黃河三角洲表層土壤重金屬環(huán)境質量評價

繆雄誼, 葉思源, 郝玉培, 陽蓮錦, 陳偉海, 黃保健, 沈利娜(. 中國地質科學院 巖溶地質研究所, 國土資源部 廣西巖溶動力學重點實驗室, 廣西 桂林 500; 2. 中國地質調查局 濱海濕地生物地質重點實驗室, 山東 青島 26607; 3. 國土資源部 海洋油氣資源與環(huán)境地質重點實驗室, 山東 青島 26607; . 貴州地礦基礎工程有限公司, 貴州 貴陽 55000)

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黃河三角洲表層土壤重金屬環(huán)境質量評價

繆雄誼1, 2, 3, 葉思源2, 3, 郝玉培1, 陽蓮錦4, 陳偉海1, 黃保健1, 沈利娜1
(1. 中國地質科學院 巖溶地質研究所, 國土資源部 廣西巖溶動力學重點實驗室, 廣西 桂林 541004; 2. 中國地質調查局 濱海濕地生物地質重點實驗室, 山東 青島 266071; 3. 國土資源部 海洋油氣資源與環(huán)境地質重點實驗室, 山東 青島 266071; 4. 貴州地礦基礎工程有限公司, 貴州 貴陽 550001)

主要針對黃河三角洲表層土壤及沉積物的重金屬分布調查, 在2006~2008年間采集表層土壤樣品219個(其中淺海濕地25個), 并運用受普遍認可的生態(tài)危害指數(shù)法、單因子及內梅羅污染指數(shù)法對黃河三角洲整體進行環(huán)境質量評價, 得出以下結論: (1)黃河三角洲表層土壤中重金屬元素的污染指數(shù)從高到低為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg; (2)淺海濕地的近海表層沉積物中的重金屬元素含量較上三角洲平原的表層土壤低, 前者最大影響來源于As, 土壤樣品一級標準率達到96%; 后者的最大威脅是As 和Cd, 土壤樣品一級標準率達到88.5%; (3)黃河三角洲表層土壤及近海沉積物的Eri值、RI值、單因子污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)均較小, 遠未達到輕微污染的標準, 表明黃河三角洲土壤環(huán)境狀況較好,整體處于清潔水平。

黃河三角洲; 表層土壤; 沉積物; 重金屬

[Foundation: Scientific research fund of Ministry of land and resources public welfare profession of China(201111023); The National Natural Science Fund(41240022) and Marine Geological support Engineering Project(GZH201200503); Geological survey project(1212010611402)]

黃河三角洲是中國乃至世界暖溫帶唯一一塊保存最完整, 最典型, 最年輕的濕地生態(tài)系統(tǒng), 是具有國際意義的重要保護濕地, 黃河經(jīng)三角洲入海, 來源于上游工業(yè)基地以及人口密集城市的各種污染物質被其攜帶入?yún)^(qū)內, 影響著黃河三角洲土壤質量的安全, 同時黃河三角洲又因其相當豐富的石油天然氣儲量, 成為全國的重要原油產區(qū), 在石油開采到油氣集輸?shù)囊幌盗羞^程中, 處處存在著石油對脆弱生態(tài)系統(tǒng)的影響和土壤環(huán)境的污染。近幾年, 黃河三角洲農業(yè)生產得到快速發(fā)展, 農用薄膜、化肥和農藥的使用量也逐年增加, 由于人們環(huán)保意識薄弱, 致使農業(yè)土壤重金屬污染的例子屢見不鮮。加上土壤重金屬污染問題是人類的生活和健康最重要的威脅,同時也造成生態(tài)環(huán)境惡化現(xiàn)象的罪魁禍首。在土壤重金屬污染日益嚴重的背景下, 圍繞著重金屬展開的土壤環(huán)境調查顯得及其重要, 土壤重金屬環(huán)境調查對之后的土壤修復或治理的實施具有關鍵性意義。

此前學術界對黃河三角洲生態(tài)系統(tǒng)進行了地質、水文、生物地球化學以及生態(tài)多樣性等多方面的基礎調查研究[1-5]。對該區(qū)域的重金屬調查也時有進行, 如李任偉等[6]、劉志杰等[7]、郭德英等[8], 但研究較為局部, 僅對三角洲部分區(qū)域土壤重金屬狀況作出評價, 針對此區(qū)域的全區(qū)的環(huán)境地球化學特征研究卻是無人問津。在當今世界都注重生態(tài)安全, 努力追求可持續(xù)發(fā)展的形勢下, 加強有關生態(tài)脆弱區(qū)的環(huán)境地球化學研究, 是對區(qū)域生態(tài)環(huán)境監(jiān)測、管理和發(fā)展提供科學的依據(jù), 對本區(qū)的可持續(xù)發(fā)展也有著重要的現(xiàn)實意義。本研究通過黃河三角洲獲取的表層土壤樣的分析測試, 對黃河三角洲表層土壤重金屬進行環(huán)境質量評價, 深化對黃河三角洲生態(tài)環(huán)境狀況的了解。

1 材料方法

實驗分析樣品均于2006年~2008年取自黃河三角洲上三角洲平原上的表層土壤及近海表層沉積物(0~20 cm), 地理坐標介于37°30′N~38°10′N, 118°19′E~ 119°27′E的區(qū)域(圖1)。上三角洲平原采樣時間為2006年~2007年, 共布設了194個采樣站位, 在各采樣站位采集表層土壤樣(0~20 cm)。本次調查在黃河三角洲淺海 –6 m等深線以淺水域布設了25個采樣點, 樣品采集時間為2008年分布在北部黃河古道及東面黃河現(xiàn)行流路入海口等5條重要觀測斷面, 采集0~20 cm的近海表層沉積物。

圖1 黃河三角洲研究區(qū)域及表層樣品取樣點分布圖Fig. 1 Sample plots in the Yellow River Delta

1.1 樣品分析測試及質量控制

沉積物樣品使用冷凍干燥機干燥, 待干燥后去雜物及石塊, 經(jīng)瑪瑙研缽研磨處理后過100 目尼龍篩, 貯存于塑料自封袋密封待用。重金屬分析項目有: Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg、As, 其中Cu用等離子發(fā)射光譜ICPOES(VARIAN VISTA-MPX) 測定, Cd用等離子體質譜法(ICP-MS)測定, Cr、Pb、Zn用壓片法-X射線熒光光譜(XRF)測定, Hg用AFS-230a 型雙道原子熒光光度計進行測定, As用氫化物-原子熒光光譜法(HG-FS)測定。沉積物重金屬分析方法根據(jù)文獻[9]進行。本實驗表層樣的元素測試工作在中化地質礦山總局地質研究院完成。所測樣品均設置兩個平行樣, 分析時采用國標液控制工作曲線, 測量分析的相對標準偏差控制在10% 以內。實驗所用試劑均為優(yōu)級純, 實驗用水為超純水。

1.2 評價方法

在本研究中, 擬選三種應用較廣且被學者廣泛認可的評價方法——單因子污染指數(shù)法、內梅羅(N. L. Nemerow)綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法,聯(lián)合對黃河三角洲表層土壤及沉積物進行重金屬污染評價。

1.2.1 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

生態(tài)危害指數(shù)法(Potential Ecological Risk Index, RI)由瑞典科學家Hakanson[9]提出, 此方法是目前最為常用的評價重金屬污染程度的方法之一, 能夠定量描述重金屬在沉積物中潛在危害程度, 根據(jù)這一方法, 某一區(qū)域的沉積物中第i種重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)E及沉積物中多種重金屬元素的潛在生態(tài)危害指數(shù)RI可分別表示為:

1.2.2 單因子污染指數(shù)法

采取指數(shù)法進行黃河三角洲表層土壤重金屬污染評價的時候, 以國標土壤環(huán)境質量一級標準(GB15618 -1995)為參照標準[12]。其計算公式為:

表1 重金屬元素的濃度參照值(c)和毒性系數(shù)(T)[10]Tab. 1 The global maximum background values (c) and toxic factors (T) of heavy metal elements[10]

表1 重金屬元素的濃度參照值(c)和毒性系數(shù)(T)[10]Tab. 1 The global maximum background values (c) and toxic factors (T) of heavy metal elements[10]

金屬元素Cr Cu Zn Cni(×10–6) 60.00 30.00 80.00 Tri2.00 5.00 1.00 Pb Cd As Hg 25.00 0.50 15.00 0.25 5.00 30.00 10.00 40.00

式中: Pi為土壤中污染物的污染指數(shù); Ci為污染物i濃度的實測值(mg/kg); Si為污染物的評價標準(mg/kg), Pi≤1表示土壤未污染; 13表示重污染, Pi值越大, 則說明土壤污染越嚴重。

1.2.3 內梅羅(N. L. Nemerow)綜合污染指數(shù)法

內梅羅綜合污染指數(shù)法進行評價是國內外較常用的土壤重金屬污染評價方法[10, 13]。其計算公式為:

式中: Pint為內梅羅綜合污染指數(shù); Pimax為某樣點單因子污染指數(shù)的最大值; Piave為某樣點單因子污染指數(shù)的平均值。

綜合污染指數(shù)可以用來評價每一個測試點的樣品重金屬綜合污染水平。綜合評價分級標準見表2。

表2 土壤污染評價分級標準[13-17]Tab. 2 The classification standards for the evaluation of soil pollution[13-17]

2 重金屬元素分布特征

2.1 黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布

為研究黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布(圖2), 將表層土壤重金屬元素含量數(shù)據(jù)用surfer軟件投影在黃河三角洲底圖上, 同時也投影上重金屬含量超過土壤環(huán)境質量一級標準的取樣站位, 但這些取樣站位表層土壤重金屬含量均滿足土壤環(huán)境質量二級標準。除Hg元素以外, 上三角洲平原中的其余各重金屬元素的含量變化具有較一致的規(guī)律, 最高值點的出現(xiàn)沿著入海河流依次分布, Hg元素的最高值點出現(xiàn)在上三角洲平原東部離入海口較近的區(qū)域。淺海濕地在緊鄰東部入海口的近海表層沉積物中, Hg元素的含量出現(xiàn)0.03 mg/kg的最大值, 向北逐漸降低; Cr元素含量出現(xiàn)最低值, 為56.15 mg/kg, 而向北延伸逐漸增加, 在孤北水庫的正北方向的近海表層沉積物中出現(xiàn)為62.43 mg/kg的最大值; 元素Cu、Zn、Pb、Cd、As的最大含量出現(xiàn)點較Hg元素最大含量的出現(xiàn)點, 稍向北移, 往北延伸各元素含量逐漸降低, 在黃河三角洲北部的近海區(qū)域測得最小值。表明Cr元素較其他重金屬金屬元素具有較強的遷移能力, 能在富集在稍遠的近海表層沉積物中, 而Hg元素較其他重金屬元素具有較弱的遷移能力, 只能在離入海口較近的近海表層沉積物中富集, Cu、Zn、Pb、Cd、As等元素的遷移能力處于中位位置, 容易富集在距入海口, 較Hg元素富集地稍遠, 卻較Cr元素富集地近的近海表層沉積物中。區(qū)內重金屬元素中的Cd和As具有最多的超標點, 超標點為24個,超標點所處的區(qū)域也近乎一致, 推測Cd和As來源一致, Cu的超標點次之, 為11個, Cr、Zn和Pb存在的超標點較少, 分別為3個、2個和1個, Hg沒有超標點。從重金屬分布來看, 在近入海口處, 各重金屬元素都出現(xiàn)高濃度, 這與大量物質沉降使得重金屬元素吸附率增高有關, 而重金屬元素濃度的向海降低則與海水的稀釋有關。

2.2 黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物中重金屬含量

圖2 黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布據(jù)[18]Fig. 2 The distribution of heavy metal elements in the Yellow River Delta[18]

表3列出黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物224個表層樣重金屬元素的含量。由表3可見, 上三角洲平原表層土壤中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As、Hg的含量變化范圍分別為: 46.7~97.0、10.0~42.8、34.1~102.6、13.4~39.2、0.08~0.28、5.9~21.9、0.004~ 0.145 mg/kg, 淺海濕地近海表層沉積物中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As、Hg的含量變化范圍分別為: 45.9~ 75.8、8.2~33.2、30.5~84.56、13.8~24.7、0.07~0.19、5.1~15.3、0.003~0.062 mg/kg, 將黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物的重金屬元素平均值與之前研究相比[19], 重金屬元素含量比較接近, 也表明這次研究的準確性; 與國家土壤環(huán)境質量一級標準[12]比較, 不論是上三角洲平原還是淺海濕地都能完全符合要求, 但是在上三角洲僅有28個取樣點, 淺海濕地僅有1個取樣點出現(xiàn)不同程度的重金屬元素含量超標, 此少數(shù)取樣點雖未能滿足國家土壤環(huán)境質量一級標準, 但卻完全能滿足國家土壤環(huán)境質量二級標準, 土壤環(huán)境質量一級標準率接近87%, 并且這些點主要分布在黃河三角洲東部和北部區(qū)域, 沿入海河流分布, 這與劉志杰等[19]在2008年黃河三角洲局部區(qū)域的采樣分析研究一致; 與中國土壤環(huán)境背景值[20]相比, 上三角洲平原中Cr、Cd、As含量較高, Cu、Zn、Pb、Hg含量都較低, 淺海濕地中僅Cd、As含量較高, Cu、Zn、Pb、Hg、Cr含量都較低; 與2004~2005年間吳曉燕等[21]在黃河口的研究結果相比, 上三角洲平原中Cr、Cu、Pb、Zn、Cd、As含量均高于黃河沉積物, 僅Hg含量低于黃河沉積物, 淺海濕地中Cr、Zn、Pb含量高于黃河沉積物, Cu、Cd、As、Hg含量都低于黃河沉積物, 表現(xiàn)出黃河三角洲表層土壤的重金屬來源與自身的工農業(yè)發(fā)展及其相關, 并非完全來源于上游黃河; 與胡寧靜等[22]的研究結果相比, 黃河三角洲表層土壤及沉積物與萊州灣沉積物中的重金屬含量較為接近, 其中Cr、Cd和Cu的含量整體稍高, As、Hg、Zn和Pb含量稍低于萊州灣; 與畢春娟[23]對長江口潮灘的研究結果相比,黃河三角洲整體僅Cr含量高于長江口潮灘, Cu、Pb、Zn含量都低于長江口潮灘; 與甘華陽等[24]的研究結果相比, 黃河三角洲整體Cu、Pb、Zn含量都低于珠江口沉積物; 對比英國梅德韋河口潮間帶[25]和美國哈德遜河口沉積物[26], 黃河三角洲中的重金屬元素含量均低于這兩條河流; 研究區(qū)與北黃海沉積物[27]較為接近, 僅Cu的含量略高, 其余重金屬含量均略低于北黃海, 這與此區(qū)的向海排污不無關系; 與東海沉積物[28]相比, 僅Cu較高, 其余均低于東海沉積物; 與南海沉積物[29]相比, 研究區(qū)中的Cr和As含量略高, 其余重金屬遠低于南海沉積物。

表3 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的含量(mg/kg)及其他地區(qū)Tab. 3 The content of heavy metal elements in the Yellow River Delta and other region

2.3 黃河三角洲表層土壤及沉積物的重金屬主要來源分析

2.3.1 區(qū)域流系和水文動力對重金屬的影響

黃河三角洲上最重要的河流屬黃河, 圖2中框出了研究區(qū)內的黃河流經(jīng)區(qū)域, 從利津縣南宋鄉(xiāng)流入?yún)^(qū)內, 然后向東北繼續(xù)流動, 經(jīng)墾利縣進入渤海,在此區(qū)域中, 重金屬高值點和超標點多次出現(xiàn), 并具有沿岸分布特征, 此特征并在不同重金屬含量分布圖上都有體現(xiàn), 這與黃河與攜帶的上游污染物的沿岸富集密切相關。黃河作為中國第二大長河, 世界第五大長河, 自青藏高原的發(fā)源地流出以后, 橫跨我國北方大部分地區(qū), 由于北方大部分工業(yè)區(qū)和人口密集區(qū)處于黃河流域范圍, 因此眾多未被處理的工業(yè)污水和生活污水被直接排入黃河, 如黃河蘭州段, 該區(qū)以石油、化工、電力、機械、冶金、煤炭等重工業(yè)為主體, 煉油廠、化工廠和礦業(yè)公司遍布, 用水量和排水量都十分巨大, 生活污水的排放也由2001年的5381萬噸, 飛速增加到2005年的6505萬噸,年均增長134.8萬噸, 在污水治理能力有限的情況下,大量污水直接排入黃河, 根據(jù)多年的監(jiān)測結果, 由于黃河各支流的工業(yè)污水和生活污水的排放, 造成河水中六價鉻、石油類、高錳酸鹽指數(shù)、化學需氧量、氨氮、總磷、糞大腸桿菌群濃度居高不下, 直接影響黃河水質[30]。由于灌溉用水量的巨大和土壤肥料施用量的不斷增加, 加之不科學的灌溉方式和肥料利用率低下, 導致黃河干流河水的各主要離子和總離子濃度近40年來不斷上升, 污染物濃度也呈明顯升高趨勢[31]。

黃河三角洲重金屬的分布也受到水動力狀況的影響, 由于黃河三角洲位處濱海, 受到水流的沖刷以及海水的侵蝕的持續(xù)作用, 其沉積環(huán)境受影響而持續(xù)發(fā)生著變化, 沉積環(huán)境的變化能夠促使某些形態(tài)的重金屬從顆粒態(tài)轉變?yōu)槿芙鈶B(tài)而釋放出來, 從重金屬分布來看, 在近入海口處, 河水與海水作用強烈, 大量物質沉降使得重金屬元素吸附率增高,各重金屬元素高值點得以出現(xiàn), 而重金屬元素濃度的向海降低則與海水作用增強, 重金屬的稀釋有關。

2.3.2 人類活動對重金屬的影響

人類活動的影響, 即是區(qū)內工業(yè)、農業(yè)和生活污水帶來的影響, 黃河三角洲蘊含著豐富的石油天然氣資源, 是勝利油田作業(yè)的主要范圍, 勝利油田已探明石油地質儲量約為30×108t, 天然氣儲量為2300×108m3, 另有伴生氣資源近10×106m3[32]。油氣開采, 易造成笨類、烴類及重金屬等環(huán)境污染, 所處該區(qū)勝利油田的油氣開采是我們石油工業(yè)的重要支柱, 也是該區(qū)生態(tài)環(huán)境最主要的潛在威脅。

勝利油田在1984 年到 1999 年的 15 年期間,油田集中區(qū)面積從 245.71 km2增加到 799.69 km2,年平均增長率為 8.18%, 不僅油田集中區(qū)的面積大為增長, 油井的密度也有很大的增加, 從油田開發(fā)初期的低油井密度到后來的高油井密度區(qū)。1984年以前的老油田主要集中在黃河以南的墾利縣、東營區(qū)以及黃河北岸河口區(qū)境內。1984 年以來, 新增的油田開發(fā)區(qū)主要集中在黃河以北的黃河三角洲東北的渤海沿岸, 形成非常密集的油田建成區(qū)[33], 圖2中虛線圈出的正是該區(qū)域, 從圖中可以發(fā)現(xiàn), 黃河以北的重金屬高值點和超標點與密集的油田建成區(qū)重合, 表明重金屬含量分布與區(qū)域油氣開采密不可分, 而Cr、Pb、Hg和Zn在該區(qū)無超標點或超標點極少的事實, 表明黃河三角洲上受石油開采的影響較大重金屬元素主要是Cu、Cd和As。

近年來, 由于不合理的農業(yè)活動的進行, 如污水灌溉、污泥利用、化肥、有機肥、農藥和殺蟲劑的濫用, 對土壤和生態(tài)環(huán)境造成威脅的例子比比皆是, 而城市人口急劇增加同樣導致了生活污水的成倍暴增, 在污水處理能力限制的背景下, 含有各種污染物的污水未經(jīng)處理便直接排放, 此類活動也逐漸成為Hg、Cr、Cd、As、Cu和Zn等多種重金屬污染的重要來源[34-36], 研究區(qū)東南部重金屬高值點和超標點出現(xiàn)在離城市生活區(qū)較近的位置, 此位置并不是傳統(tǒng)的油田建成區(qū), 也離黃河有一定距離, 其潛在主要來源為農業(yè)活動和生活污水的聯(lián)合影響。

2.3.3 有機質對重金屬富集的影響

黃河三角洲是典型的濱海濕地, 具有生物化學作用強烈的特征, 因此表層土壤中有機質含量較高,普遍大于1%[1], 有機碳是重金屬元素主要的遷移載體[28], 重金屬元素易于在有機質中富集, 是因為有機質與重金屬元素之間存在著絡合、螯合作用, 在此類作用下有機碳將重金屬元素吸附其上, 于是重金屬元素隨著有機碳進行遷移轉化, 所以有機碳含量的高低能夠對重金屬元素的含量產生直接影響[37]。由于有機碳與有機質之間具有較好的正相關關系,因此有機碳的變化能夠較好的對有機質的變化作出反映。

此外重金屬富集也受沉積物的粒度組成和季節(jié)變化的影響, 粒度組成的不同使得沉積物的礦物組成、表面物理化學性質、比表面積和表面自由能出現(xiàn)差異[38], Forstner等[37]指出: 重金屬元素含量隨著沉積物顆粒由粗到細的變化, 而逐漸增加。通常解釋為越細的沉積物顆粒就越具有較大接觸表面積, 因此吸附的重金屬元素含量也就越高; 碎屑礦物在具有較粗粒度的沉積物中含量較高, 由于碎屑礦物本身富含重金屬元素的緣故, 因此當粒徑增加到63 μm以上時, 重金屬元素含量又具有增高的趨勢。一般認為[38],沉積物中的細粒部分(主要為黏土部分, 細粉砂部分其次), 表面積和吸附交換能力均較高, 因此重金屬元素喜歡賦存在此部分上, 而粗粉砂中重金屬元素含量則相對較少。黃河三角洲表層土壤及近海沉積物繼承于黃河沉積物, 黃河沉積物多為粉砂質, 而重金屬元素易富集在粘土部分, 因而研究區(qū)良好的環(huán)境狀況與此不無關系。由于黃河攜帶物質的成分和粒徑受季節(jié)性的氣候更替能夠形成周期性變化,進而引起重金屬元素含量的變化, 季節(jié)性演替也引起生物活動的改變, 黃河三角洲內由于水源充足和生態(tài)環(huán)境較好, 所以植被覆蓋豐富、動物種類繁多、微生物活動也較為頻繁, 這些生物對于重金屬元素的富集運移扮演者非常重要的角色。植物生長的周期性變化能夠引起沉積物含量的季節(jié)性循環(huán), 重金屬元素較低的含量出現(xiàn)在植物生長期內[39], 重金屬元素的分布還能夠受不同種類的覆蓋植物影響。

3 黃河三角洲重金屬元素環(huán)境污染評價

3.1 黃河三角洲重金屬元素的污染指數(shù)分析

經(jīng)計算, 上三角洲平原表層土壤的重金屬元素整體較淺海濕地近海表層沉積物高, 其中的Zn含量較淺海濕地中高約20%, Cu、Cd含量較淺海濕地中高約25%, 也反映出重金屬元素受海水清掃作用的客觀事實。通過重金屬元素含量實測值與全球最高背景值對比, 得到污染指數(shù)見表4。從表中可以看出黃河三角洲表層土壤及沉積物中污染程度最大的是Cr, 在上三角洲平原中的平均污染指數(shù)為1.05, 而在淺海濕地中的平均污染指數(shù)也達到0.99, 其次依次為Pb、Zn、As、Cu、Cd和Hg, 在上三角洲平原中的平均污染指數(shù)分別為0.78、0.73、0.7、0.66、0.27和0.09, 而在淺海濕地中的平均污染指數(shù)分別為0.72、0.61、0.59、0.53、0.22和0.06。因此黃河三角洲中重金屬元素的污染指數(shù)為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg, 而淺海濕地中近海表層沉積物中的重金屬元素含量都較上三角洲平原表層土壤中重金屬元素的含量低。

表4 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的含量(mg/kg)及其污染指數(shù)[18]Tab. 4 The content (×10-6) and accumulation ratios of heavy metal elements in surface soil and sediment[18]

3.2 潛在生態(tài)危害評價

為將土壤中重金屬含量與重金屬的生態(tài)效應、環(huán)境效應和毒理學聯(lián)系起來, 并消除重金屬區(qū)域背景值差異對重金屬污染評價的影響, 劃分真實可靠的重金屬潛在危害的程度, 因而選用潛在生態(tài)危害指數(shù)法進行重金屬污染評價, 評價結果見表5。按工業(yè)化以前沉積物中重金屬元素最高背景值為參照值的計算結果列于表1中。從表5可知上三角洲平原中重金屬元素的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Hg> Cu>Cr>Zn, 淺海濕地中重金屬的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Cu>Hg>Cr>Zn, 在淺海濕地中RI值和E值都比上三角洲平原中的RI值和E值低, 表明海水對近海沉積物中的重金屬有一定的清掃作用。整個黃河三角洲平原的RI值沒有大于80的, 在上三角洲平原中RI值為16.93~70.68, 平均為28.75, 在淺海濕地中RI值為16.67~37.22, 平均為23.66, 上三角洲平原的RI值高于淺海濕地中的RI值; 整個三角洲的E值沒有大于30的, 均值更是沒有大于10的; 無論是上三角洲平原, 還是淺海濕地的E值都低于40, RI值也遠低于150的輕微生態(tài)危害程度, 表明黃河三角洲生態(tài)環(huán)境良好, 整體處于清潔水平。

3.3 單因子及綜合因子污染評價

為更全面有效地了解研究區(qū)重金屬污染狀況,特在潛在生態(tài)危害評價基礎上引入單因子及綜合因子污染評價。由于土壤環(huán)境質量標準GB15618-1995是根據(jù)全國樣點資料制定的[12], 將其作為評價標準, 不僅能降低區(qū)域土壤環(huán)境背景值的差異,也將更客觀真實地反映研究區(qū)內重金屬污染狀況。鑒于國家土壤環(huán)境質量一級標準包含于研究區(qū)各重金屬含量區(qū)間內, 遂選取國家土壤環(huán)境質量一級標準作為Si評價參照標準[12], 對研究區(qū)重金屬污染情況運用單因子指數(shù)及綜合因子指數(shù)進行評價, 評價結果如表6、表7所示。計算研究區(qū)土壤樣品中不同重金屬單因子指數(shù)值變異系數(shù)規(guī)律與重金屬含量規(guī)律基本相同, 在上三角洲平原209個取樣點的表層土壤樣品中, 各重金屬含量達到國家土壤環(huán)境質量一級標準的頻率分別為Cr 98.56%、Cu 94.74%、Zn 99.04%、Pb 99.52%、Cd 88.52%、As 88.52%、Hg 100%; 綜合污染指數(shù)最小值為0.45, 最大值達1.24, 僅略低于一級標準, 平均為0.63, 變異系數(shù)達27.67%, 表明上三角洲平原各取樣點間重金屬綜合污染指數(shù)值平均差異程度較大。

表5 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)(E)和危害指數(shù)(RI)Tab. 5 The potential ecological risk factors (E) and risk indices (RI) of heavy metal elements in the Yellow River Delta

表5 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)(E)和危害指數(shù)(RI)Tab. 5 The potential ecological risk factors (E) and risk indices (RI) of heavy metal elements in the Yellow River Delta

Eri地區(qū)Cr Cu Zn最大值3.23 7.13 1.28上三角洲最小值1.56 1.67 0.43平原平均值2.10 3.32 0.73標準偏差0.34 1.17 0.20變異系數(shù)0.16 0.35 0.27最大值2.53 5.53 1.06最小值1.53 1.36 0.38淺海濕地平均值1.98 2.65 0.61標準偏差0.27 1.22 0.21變異系數(shù)0.14 0.46 0.34 Pb Cd As Hg RI 7.83 16.62 14.59 23.15 70.68 2.69 4.70 3.93 0.56 16.93 3.88 8.20 6.98 3.54 28.75 0.78 2.49 2.32 2.62 8.51 0.20 0.30 0.33 0.74 0.30 4.94 11.30 10.20 9.86 37.22 2.77 4.28 3.41 0.49 16.67 3.62 6.53 5.94 2.32 23.66 0.61 1.87 1.87 2.10 7.09 0.17 0.29 0.32 0.90 0.30

表6 上三角洲平原表層土壤重金屬污染指數(shù)統(tǒng)計分析Tab. 6 The descriptive statistics of the heavy metal pollution index in the upper delta plain

從以上結果(表6)可以看出, 上三角洲平原各重金屬元素的污染指數(shù)均值均小于等于0.7, 最低平均污染指數(shù)出現(xiàn)在Hg中, 僅為0.11, 而綜合污染指數(shù)也只達到了0.63, 遠低于土壤輕微污染的臨界值1,再次說明了上三角洲表層土壤未受污染的良好狀況,受威脅程度較高的重金屬為As、Cd, 在所有取樣點中造成約11.5%的表層土壤未達到一級標準, 但其含量超過一級標準不多, 應與局部地區(qū)的工農業(yè)活動有關, 而其余各重金屬的威脅較小, 土壤達到一級標準的比例接近甚至高于95%, 未達標的最高含量也與一級標準接近, 特別是Hg, 達標率為100%,表明區(qū)內完全不受此元素的影響。

表7 淺海濕地表層沉積物重金屬污染指數(shù)統(tǒng)計分析Tab. 7 The descriptive statistics of the heavy metal pollution index in the shallow sea

在淺海濕地25個取樣點的近海表層沉積物中, As含量達到國家土壤環(huán)境質量一級標準的頻率為96%, 而其余各重金屬含量達到國家土壤環(huán)境質量一級標準的頻率為均為100%, 綜合污染指數(shù)最小值為0.46, 最大值為0.9, 平均值為0.6, 變異系數(shù)為20.27%, 遠低于上三角洲平原, 說明潛在的綜合污染指數(shù)平均差異程度較小。

從以上結果(表7)可以看出淺海濕地各重金屬元素的污染指數(shù)均值均低于0.7, 最低的平均污染指數(shù)也出現(xiàn)在Hg, 僅為0.07, 而綜合污染指數(shù)只達到了0.6, 較上三角洲平原中更低, 表明表層沉積物的環(huán)境狀況更加良好, 整個淺海濕地中有且僅有一個未達到一級標準的點, 未達標的也只是As元素, 其污染指數(shù)近似于1, 其余均滿足土壤一級標準。

從整體上看, 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達到輕微污染的標準, 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達到一級標準的比例也大大高于上三角洲平原, 反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

4 結論

(1) 黃河三角洲表層土壤及沉積物中重金屬含量高于黃河口及其附近區(qū)域的沉積物, 而與國內其他河口沉積物比較, 重元素含量低于國內河口沉積物, 同時也低于發(fā)達國家城市化地區(qū)的污染水平,滿足國家土壤環(huán)境質量的一級標準。

(2) 黃河三角洲表層土壤中重金屬元素的相對污染指數(shù)為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg, 淺海濕地中近海表層沉積物中的重金屬元素含量都較上三角洲平原表層土壤中重金屬元素的含量低。

(3) 上三角洲平原中重金屬元素的潛在污染程度為Cd >As>Pb>Hg>Cu>Cr>Zn, 淺海濕地中重金屬的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Cu>Hg>Cr>Zn, 淺海濕地中RI值和E值都比上三角洲平原中的RI值和E值低, 表明海水對近海沉積物中的重金屬有一定的清掃作用。黃河三角洲的E值都低于40, RI值也遠低于150的輕微生態(tài)危害程度, 表明生態(tài)環(huán)境良好, 整體處于清潔水平。

(4) 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達到輕微污染的標準, 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達到一級標準的比例也大大高于上三角洲平原,反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

(5) 單因子污染指數(shù)分析的結果是上三角洲表層土壤中受威脅程度較高的重金屬為As、Cd, 此兩元素造成約11.5%的表層土壤未達到一級標準, 但其含量超過不多, 應與局部地區(qū)的工農業(yè)活動有關,淺海濕地近海表層沉積物中僅As出現(xiàn)未達到一級標準的情況, 但達標率卻高達96%。

(6) 從整體上看, 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達到輕微污染的標準, 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達到一級標準的比例也大大高于上三角洲平原, 反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

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(本文編輯: 康亦兼)

Assessment of heavy metal Contamination in the surface soil of the Yellow River Delta, China

MIAO Xiong-yi1, 2, 3, YE Si-yuan2, 3, HAO Yu-pei1, YANG Lian-jin4, CHEN Wei-hai1, HUANG Bao-jian1, SHEN Li-na1
(1. Institute of Karst Geology, CAGS/Key Laboratory of Karst Dynamics, MLR & GZAR, Guilin 541004, China; 2. Key Laboratory of Coastal Wetland, China Geological Survey, Qingdao 266071, China; 3. Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resources and Environmental Geology, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, China; 4. Guizhou Geology and Mineral Foundation Engineering Co., Ltd, Guiyang 550001, China)

Mar., 16, 2015

Yellow River Delta; Heavy metal; Surface Soil; Sediment

The research focuses on the distribution of heavy metal elements in surface soil and sediments. Total 219 surface soil samples, including 25 samples of shallow coastal wetlands, were sampled. The content of heavy metal elements in these samples were tested using modern techniques. The potential ecological risk index (RI), single-factor pollution index, and Nemerow index were used, which reflects Cr > Pb > Zn > As > Cu > Cd > Hg. Because the sea water washes the shallow coastal wetlands, their samples have a lower content of heavy metal elements. The greatest threat of heavy metal pollution in the upper delta plain is from As and Cd, and 88.5% of soils achieved the soil environmental standard of National First Grade. Further, the greatest threat of heavy metal pollution in the shallow coastal wetlands is from As, and 96% of soils achieved the soil environmental standard of National First Grade. A deeper analysis of potential pollution disclosed that RI, single-factor pollution index, and Nemerow index are too low. They do not reach the lowest pollution standard, implying that the soils in the Yellow River Delta are in good environmental condition.

X8

A

1000-3096(2016)02-0065-12

10.11759/hykx20150316003

2015-03-01;

2015-04-23

國土資源部公益性行業(yè)基金(201111023); 國家自然科學基金(41240022)以及海洋地質保障工程項目(GZH201200503); 大地調項目(1212010611402)聯(lián)合資助

繆雄誼(1988-), 男, 貴州貴陽人, 實習研究員, 從事環(huán)境地質研究, E-mail: 44224630@qq.com; 郝玉培, 通信作者, 主要從事水文地質、工程地質研究, E-mail: 936979627@qq.com.