預估火炸藥壽命的數學模型及其計算

劉子如，邵穎惠，任曉寧，常　海

(西安近代化學研究所，陜西 西安，710065)

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預估火炸藥壽命的數學模型及其計算

劉子如，邵穎惠，任曉寧，常海

(西安近代化學研究所，陜西 西安，710065)

摘要：評論了預估火炸藥及其制品的安全貯存壽命、使用壽命和可靠貯存壽命的數學模型和計算方法，包括常用的Arrhenius方程、Berthelot方程和溫度系數方程及修正的Arrhenius方程、加速因子方程、多應力因素的Eyring方程、交變老化溫度的累積損傷模型、BP神經網絡法、結構壽命和可靠壽命的預估方法等。提出了簡單快速的點斜法和單溫度定時法，認為可以通過失效概率的所謂界限模型計算火炸藥及其制品的可靠性和可靠貯存壽命。比較了一些計算方法，給出了Arrhenius方程和Berthelot方程預估壽命相等的條件，指出了這些方法或方程的使用范圍，并舉例說明了一些模型和計算方法的實際應用。附參考文獻30篇。

關鍵詞：物理化學；火炸藥；壽命預估；壽命計算方法；安全壽命; 使用壽命；可靠貯存壽命

引 言

火炸藥的壽命是安全貯存和正常使用的重要指標,可以分為安全貯存壽命和安全使用壽命。由于火炸藥及其制品對配方、生產工藝、貯存運輸使用的環境溫濕度條件等因素相對敏感，因此其性能參數具有明顯的波動性，同時由于測試人員、測試方法及取樣的不同都會帶來性能參數測試數據的散布和不確定性，因此以性能參數退化為依據而預估的壽命具有隨機性，即預估的壽命存在可靠度的問題。可靠貯存壽命(或可靠壽命)是規定可靠度下的貯存壽命。可靠度是能夠完成使用(貯存)壽命期內技術要求的概率。

加速老化預估壽命涉及到3個重要方面或3個步驟：(1)試驗條件的選擇；(2)跟蹤測試參量(失效模式)及失效判據的確定；(3)外推到常溫或使用溫度的依據—失效參量退化的時間關系和退化率的溫度關系。本文僅就加速老化預估壽命的第3步驟，即預估壽命溫度關系的數學模型和計算方法作一些評述。

1常用預估壽命三方程的比較

1.1Arrhenius方程

Arrhenius(阿倫尼烏斯)方程是常用于預估火炸藥及其制品貯存壽命的方程。其對數形式為

(1)

如果加速試驗可以直接獲得老化臨界壽命值τ，則可不通過反應速率(或性能退化率)常數進行常溫下的壽命預估。用下列形式的Arrhenius方程就可以預估壽命：

lnτ=lnZ+E/RT

(2)

或

lgτ= lgZ+E/2.303RT

(3)

式中：Z為方程(1)中指前因子A的倒數，即Z=1/A。

該方程雖然是化學動力學方程，由化學反應引起的性能變化用該方程外推壽命是毫無疑問的，但理論推導和試驗都證明，該方程也同樣適用于預估力學性能、遷移和擴散等物理過程所引起的壽命變化。但應用該方程時應該注意以下問題：(1)老化是通過測定反應速度而獲得，對于擴散和各種類型的應力作用，該方程有時被限制使用；(2)試驗溫度與外推溫度間隔較小，可認為活化能與溫度無關，這時它才正確；(3)該方程有時很難考慮到如濕度、氧和腐蝕性氣體導致的疊加效應。若老化中同時存在幾種影響性能的變化過程，則它們的活化能必須是相同或近似相等。

1.2Berthelot方程

Berthelot(貝瑟洛特)方程是除Arrhenius方程外另一個重要的老化壽命外推方程。其基本形式是

T=Ab+B·lgτ

(4)

此方程是描述老化壽命與溫度的關系，不需要獲得反應速率常數或性能變化速率(或稱為退化率)，即不需要知道反應或性能隨老化時間變化的規律，只要測出各個老化溫度下的臨界壽命，就可以外推預估壽命。因此，與Arrhenius方程相比，Berthelot方程可以簡化試驗和數據處理過程，通常由其外推獲得的壽命小于Arrhenius方程，更接近實際壽命。因此被普遍應用于火藥安全貯存壽命的預估，在相應的國軍標[1-2]中已被規定為數據的處理方法。

1.3溫度系數方程

溫度系數方程是從Arrhenius方程推導出來的近似公式，用來計算每升高或降低10℃時性能變化速率(退化率)的比率。其表示式為

(5)

式中：T1和T2分別為外推貯存溫度和加速老化溫度；τ1和τ2分別為溫度T1和T2下的貯存壽命；γ為溫度系數。

實際上，該方程也是簡化的Berthelot方程，因為溫度系數可以按公式γ=10-10/B計算，而其中的B值就是Berthelot方程(4)中的B值。

由于許多變化過程的活化能(E)范圍為120～160kJ/mol，其溫度系數均為3左右。因此，進行壽命預估時只要通過單溫度的試驗獲得該老化溫度的壽命(τ2)，用經驗獲得溫度系數(γ)，就可以由式(5)計算獲得外推溫度下的壽命(τ1)。

1.4簡化試驗和計算的點斜法及單溫度定時法

點斜法是單一溫度老化獲得的性能失效時間或壽命臨界點，用已知或另外途徑獲得的活化能(E)作為斜率，根據Arrhenius方程(式(2))外推獲得貯存壽命，因此稱為點斜法。其實際上是Arrhenius方程(式(2))的簡化應用，其中活化能(E)就是斜率，只是E可以通過其他途徑獲得，只要其是描述同一失效模式和機理的溫度系數。顯然該方法要比Arrhenius方程外推獲得貯存壽命簡單得多，老化試驗量也少得多，獲得壽命臨界點時也可以不考慮過程。

單溫度定時法實際上是從溫度系數方程簡化而來。當溫度系數已知時，就可以用該方法確定預期壽命在單溫度下的老化時間。方程的基本形式為

τ2=Ae-kT2

(6)

式中：A=τ1γ0.1T1，k=0.1·lnγ。

當溫度系數γ和外推溫度T1確定時，則可以分別計算外推貯存溫度T1下貯存壽命為τ1時的A和k值，當加速老化溫度為T2，外推壽命為τ1時，由式(6)計算加速老化到達壽命臨界點時所需的老化時間τ2。因此，僅進行某一溫度T2下的加速老化試驗，當試樣經歷老化仍未失效的時間等于或大于τ2時，則認為該試樣的外推壽命等于或大于τ1。

單溫度定時法適用于已知溫度系數材料的例行快速檢測和剩余壽命的快速預估。

1.5三方程老化預估壽命相等的條件

通常用Arrhenius方程外推獲得的預估壽命會大于溫度系數法和Berthelot方程法。但在一定條件下，前者與后者外推獲得的預估壽命就會相等或接近。

根據推導，Arrhenius方程與溫度系數法和Berthelot方程預估壽命相等的條件分別是：

(7)

(8)

或

B= (T-Ab)/( lgZ+E/2.303RT)

(9)

可見，預估壽命相等的條件，既與活化能(E)有關，也與外推溫度(T1)和加速老化溫度(T2)有關。

2其他安全貯存壽命預估方法

2.1修正的 Arrhenius方程

Arrhenius方程通常假設指前因子和表觀活化能是與溫度無關的常數，但從過渡態理論或碰撞理論都可推導出其均與溫度有關。研究表明[3]，指前因子大致與溫度(T)的m次方有關，因此Arrhenius方程被修正為三參數方程

(10)

用修正的Arrhenius方程處理性能變化的溫度關系，預估老化壽命的結果有時會更接近實際。

2.2加速因子方程

加速因子方程是關聯加速老化壽命與貯存溫度壽命之間關系的方程。經不同貯存時間后火炸藥及其制品在加速老化時有不同的失效時間或壽命臨界點，壽命加速因子(KT)被定義為常溫已貯存的年限差(Δy)與加速老化試驗的失效臨界點時間差(Δm)(月)的比值[4]，即

(11)

式中：加速因子(KT)表示試樣在高溫下貯存一個月相當于在常溫下貯存的時間(年)。計算剩余使用壽命(ys)和總使用壽命(yg)方程分別為ys=KT·m和yg=KT·m+y，其中，m為高溫加速試驗的失效臨界點時間(月)；y為常溫下已貯存的時間(年)。

某固體火箭發動機雙基推進劑的已貯存時間和老化獲得的失效時間，以及通過式(11)計算得到的KT和計算的ys和yg，列于表1[4]。

表1　某雙基推進劑裝藥老化加速因子和使用壽命的計算結果

2.3Eyring方程

在預估多應力因素作用下火炸藥的老化壽命或Arrhenius方程不適用時，則可用Eyring方程[5-7]，該方程如下

(12)

式中：L(V)為與應力因素有關的壽命；V為應力因素，如熱應力-溫度，也可以是非熱應力，如濕度；A和B為方程待定常數。

式(12)也可表示為

L=A′T-1eB/T

(13)

式中：A′=e-A；T=V，為絕對溫度。

若以壽命τ形式表示修正的Arrhenius方程，則式(10)可以表示為

τ=ZT-meE/RT(其中Z=A-1)

(14)

式(14)與式(13)非常相似，可以認為Eyring方程(式(13))是修正的Arrhenius方程(式(14))的一種特殊形式，兩者不同之處是式(14)中溫度T的冪指數m為1，而式(13)中B=E/R。

與Eyring方程類似的有溫度-非溫度(T-NT)模型，這是考慮除了溫度的應力外，還有一個非溫度應力U的壽命方程

L(T,U)=A′T-1U-neB/T

(15)

式中：U為溫度以外的應力，如相對濕度；A′、B和n為待定常數。

還可以把濕熱加速老化預估壽命的Eyring方程寫為下列形式

(16)

當濕度U恒定，溫度T為可變量時，令A′=AU-1eB/U為常數，則從式(16)可得L=A′T-1eC/T，即與式(13)相似。

一般認為，Arrhenius方程和式(12)所表示的Eyring方程適用于單一溫度應力下的加速老化模型，而式(15)和式(16)所示的Eyring方程更適用于雙應力因素(如濕熱)加速老化的預估模型。

2.4交變老化溫度的累積損傷模型

環境應力不可恢復性的不可逆作用，每次都會給產品帶來損傷，這些損傷累積起來超過某一臨界值時，材料就會發生故障或失效，描述這種變化過程的模型就是累積損傷理論(Cumulative Damage Theory)[8]。

假定在特定的交變應力li的作用下，平均可承受的循環次數(壽命)為Ni，而循環次數為ni，則Miner法則認為，當

(17)

被滿足時，就可認為材料到達平均使用壽命(MTTF)。應用累積損傷模型的前提是，即使應力大小變化，失效機理也不變。

如果環境溫度變化是時間的連續函數T=f(t)，而老化壽命的溫度函數L=F(T)，認為在微小時間段Δti內溫度保持為Ti，把Miner法則方程中的循環次數用實際的時間代替，即ni=Δti，而Ni=L(Ti)，則式(17)可寫為

(18)

(19)

若老化壽命的溫度函數L(T)是Arrhenius方程(2)或Eyring方程(13)，則式(19)可寫為

(20)

或

(21)

根據已知參數，如Arrhenius方程的參數Z和E或Eyring方程的參數B和A′，以及溫度的時間函數T=f(t)，求解式(20)或式(21)的積分方程，即可獲得變化環境下的平均壽命MTTF[6-7]。

文獻[7]中應用此方法得出某固體火箭發動機裝藥經過14d的高溫運輸后，貯存壽命縮減了約15個月。

2.5神經網絡法

人工神經網絡(Artificial Neural Network，簡稱ANN)是20世紀80年代發展起來的綜合性學科， ANN通過網絡學習實現非線性函數映射，廣泛應用于性能預測、模式識別、模糊控制、圖像識別等過程。其中BP網絡是一種應用十分廣泛的人工神經網絡，BP的重要功能之一是非線性函數映射。根據Kolmogorov定理，總是存在一個三層神經網絡，能精確實現任意的連續映射[9-10]。BP神經網絡一般由輸入層、隱含層和輸出層構成。輸入層神經元的輸入信息必須是對輸出具有典型影響的因素，網絡相鄰層間的神經元是互連的，同層神經元之間不相連，鄰層互連神經元間存在可調權值。使用前需采用數據對其進行訓練。

火炸藥及其制品的壽命問題往往是多因素、非線性問題，通常的單因素分析方法或多元回歸分析方法無法準確研究這類問題，而BP神經網絡模型是處理這類問題的有效方法。國內劉沃野等[11]利用BP神經網絡法對某庫存槍彈的貯存壽命進行了預估。有研究者[12-13]提出利用遺傳算法(GA)和神經網絡相結合的遺傳神經網絡(GA-BP)模型，預測推進劑使用貯存壽命或可靠貯存壽命，可以克服BP算法的不足。GA是模擬生物進化過程的全局性概率搜索算法，具有自適應性、全局優化性和隱含并行性。GA可以優化BP神經網絡結構、權值和閾值。兩者結合可以建立較好地預估壽命遺傳神經模型。

3推進劑藥柱結構完整性的壽命預估

3.1通過動態力學性能預估壽命

結構完整性是固體火箭發動機壽命的決定因素，測定力學性能退化是間接分析結構完整性的壽命評估方法。動態黏彈法或動態力學性能分析法(DMA)研究固體推進劑的貯存壽命時，在一定程度上可以避免采用單軸拉伸、應力松弛和蠕變研究推進劑老化帶來的問題，即材料大變形引起分子鏈滑移的物理變化與化學變化混雜在一起的缺陷。因此動態黏彈試驗或DMA中的模量變化更能準確真實地反映固體推進劑的熱老化過程。各種動態模量的退化率都可以定義為老化速率(μ)。此外，更因為黏彈性材料的物理老化過程應考慮時間或頻率的影響，動態力學性能恰好考慮了這種因素[14]。

由于DMA試驗或動態黏彈試驗是在程序升溫下獲得動態力學性能數據，因此其還有一個特點是可通過WLF方程(時溫等效方程)得到動態力學性能變化(物理老化)的活化能(Ea)，有可能從一個老化溫度試樣的DMA試驗就可以建立力學性能隨溫度變化的數學模型，節省了很多時間。同時，還可以通過動態模量或柔量主曲線的變化規律的分析獲得力學性能的失效判據。這樣就可以通過點斜法或溫度系數方程進行壽命評估，可大大簡化老化試驗和計算。

3.2利用黏彈體有限元方法分析結構完整性

基于黏彈體有限元方法的推進劑結構完整性分析，該方法要有比較完善的三維有限元分析軟件和復雜的計算。袁端才等[16]基于加速老化和三維黏彈性有限元分析，預估了某固體火箭發動機裝藥的貯存壽命，得到推進劑裝藥在20℃下的貯存壽命為13.8年。

3.3從初始氣孔率和NG的遷移預估貯存壽命

由于雙基或改性雙基推進劑藥柱的緩慢分解產生的氣體和NG的遷移在雙基推進劑藥柱中形成空隙或微裂紋，隨老化時間和溫度而增多和增大。當老化到達一定時間后初始氣孔率急劇增大，這時黏彈體發生了蠕變，藥柱結構完整性被破壞，推進劑藥柱失效。可以通過測定老化溫度TH下初始氣孔率急劇變化的時間tH，該時間即為失效時間，利用溫度系數方程預估推進劑藥柱的貯存壽命[17]。

研究表明[14,18]，增塑劑NG向包覆層(或隔熱層、阻燃層)遷移是自由裝填式雙基或改性雙基推進劑的主要失效模式，因為飽含NG的包覆層會造成開裂、脫粘等破壞藥柱結構完整性的現象，也可能使隔熱層或阻燃層失去作用，使燃燒不穩定，導致火箭發動機失效，甚至發生事故。文獻[14，18]通過加速老化測定NG在包覆層中的遷移，預估了某自由裝填式雙基推進劑的老化壽命。

4可靠貯存壽命的預估

4.1計算失效概率的兩種模型

預估可靠壽命必須計算失效概率，通常最常用的計算失效概率有界限模型和應力-強度干涉模型。

圖1　某發射藥失效概率老化時間關系示意圖 Fig.1　Schematic diagram of the relationship between the failure probability and aging time for gun propellant

應力-強度干涉模型是研究裝藥的環境應力與所能承受的強度之間的關系，當前者超過后者即視為失效。如經過環境條件、失效模式和判據、應力和材料性能等一系列的分析后，獲得圖2所示的一系列隨時間變化的Warner圖，即應力-強度干涉原理圖。這是設計技術要求(來自應力分析)和材料能力(來自失效分析或強度分析)的概率分布隨時間變化的一系列曲線。兩種分布曲線尾部重疊部分的大小，即表示失效概率的大小。

圖2　失效概率隨時間變化的Warner圖Fig.2　Warner diagrams for failure probability versus time variation

現今給予上述強度與應力更廣泛的定義：凡是阻止產品失效的因素，都可稱為強度，而凡是引起產品失效的因素，都稱為應力。

4.2可靠貯存壽命預估模型

正態分布與對數正態分布是可靠性研究中常用的兩種壽命分布模式，適用于描述受物理化學過程所支配的失效概率。余文力等[20]研究了某導彈戰斗部裝藥的可靠貯存壽命，得出該炸藥裝藥各老化溫度下的貯存壽命服從對數正態分布，并計算得到不同置信度下的貯存壽命置信下限。劉子如等[21]對FH-94復合固體推進劑的可靠度和可靠貯存壽命進行了研究，經老化和力學性能測定，通過數據的正太分布分析，計算得到一定置信度和可靠度下限下的可靠貯存壽命。

研究表明[22-23]，推進劑及火工品的貯存壽命服從Weibull分布。分布曲線起點為坐標原點(位置因子x0=0)時，則三因子Weibull分布退化為只有尺度因子(α)和形狀因子(β)的兩參數的分布函數

(22)

蒙特卡羅(Monte Carlo)法也稱為統計試驗方法，其是可靠性模擬計算的基礎方法，用于處理隨機變量問題。其理論基礎是概率論中的基本定律，即大數定律，是將隨機變量賦予適當的物理含義，并將各數隨機變量概率特性與數字分析問題的解答聯系起來。Monte Carlo法實際上是用計算機進行模擬計算。劉兵吉[24]對固體推進劑隨環境溫度變化的力學性能進行Monte Carlo模擬計算，除自然變量時間外，把其他變量均視為隨機變量，在計算機上產生隨機數，經統計模擬處理，發現延伸率的分布函數為Weibull分布，從而計算獲得了HTPB推進劑不同可靠度下的壽命。

4.3彈藥可靠貯存壽命的預估方法

彈藥是包括火炸藥的多部件的體系，其可靠性是系統可靠性，因此可靠性的預測是一個復雜的系統工程，而且這些評估方法都有較復雜的數學和概率統計學問題，評估方法有： Bayes評估法[25-26]，Poission過程評估法[27]，無失效數據的樣本空間排序法[28]，有無壽命數據的估計法[29]，灰色預測法[30]等。這些方法基本上都是適用于彈藥的小樣本量、成敗型的可靠性及可靠壽命分析，這與上述火炸藥及其制品可靠貯存壽命的評估不同，后者是以影響使用或影響安全貯存的性能變化(退化)超過某一規定的指標為失效判據，而不是成敗型。

5結束語

(1)預估火炸藥及其制品的安全貯存壽命、使用壽命和可靠貯存壽命，需要根據貯存環境條件和(或)使用條件，選擇合適的老化數學模型和計算方法。

(2)預估安全貯存壽命通常用Berthelot方程或溫度系數方程；多應力因素導致的老化壽命宜用Eyring方程；交變應力作用下老化壽命的預估建議采用累積損傷模型；預估已知活化能或溫度系數或加速因子的火炸藥老化壽命或剩余壽命，可以分別采用簡單快速的點斜法或單溫度定時法或加速因子方程法。BP神經網絡法適用于預估已有相當數量的(貯存和使用)數據，而導致性能失效因素的溫度和時間關系難于用數學模型描述的火炸藥老化壽命。

(3)結構壽命需要首先分析造成火炸藥制品結構完整性的失效因素，之后采用適當的方法預估老化壽命。

(4)火炸藥的可靠性和可靠貯存壽命可以通過失效概率的界限模型進行預估。

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Mathematical Models and Its Calculations for Predicting the Life of Explosives and Propellants

LIU Zi-ru，SHAO Ying-hui，REN Xiao-ning，CHANG Hai

(Xi′an Modern Chemistry Research Institute, Xi′an 710065, China)

Abstract:The mathematical models and calculation methods for estimating the safe storage life, service life and reliable storage life of explosives and propellants and their products were reviewed, including commonly used Arrhenius equation, Berthelot equation and temperature coefficient equation, modified Arrhenius equation, accelerated factor equation, Eyring equation with multiple stress factors, cumulative damage model with alternating aging temperature, BP neural network method, structural life and reliable life prediction method etc. The simple and fast methods of point-slope method and single temperature timing method were proposed. It is considered that the reliability and reliable storage life of explosives and propellants and their products can be calculated by the so-called boundary model of the failure probability. Some computational methods were compared, and the conditions for estimating the same life by the Arrhenius equation and the Berthelot equation were given. The use scope of these methods or equations was pointed out, and some examples were given to illustrate the practical applications of some models and calculation methods. With 30 references.

Keywords:physical chemistry; explosive and propellant; life prediction; calculation method of life; safe life; service life; reliable storage life

中圖分類號：TJ55；O64

文獻標志碼：A

文章編號：1007-7812(2016)02-0001-07

作者簡介:劉子如(1940-) , 男, 研究員, 研究領域為火炸藥熱化學熱分析。E-mail:lzr479@sina.com

基金項目:國家安全重大基礎研究項目

收稿日期:2015-08-28；修回日期:2015-11-18

DOI：10.14077/j.issn.1007-7812.2016.02.001