度為5mm，寬度為3.5mm，厚度為1.5mm，拉伸試驗在萬能材料試驗機上進行。拉伸試樣的形狀及尺寸如圖1所示，室溫拉伸測試的應變速率為1×10-3s-1，測試結果為5個試樣的平均值。采用Quanta 200型掃描電子顯微鏡觀察拉伸試樣斷口形貌，加速電壓為15kV。采用JEM2200FS型透射電子顯微鏡觀察試樣攪拌區的顯微組織。

表2　AZ91鎂合金的化學成分(質量分數/%)Table 2　Chemical composition of AZ91magnesium alloy (mass fraction/%)

表3　AZ91 鎂合金加工方法Table 3　The process method of AZ91 magnesium alloy

圖1　拉伸試樣的尺寸和形狀Fig.1　Shape and dimensions of the tensile specimens

2　結果與分析

2.1宏觀組織

圖2為經過三種冷卻方式加工后的試樣的橫截面宏觀形貌圖。可以看出，加工區域主要分為三個區域：熱機影響區(Thermo-mechanically affected zone,TMAZ)、攪拌區(Stir zone,SZ)和熱影響區(Heat affeeted zone,HAZ)。經攪拌摩擦加工后均無明顯加工缺陷，獲得了質量良好的材料。還可以發現兩次水下加工的攪拌區并沒有呈現出明顯的上大下小的“盆”狀特征，其攪拌區的面積也最小。

圖2　攪拌摩擦加工后試樣橫截面的宏觀形貌Fig.2　Macrographs of cross-section of FSP specimens(a)NFSP+NFSP;(b)NFSP+SFSP; (c)SFSP+SFSP

2.2微觀組織

圖3為AZ91鎂合金的原始鑄態組織和多道次攪拌摩擦加工后攪拌區的微觀組織。圖3(a)為原始鑄態組織，主要由晶粒大小不均的α-Mg基體和在晶界處呈網狀分布的第二相β-Mg17Al12組成。圖3(b)～(d)分別是經過NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP三種類型的多道次攪拌摩擦加工后

攪拌區的顯微組織。圖4為SFSP+SFSP加工后攪拌區的透射組織。可以看出，在多道次攪拌摩擦加工過程中，由于攪拌區的金屬發生了劇烈的塑性變形和動態再結晶，α-Mg基體發生了明顯的細化，其平均晶粒尺寸分別為5.8 μm，1.4 μm和0.8～1 μm。其中，兩次水下加工后的晶粒最為細小。這主要有以下兩方面原因：一方面，第二道次加工使應變累積；另一方面，兩道次加工都在水下進行且降低了第二道次加工主軸的旋轉速率，使加工過程中熱量的輸入減少，在高的應變和低的熱輸入條件下獲得了最為細小的晶粒。在攪拌頭的劇烈攪拌下粗大的第二相被拉長、破碎和部分溶解于基體中，多道次攪拌摩擦加工后的第二相變為細小的顆粒狀。

2.3力學性能

圖5為NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP多道次攪拌摩擦加工板橫截面上的顯微硬度分布曲線圖。實驗測得母材的平均硬度為65.7 HV。從圖中可見，經過NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP三種類型的多道次攪拌摩擦加工后攪拌區的平均顯微硬度值分別為81.4 HV，88.9 HV和94.7 HV。多道次攪拌摩擦加工后攪拌區的顯微硬度均明顯高于其他區域，相對于母材也顯著提高。Wang等[20]在對AZ31鎂合金的研究中也發現了顯微硬度隨著晶粒尺寸的減小而增大，并且很好地符合霍爾-佩奇關系。AZ91鎂合金是雙相組織，顯微硬度的變化不僅與晶粒尺寸有關，而且還與第二相的尺寸和分布有關。經過攪拌摩擦加工后，不僅基體Mg的晶粒得到了顯著細化，而且鑄態下粗大的第二相(Mg17Al12)轉變成彌散分布的細小顆粒相，從而提供了更好的第二相強化效果。Asadi等[21]在對AZ91鎂合金的攪拌摩擦加工中也發現類似規律。實驗中兩次水下加工的攪拌區的顯微硬度最高，這主要與兩次水下加工后攪拌區的組織更為細小有關。

圖3　鑄態AZ91鎂合金的原始組織和多道次攪拌摩擦加工后攪拌區的微觀組織(a)母材；(b)NFSP+NFSP；(c)NFSP+SFSP;(d)SFSP+SFSPFig.3　Microstructure of AZ91 alloys before and after FSP(a)BM;(b)NFSP+NFSP; (c)NFSP+SFSP;(d)SFSP+SFSP

圖4　SFSP+SFSP加工后攪拌區的TEM組織Fig.4　TEM pictures of the SZ of SFSP+SFSP

圖5　多道次攪拌摩擦加工AZ91鎂合金硬度分布Fig.5　Microhardness distribution of multi-pass FSP AZ91 alloys

圖6為母材和多道次攪拌摩擦加工板的常溫拉伸力學性能。從圖中可見，經過多道次攪拌摩擦加工后，其抗拉強度和延伸率均有顯著提高。圖6(b)為AZ91鎂合金原始組織和多道次攪拌摩擦加工板室溫抗拉強度與伸長率的柱狀圖。對于母材而言，由于母材中α-Mg基體晶粒粗大，并且第二相以條塊狀間斷的分布在晶界上，這樣就使得母材具有低的抗拉強度和伸長率，分別為140.5 MPa和5.9 %。經過NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP三種類型的多道次攪拌摩擦加工板的抗拉強度和伸長率分別為：319.7 MPa，329.6 MPa和355.5 MPa；14.5 %，25.2 %和31.5 %。Del Valle等[12]對鑄態AZ91鎂合金進行攪拌摩擦加工，結果表明：在液氮冷卻條件下進行第二道次攪拌摩擦加工后得到平均晶粒尺寸約為0.4 μm，其抗拉強度和延伸率分別為288 MPa和3 %；在空氣中冷卻條件下加工后得到平均晶粒尺寸約為0.7 μm，其抗拉強度和延伸率分別為318 MPa和9.5 %。可以看出，在冷卻速率提高時，其晶粒確實得到細化，但伸長率卻明顯降低。本實驗所得到的材料的抗拉強度和伸長率相對于母材均得到顯著提高，這主要是因為晶粒的顯著細化和粗大第二相的破碎溶解造成的。首先，由霍爾-配奇公式可知，晶粒的細化可以有效提高材料的強度，同時在材料承受相同外力作用時，細小的晶粒變形比較均勻，斷裂前可以承受較大的變形量，提高伸長率。其次，第二相的破碎溶解所引起的顆粒增強和固溶強化也可提高材料的強度。

圖7為拉伸試樣的SEM斷口形貌。在母材中可以看到撕裂棱和解理臺階，呈現出解理斷裂的基本微觀特征[22](圖7(a))。從圖7(b)可知，兩次空氣中加工后的斷口呈晶粒狀，裂紋沿晶界擴展，是沿晶斷裂的特征[22]。從7(c)，(d)中可以看到拉伸斷口為細小、高密度的網狀韌窩，部分韌窩被拉長，呈現出微孔聚合韌性斷裂的特征。斷口形貌的觀察結果與圖6的拉伸試驗結果相符。在不同的冷卻條件下，晶粒的細化程度不一樣，其中SFSP+SFSP的晶粒最細，NFSP+SFSP的晶粒次之，NFSP+NFSP的晶粒最大，而細晶不僅能提高材料強度同時也可提高其韌性。

圖6　母材和多道次攪拌摩擦加工AZ91鎂合金板的常溫拉伸力學性能(a)真應力-應變曲線；(b)抗拉強度和斷后伸長率Fig.6　Tensile properties of base metal and multi-pass FSP AZ91 magnesium alloy(a)true stress-strain curves；(b)tensile strength and elongation

圖7　拉伸試樣斷口形貌(a)母材；(b)NFSP+NFSP；(c)NFSP+SFSP；(d)SFSP+SFSPFig.7　Fracture surfaces of the base metal and experimental AZ91specimens(a)BM;(b)NFSP+NFSP;(c)NFSP+SFSP;(d)SFSP+SFSP

3　結論

(1)AZ91鑄態鎂合金經多道次攪拌摩擦加工后，基體α-Mg發生了明顯細化，形成了細小均勻的等軸狀組織。NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP三種不同冷卻條件下的晶粒尺寸分別為：5.8μm，1.4μm和0.8～1μm；第二相β-Mg17Al12被拉長、破碎和溶解，由原始組織中條塊狀變為細小的顆粒狀。

(2)與母材相比，攪拌區細晶材料的顯微硬度得到提高，且平均晶粒尺寸越小，顯微硬度值越高。NFSP+NFSP，NFSP+SFSP和SFSP+SFSP三種不同冷卻條件下的平均顯微硬度分別為：81.4 HV，88.9 HV和94.7 HV。

(3)經多道次攪拌摩擦加工后，材料的抗拉強度和伸長率均顯著提高。NFSP+NFSP加工板的抗拉強度和伸長率分別為319.7 MPa和14.5%，NFSP+SFSP加工板則為329.6 MPa和25.2%，SFSP+SFSP加工板則為355.5 MPa和31.5%。SFSP+SFSP加工的晶粒最為細小，其抗拉強度和延伸率也最高。

[1] MORDIKE B L, EBERT T. Magnesium Properties-applications-potential[J]. Materials Science and Engineering(A), 2001, 302: 37-45.

[2] FAN G D, ZHENG M Y, HU X S,etal. Improved mechanical property and internal friction of pure Mg processed by ECAP[J]. Materials Science and Engineering(A), 2012, 556: 588-594.

[3] ARABS M, AKBARZADEH A. The effect of Equal Channel Angular Pressing process on the microstructure of AZ31 Mg alloy strip shaped specimens[J]. Journal of Magnesium and Alloys, 2013, 1(2): 145-149.

[4] YU X, LI Y L, WEI Q M,etal. Microstructure and mechanical behavior of ECAP processed AZ31B over a wide range of loading rates under compression and tension[J]. Mechanics of Materials, 2015, 86: 55-70.

[5] AHMED S J, ZHIYAEV A P, WANG S C,etal. Superplastic behavior of AZ91 magnesium alloy processed by high-pressure torsion[J]. Materials Science and Engineering(A), 2015, 637: 1-11.

[6] MATSUNOSHITA H, EDALATI K,FURUI M,etal. Ultrafine-grained magnesium-lithium alloy processed by high-pressure torsion: Low-temperature superplasticity and potential for hydroforming[J]. Materials Science and Engineering(A), 2015, 640: 443-448.

[7] LEE H, LUI T, CHEN L. Studies on the improvement of tensile ductility of hot-extrusion AZ31 alloy by subsequent friction stir process[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2009, 475(1): 139-144.

[8] DARRAS, B M, KHRAISHEH M K,ABU-FAHA F K,etal. Friction stir processing of commercial AZ31 magnesium alloy[J]. Journal of Materials Processing Technology, 2007, 191(1/2/3): 77-81.

[9] FENG A H, XIAO B L, MA Z Y,etal. Effect of friction stir processing procedures on microstructure and mechanical properties of Mg-Al-Zn casting[J]. Metallurgical and Materials Transactions
(a), 2009, 40(10): 2447-2456.

[10]CAVALIERE P, DE MARCO P P. Fatigue behavior of friction stir processed AZ91 magnesium alloy produced by high pressure die casting[J]. Materials Characterization, 2007, 58(3): 226-232.

[11]YUAN W, PANIGRAHI S K, MISHRA R S. Achieving high strength and high ductility in friction stir-processed cast magnesium alloy[J]. Metallurgical and Materials Transactions
(a), 2013, 44(8): 3675-3684.

[12]DEL VALLE J A, REY P, GESTO D,etal. Mechanical properties of ultra-fine grained AZ91 magnesium alloy processed by friction stir processing[J]. Materials Science and Engineering(A), 2015, 628: 198-206.

[13]柴方，張大童，張文，等. 水下攪拌摩擦加工對AZ91鎂合金組織和力學性能的影響[J]. 航空材料學報，2012,32(4)：32-37.

(CHAI F, ZHANG D T, ZHANG W,etal. Microstructure and mechanical properties of submerged friction stir processed AZ91 magnesium alloy[J]. Journal of Aeronautical Materials, 2012, 32(4):32-37).

[14]XIAO B L,YANG Q, YANG J,etal. Enhanced mechanical properties of Mg-Gd-Y-Zr castingviafriction stir processing[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2011, 509(6): 2879-2884.

[15]MISHRA R S, MA Z Y. Friction stir welding and processing[J]. Materials Science and Engineering: R: Reports, 2005, 50(1/2): 1-78.

[16]CHANG C I, DU X H, HUANG J C. Achieving ultrafine grain size in Mg-Al-Zn alloy by friction stir processing[J]. Scripta Materialia, 2007, 57(3): 209-212.

[17]CHAI F, ZHANG D T, ZHANG W W,etal. Microstructure evolution during high strain rate tensile deformation of a fine-grained AZ91 magnesium alloy[J]. Materials Science and Engineering(A), 2014, 590: 80-87.

[18]MA Z Y, PILCHAK A L, JUHAS M C,etal. Microstructural refinement and property enhancement of cast light alloys via friction stir processing[J]. Scripta Materialia, 2008, 58(5): 361-366.

[19]朱戰民，陳體軍，申雄飛，等. 攪拌摩擦加工次數對AZ91D鎂合金組織的影響[J]. 機械工程材料, 2007, 31(7): 8-10.

(ZHU Z M, CHEN T J, SHEN X F,etal. Effect of processing times on microstructure of friction stir proeessed AZ91D magnesium alloy[J]. Materials for Mechanical Engineering, 2007, 31(7): 8-10.)

[20]WANG Y N, CHANG C I, LEE C J,etal. Texture and weak grain size dependence in friction stir processed Mg-Al-Zn alloy[J]. Scripta Materialia, 2006, 55(7): 637-640.

[21]ASADI P, BESHARATI GIVI M K, PARVIN N,etal. On the role of cooling and tool rotational direction on microstructure and mechanical properties of friction stir processed AZ91[J]. Int J Adv Manuf Technol, 2012, 63:987-997.

[22]束德林. 工程材料力學性能[M]. 北京：機械工業出版社，2007.

Microstructure and Properties of AZ91 Magnesium Alloy Prepared by Multi-pass Friction Stir Processing under Different Cooling Conditions

LU Zhilong，ZHANG Datong，ZHANG Wen，QIU Cheng

(National Engineering Research Center of Near-Net-Shape Forming for Metallic Materials, School of Mechanical and Automotive Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China)

Multi-pass friction stir processes (MP-FSP)were conducted on cast AZ91 magnesium alloy plate under three different types of cooling condition, including two passes in air, one pass in air and one pass in water, and two passes in water. And microstructure and mechanical properties of the experimental materials were studied.The results show that the second phase, β-Mg17Al12, is changed into particles because of the severe plastic deformation during MP-FSP. Meanwhile, the microstructures in stir zone are refined significantly and the average grain sizes are 5.8 μm, 1.4 μm and 0.8-1 μm respectively. Due to its finer microstructure, the microhardness, tensile strength and elongation of the specimen processed under two passes in water are 94.7 HV, 355.5 MPa and 31.5 %, which are higher than the other two different cooling conditions.

Multi-pass friction stir process; AZ91 magnesium alloy; microstructure; mechanical properties

2015-07-18；

2015-08-18

中央高校基金科研業務費專項資金資助項目(20142G0028)

張大童(1973—)，男，博士，教授，主要從事新型有色金屬材料、攪拌摩擦焊接/加工技術和新型塑性加工技術等研究，(E-mail)dtzhang@scut.edu.cn。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.1.006

TG146.2+2

A

1005-5053(2016)01-0033-06