可變外場中非線性系統熱輸運理論與計算方法

石　成，陳　穎，李登峰

(重慶郵電大學 理學院，重慶　400065)

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可變外場中非線性系統熱輸運理論與計算方法

石成，陳穎，李登峰

(重慶郵電大學 理學院，重慶400065)

摘要：可變外場對低維納米非線性體系熱輸運的調控研究有利于新型熱控制器件的設計。本論文比較分析了用于熱輸運理論研究的玻爾茲曼方法、格林-庫伯方法、非平衡格林函數法和量子主方程的優勢和局限性，發現非平衡格林函數方法可處理弱耦合體系在可變外場作用下非線性體系的熱輸運，4階量子主方程可處理耦合系數在0.45以內的中等程度耦合體系。

關鍵詞：非線性系統；熱輸運；非格林平衡函數；量子主方程

伴隨“聲子學”新興領域不斷發展和微量分析技術和實驗測量手段的不斷改進[1,2]，低維納米結構的熱輸運控制受到人們的重視，熱輸運調控研究有助于解決高集成電子器件的散熱問題、改善超高速飛行器以及大功率發動機等高技術裝備的隔熱問題、尋找熱電材料提供清潔能源以及設計高效熱控制器件。

眾所周知，控制電流的電子二極管、晶體管的發明直接導致了現代半導體產業的誕生，極大地促進了工業技術的進步。如能像控制電流這樣靈活的控制熱流，將會使“聲子學”領域快速發展。由于聲子是沒有質量且不帶電的準粒子，不受重力和電磁力的直接影響，從而控制熱流難于控制電流。近幾年低維納米結構熱控制研究受到廣泛重視，從理論上設計出一些熱控制器件模型，比如熱整流器、熱晶體管、熱邏輯門和熱存儲器等[3]；實驗中制備出了固態熱二極管、多壁碳納米管的熱變阻器、固態熱存儲器和熱晶體管等熱控制器件[4]。目前熱控制器件大多在穩恒外場作用下調控恒定熱流，當可變外場作用于低維納米結構時，不僅可用于研究暫態過程，而且還可以產生穩恒外場下不可能產生的新的物理現象，比如熱泵[5]，Berry相引起的熱流等。另外，可變外場可以大幅度提高熱控制器件的性能，可變門電壓使得兩極為金屬的量子點熱電性能提高40%[6]，因此，可變外場下熱控制研究是“聲子學”領域的一個重要分支，有利于新型熱控制器件的研究。

1熱輸運理論研究方法

對于熱輸運的研究，傳統的方法有玻爾茲曼(Boltzmann)方法和格林-庫伯(Green-Kubo)方法。玻爾茲曼方法是研究體材料熱輸運的重要工具，是完全基于擴散輸運的理論。但是，納米結構的聲子平均自由程與結構尺寸可比擬時，熱輸運并不是擴散輸運。而且，玻爾茲曼方法完全忽略了量子相干性，然而當退相干長度小于結構尺寸時，量子相干性對微觀結構的熱輸運具有重要作用。因此，玻爾茲曼方法不適應于非線性體系熱輸運研究。格林-庫伯方法基于線性響應理論，能有效計算熱導、ZT因子等熱輸運參數，但它不能處理遠離平衡態的體系，難以準確得到非線性體系的延遲格林函數，從而需要附加各種近似方法來處理。因此，傳統的熱輸運研究方法已經不適用于研究非線性體系的熱輸運。

隨著納米技術的迅速發展，迫切需要發展新的研究微觀結構熱輸運的方法。因此,Landauer公式被廣泛的用于描述介觀體系中的量子輸運過程，它不關心體系的內部特征，將量子輸運過程簡單的看成載流子的透射，透射率是它主要關心的物理量。Landauer公式最早被用來研究電輸運，但它也可以描述聲子、光子等其他載流子的介觀輸運。它幫助人們更好的理解介觀體系中的輸運，并成功的預測了由彈道輸運引起的量子電導和量子熱導。Landauer公式能夠為介觀輸運提供簡單清晰的物理圖像，但它本身無法給出透射率，因此，它必須借助其他方法為其提供透射信息，才能在納米體系熱輸運的研究中發揮出更廣泛的作用。

過去10年里，非平衡格林函數法(Nonequilibrium Green’s Function Method，NEGF)成為了研究微觀結構熱輸運的一個重要工具[7]。NEGF是一個量子理論，能得到納米材料的所有量子特性，而且對于線性模型可以精確求解，所以廣泛應用于電輸運和熱輸運的研究，但NEGF擅長于處理線性體系，它可處理可變外場作用下線性體系的量子輸運，而且可得到精確解。對于非線性體系在可變外場作用下的量子輸運，NEGF必須進行微擾處理，因此只能適應于弱耦合情況。Bagchi等人分析了含時可變磁場對一維自旋鏈熱輸運的影響[8]，把自旋態進行了經典處理，作為矢量，丟失了其中的量子相干性。

對于處理可變外場作用下非線性體系的量子輸運，量子主方程(Quantum Master Equation，QME)提供了實現這個目標的可能性[9]，它是通過研究熱源對微觀結構的影響，計算在熱源影響下微觀結構的約化密度矩陣，從而實現對熱流的計算。QME方法是對微觀結構本身進行數值精確解，原則上它能有效處理任何非線性體系。但是，目前的大多數QME利用了Markov近似，只能研究穩恒系統。Knezevic等人基于QME研究含時量子輸運[10]，分析靜外場作用于多體量子體系后趨于穩定狀態的暫態過程。另外，QME方法只能處理熱源與系統之間的弱耦合情況，如要處理強耦合體系，必須引入高階微擾理論得到高階QME，基礎理論已經初步成型[11]，通過引入高階微擾理論處理中度耦合的熱流。圖1展示了不同熱輸運理論研究方法擅長處理的體系。

圖1　熱輸運理論研究方法比較

2基本研究方法

基于以上分析可知，處理可變外場對非線性體系的量子輸運主要可以通過量子主方程以及弱耦合條件下的NEGF方法。下面對該兩種方法進行比較分析。

2.1非平衡格林函數方法

非平衡格林函數是處理非平衡態和相互作用系統最有力的方法。它的理論基礎源于量子場理論。 Schwinger、Kadanoff和Baym等人建立了非平衡格林函數早期的公式和理論，其中最有代表的是Keldysh，他創造了著名Keldysh定理，Keldysh圖像展開法是一種能處理任意初始態的普適方法[12]。Meir等[13]用此方法研究了通過異質結的電子輸運，成功應用于電輸運性質的研究之中。非平衡格林函數在熱輸運中的應用是過去十幾年間發展起來的。非平衡格林函數研究了彈道聲子輸運性質，然而非平衡格林函數的真正優點在原理上能嚴格處理非線性效應。本文將介紹聲子非平衡格林函數的基本理論及其數值實現的方法，圖2為熱輸運示意圖。

處理利用非平衡格林函數方法的問題，首先介紹格林函數方面的有關知識。六種實時格林函數，將其定義為

以上6個式子分別表示推遲、前進、大于、小于、時序、反時序格林函數。在海森堡匯景中，U(T)表示粒子位移的組成列矢量。θ(T)表示階梯函數，定義為

同時，以上6種實時格林函數之間的關系如下

由此發現，以上6式中的3個是線性獨立的，選取其中的三式因此就具有很大的任意性。常用的是:① G>,G<一般稱其為關聯函數，它們與可觀察量及其動力學性質 (如態密度，熱流等)息息相關; ② Gr,GA考慮其解析性質的良好性，因此用來計算物理的響應，比如散射速率，態密度和聲子譜等。

圖2　熱輸運示意圖

如果得到了非平衡格林函數，接下來與熱輸運相關的物理量就相應計算出來，例如聲子透射譜、聲子態密度、熱導、熱流等。在處理量子熱輸運問題中，這些物理量便可以提供詳細的物理圖像。

因而，總的聲子態密度就表示為:

聲子在頻率空間和實空間的分布，通過聲子態密度和局域態密度來得到，在求解量子熱輸運的問題中，二者起到至關重要的作用。

熱導與聲子透射譜分別表示為：

2.2量子主方程方法

目前主方程方法被廣泛應用于納米結構穩流的研究，對這個方法進行拓展和延伸得到含時Redfield QME，不僅能處理任何非線性系統，還能處理納米結構在任意含時外場下的熱輸運計算[14]。從含時的哈密頓函數出發，利用含時Redfield QME方法推導隨時間改變的約化密度矩陣，從而得到非穩態熱流表達式。

傳統的主方程方法用到 Markov 近似，只能研究穩態情況，因此利用Markov近似之前的Redfield QME 方法研究任意含時的外場對非簡諧體系的熱輸運影響[15]。總的哈密頓量為：

根據矩陣：

可求得熱流分布。

以上只適用于較弱的耦合體系，得到的是2階量子主方程以及2階熱流公式，目前可利用高階微擾理論得到4階量子主方程以及4階熱流處理中等程度的耦合。4階量子主方程

4階熱流公式為：

2.3計算方法的模擬比較分析

圖3給出了利用NEGF、2階和4階量子主方程(2ndQME和4thQME)得到通過量子點電流與電極和系統之間的耦合系數關系，從圖中可以看出，NEGF可以得到精確解，2階量子主方程僅適合于耦合系數在0.2以內的情況，4階量子主方程可適用于耦合系數在0.45以內。因此，4階QME方法能很好處理中等程度耦合時電輸運。

圖3基于非平衡格林函數法(NEGF)、2階和4階量子主方程(2ndQME和4thQME)得到通過量子點電流與電極和系統之間的耦合系數關系。左溫度T=0.02(kB/eV)，左電極和右電極化學勢分別為1.5 eV和0.5 eV，位勢能為1 eV。

圖3　基于非平衡格林函數法

3結束語

研究外場調控低維納米非線性體系熱輸運時不僅能發現新的物理現象，有利于新型熱控制器件的研發，而且也是“聲子學”的重要分支領域，因此有必要對熱輸運控制的理論和計算方法進一步研究和總結。本論文在分析熱輸運研究方法的基礎上，重點比較分析了非平衡格林函數、2階量子主方程和4階量子主方程，給出每種研究方法的優勢和局限性，而且通過模擬計算得到4階量子主方程可處理耦合系數在0.45以內的中等程度耦合體系。為了處理任意耦合程度的非線性體系在外場作用下的量子輸運，需要發展更高階的量子主方程。研究方法的發展有助于新型熱控制器件的設計和實現，從而推動“聲子學”領域快速發展。

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(責任編輯楊繼森)

本文引用格式：石成，陳穎，李登峰.可變外場中非線性系統熱輸運理論與計算方法[J].兵器裝備工程學報，2016(5):161-164.

Citation format:SHI Cheng,CHEN Ying,LI Deng-feng.Research on Theory and Calculation Method of Thermal Transport for Nonlinear Systems via Time-Varying External Fields[J].Journal of Ordnance Equipment Engineering,2016(5):161-164.

Research on Theory and Calculation Method of Thermal Transport for Nonlinear Systems via Time-Varying External Fields

SHI Cheng,CHEN Ying,LI Deng-feng

(College of Science,Chongqing University of Posts and Telecommunications,Chongqing 400065,China)

Abstract:Research on effective control of thermal transport via time-varying external fields for nonlinear systems is beneficial to design the novel thermal control devices.In this paper,we made a comparative analysis for the theoretical research methods of Boltzmann method,Green-Kubo method,nonequilibrium Green’s function method and quantum master equation.We gave the superiority and limitation of them.It is found that the nonequilibrium Green’s function method can deal with the thermal transport of weak-coupling system under the time-varying external fields.The 4-order quantum master equation can study the middle-coupling system when the coupling coefficient is less than 0.45.

Key words:nonlinear system; thermal transport; nonequilibrium Green’s function method; quantum master equation

doi:【基礎理論與應用研究】10.11809/scbgxb2016.05.038

收稿日期：2015-12-20；修回日期：2016-01-15

基金項目：國家青年自然科學基金(11504038)

作者簡介：石成(1990—)，男，碩士研究生，主要從事低維納米材料輸運性質研究。

中圖分類號：O471.4

文獻標識碼：A

文章編號：2096-2304(2016)05-0161-04