西部氯鹽漬土介質中混凝土的氯離子擴散性*

閆長旺，李　杰，張　菊，劉曙光

(1.內蒙古工業大學 礦業學院， 呼和浩特 010051； 2.內蒙古工業大學 土木工程學院， 呼和浩特 010051)

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西部氯鹽漬土介質中混凝土的氯離子擴散性*

閆長旺1,2，李杰2，張菊1，劉曙光1,2

(1.內蒙古工業大學 礦業學院， 呼和浩特 010051； 2.內蒙古工業大學 土木工程學院， 呼和浩特 010051)

摘要：為研究西部氯鹽漬土介質中混凝土的氯離子擴散性，采用實驗分析、微觀掃描、理論預測相結合的方法，分析混凝土中氯離子含量與分布規律、氯離子對流區深度與峰值含量、表層氯離子含量時變規律以及試件表層微觀形貌，預測既定混凝土保護層厚度處達到鋼筋銹蝕臨界氯離子濃度所需時間。研究結果表明，沿擴散深度混凝土中自由氯離子含量與總氯離子含量均呈現出先增長后降低的趨勢，二者具有很好的線性關系；存在明顯的氯離子含量峰值，隨浸泡時間的變化較小；隨著浸泡時間的增加，對流區深度逐漸加大，表層氯離子含量逐漸增加，混凝土中Friedel’s和Cl元素逐漸增多。理論分析結果顯示，氯離子擴散系數隨著擴散深度增加而增大，隨浸泡時間增加而減小，使用壽命預測結果與工程實際混凝土結構腐蝕情況吻合較好，預測模型可用于西部氯鹽漬土介質中混凝土結構使用壽命預測與分析。

關鍵詞：普通混凝土；自由氯離子；微觀掃描；擴散系數；使用壽命

0引言

對于混凝土設施來說，Cl-是侵蝕混凝土保護層、銹蝕鋼筋、影響耐久性的主要因素[1]。與海洋環境中氯離子濃度相比，西部氯鹽漬土介質中Cl-濃度明顯高很多[2-3]，對混凝土設施耐久性的影響也不同。孫紅堯等[4]通過對西部氯鹽漬土地區各類混凝土設施調查，發現該地區混凝土設施的腐蝕破壞程度比海洋環境更嚴重。余紅發等[5]調查結果表明，青海地區混凝土電桿因氯鹽腐蝕，出現鋼筋銹蝕、混凝土縱向裂縫，運行不到3年就已報廢。張偉勤、劉連新等[6-7]實地調查了青海氯鹽漬土地區混凝土建筑物的腐蝕情況，發現某些工廠鋼筋混凝土梁、柱的混凝土保護層破壞明顯，鋼筋銹蝕嚴重，部分工廠建設不到4年，就因腐蝕嚴重被迫停建。可見，西部地區高濃度Cl-對鋼筋混凝土設施具有很強的腐蝕作用。

針對上述工程現狀，余紅發等[2,8]采用現場取樣測試和實地暴露試驗的方法，對青海地區高濃度氯鹽侵蝕后混凝土中腐蝕產物和Cl-擴散系數進行了分析，發現Cl-在混凝土中擴散受暴露時長、水灰比、礦物摻合料等因素的影響，并指出采用高性能混凝土可以改善其抗高濃度Cl-侵蝕的性能。劉連新等[7]實地暴露試驗結果也表明，采用C50以上混凝土可有效提高抗鹽漬土侵蝕性能。唐囡等[9]針對濱海氯鹽漬土壤中高濃度Cl-環境，配制出用于輸電線路塔基的C60混凝土，與普通混凝土相比，其Cl-擴散系數降低了0.5～2.5倍。這些研究工作為提高氯鹽漬土地區混凝土設施耐久性提供了可供借鑒的成果。

結合氯鹽漬土地區混凝土抗侵蝕研究現狀，本文以地處西部氯鹽漬土中、與土壤長期接觸的混凝土設施為研究對象，采用高濃度氯鹽溶液長期浸泡實驗方法，分析混凝土中Cl-含量、分布規律、對流區深度、時變規律，以及浸泡后混凝土微觀形貌。基于實驗結果，應用Fick第二定律，分析擴散系數隨擴散深度、浸泡時間的變化規律，預測西部氯鹽漬土介質中混凝土的使用壽命。

1實驗

1.1實驗材料與試件制作

基于西部地區各類設施常用的混凝土材料類型與強度，本文選用C35級混凝土作為試驗材料，質量配合比為m(水)∶m(水泥)∶m(砂)∶m(石子)=0.41∶1∶1.084∶2.653，減水劑摻量為水泥質量的2%。組分中，水泥選用呼和浩特市冀東水泥廠生產的P.O 42.5R型普通硅酸鹽水泥，化學成分如表1所示。

表1　水泥的化學成分

砂為Ⅱ區中砂，細度模數2.8，含泥量1.82%；石子選用粒徑5～25 mm的破碎石，含泥量0.82%；減水劑選用大連西卡建筑材料有限公司生產的3301E減水劑。

實驗采用邊長為100 mm的混凝土立方體試件，試件全部在實驗室內制作完成，在振動臺上進行振搗，成型24 h后拆模，標準室溫養護28 d后進行實驗。試件共6組，每組3個。

1.2實驗方法與測試內容

參考青海地區氯鹽漬土介質中Cl-含量[2，5-8]，試驗溶液采用質量濃度為15%的NaCl溶液模擬西部氯鹽漬土介質中高濃度Cl-環境。試驗制度采用室溫條件下長期浸泡，分別在浸泡56，112，168，224，280和336 d后，取1組試件進行相關內容測試。為減小溶液濃度變化造成的誤差，將浸泡容器密封，且每隔28 d更換一次溶液。

測試內容包括自由氯離子含量Cf、總氯離子含量Ct、微觀形貌。為減小試件制作過程中澆筑不均勻造成的影響，選擇澆筑底面為測試工作面，其它5面采用防水膠密封。

Cl-含量測試試樣的選取，擴散深度1 cm內時每2 mm進行磨粉取樣，超出1 cm擴散深度后每5 mm進行磨粉取樣，共取3份試樣。磨粉工序在HDM-150型混凝土打磨機上進行，磨粉厚度由打磨機上調節裝置控制，精度為0.1 mm。

Cf和Ct采用《水運工程混凝土試驗規程》(JTJ 270-1998)中滴定法進行測試。

1.2.1Cf滴定測試過程

稱取質量為G的烘干粉末試樣，加入體積為V1的蒸餾水，振蕩一定時間，用移液管精確量取2份體積為V2的濾液，各加兩滴C20H14O4試劑，使溶液呈紫紅色，再用稀H2SO4中和至無色，加入K2CrO4指示劑10滴，馬上用濃度為C(AgNO3)的AgNO3溶液滴定至出現磚紅色，記錄所消耗的AgNO3溶液體積V3，滴定時需劇烈搖動。Cf按式(1)計算得出，為減小骨料、滴定、稱量等造成的偶然誤差，取3份試樣6次測試值的平均值

(1)

1.2.2Ct滴定測試過程

稱取質量為G的烘干粉末試樣，放入體積為V1的15%稀HNO3溶液，密封、浸泡24 h，其間數次劇烈搖動容器；用移液管精確量取2份體積為V2的濾液，每份加入體積為V3的AgNO3溶液，再分別加入NH4Fe(SO4)2指示劑，用KSCN標準溶液滴定至磚紅色，且能維持5～10 s不褪色，記錄消耗的KSCN標準溶液體積V4。Ct按式(2)計算得出，為減小骨料、滴定、稱量等造成的偶然誤差，取3份試樣6次測試值的平均值Ct=

×100

(2)

試件微觀形貌采用Hitachi S-3400II型掃描電子顯微鏡(SEM)和EMAX能譜儀進行掃描測試，所用試樣選自擴散深度3～8 mm之間的混凝土。

2結果與分析

2.1Cf和Ct分布規律及其相互關系

不同浸泡時間后Cf和Ct試驗結果如圖1所示。由圖1可知，Cl-含量隨擴散深度分布曲線可以看出，Cf和Ct隨擴散深度分布規律大體上相同，在混凝土試件中均呈現出先增長后降低的趨勢；沿混凝土擴散深度方向，二者均存在明顯的Cl-峰值含量；達到峰值含量后，隨著擴散深度的增加，Cl-含量均呈現出逐漸減小的趨勢；并且，隨著浸泡時間的增加，Cl-擴散深度也表現出加大的趨勢。

圖1　Cf、Ct隨擴散深度分布規律及其相互關系

通過對各階段Cf和Ct進行回歸，可得到二者的相互關系如圖1所示。可以看出，Cf和Ct具有很好的線性關系，R2約為0.9934，這一結果與海洋環境下研究結果[10-11]相一致；相同擴散深度處，Ct約為Cf的1.5448倍，而在海洋環境中，這一比值在1.1～1.3范圍內，可見，西部氯鹽漬土介質對混凝土中Cl-含量有明顯的影響。

2.2Cf峰值與對流區深度

對流區深度[12]是指混凝土表層發生純擴散臨界面外部的深度，在該區段Cl-含量較高，區段之后Cl-含量隨擴散深度的增加逐漸降低。因此，Cl-含量峰值點可認為是對流區深度終點。表2所示為不同浸泡時間后Cf峰值與對流區深度試驗結果。

表2　不同浸泡時間后Cf峰值與對流區深度

由圖1所示曲線和表2所示數據可以看出，本文實驗中沿Cl-擴散方向，Cf出現峰值，且前5個浸泡時間后，含量峰值波動較小，表明高濃度氯鹽環境下浸泡時間對混凝土中Cl-含量峰值的影響較小；但是，浸泡時間對對流區深度的影響比較明顯，隨著浸泡時間的增加，對流區深度呈現出加大的趨勢。文獻[12]的研究結果也顯示海洋水下區混凝土中出現Cl-含量峰值，存在對流區，其深度約為5 mm。

與本文實驗結果相反，文獻[13-14]的浸泡試驗結果顯示，混凝土中并未出現Cl-含量峰值，不存在對流區深度，原因可能是混凝土表層差異性與磨粉取樣厚度造成的。

2.3混凝土表層自由氯離子含量Cs時變規律

基于表2所示對流區深度實測結果，本部分選取距表面8 mm以內的混凝土層作為研究對象，表層混凝土中Cs為擴散深度0～8 mm之間的實測值，隨時間的變化趨勢如圖2所示。

圖2表層混凝土Cs時變曲線

Fig 2 Time dependent curves ofCsin the surface concrete

由圖2實驗結果可以看出，Cs隨著浸泡時間的增長，大體上呈現出增長的趨勢；在浸泡初期，Cs增長較快，浸泡112 d后呈波動增長，增速變緩。

文獻[15]列出幾種表征表層Cl-含量時變規律的數學模型，本文采用平方根模型、冪函數模型、對數模型表征混凝土表層Cl-含量的時變規律，參數擬合值如表3所示。從擬合結果可以看出，3種模型均反映出表層Cl-含量隨時間的變化規律，與試驗結果吻合較好；從相關系數R2的值來看，對數模型與試驗結果吻合程度最好；通過將對數模型應用于文獻[15-17]的實驗結果，如圖3所示發現R2的值在0.946～0.994之間，表明對數模型可以很好地反映出混凝土表層Cl-含量隨時間的變化規律。

表3時變模型與參數擬合值

Table 3 Time dependent model and fitted parameter values

模型類型表達式參數值R2平方根y=AxA=0.081360.83792冪函數y=AxBA=0.26871,B=0.278090.90622對數y=A+BlnxA=-0.4142,B=0.301790.97573

2.4微觀形貌分析

不同浸泡時間后試件表層3～8 mm混凝土的SEM圖像如圖4所示。從圖4可以清楚地看到未受氯鹽侵蝕的試件表層水化產物結構完整，為絮狀晶體，并且存在明顯的孔隙“1”；經NaCl溶液浸泡后，Cl-與C3A反應生成Friedel’s 鹽(3CaO·Al2O3·CaCl2·10H2O)，為片狀晶體“2”，填充在原有表層混凝土孔隙中。并且，隨著浸泡時間增加，擴散到混凝土中的Cl-不斷增多，Friedel’s鹽晶體也逐漸增多、變大，不斷占有孔隙空間，孔隙數量減少。

圖3　對數模型在其它文獻實驗結果中的應用

圖4　試件表層混凝土SEM圖像

圖5所示為試件表層3～8 mm混凝土的能譜圖。觀察能譜圖所示各元素的含量，可以看出，未受NaCl溶液浸泡的試件表層混凝土中，沒有Cl元素；而經過NaCl溶液浸泡的試件，表層混凝土中含有Cl元素，并且隨著浸泡時間的增加，含有的Cl元素明顯增加。

圖5　試件表層混凝土能譜圖

3擴散系數與使用壽命評估

3.1混凝土中擴散系數分析

擴散系數是評價混凝土抗Cl-侵蝕性能的重要參數，擴散系數越大，抗Cl-侵蝕性能越差。本文采用Fick第二定律描述西部氯鹽漬土介質中混凝土的Cl-擴散性，混凝土既定深度處，自由Cl-擴散模型如式(3)所示

(3)式中，D為混凝土既定深度x處t時刻未考慮Cl-結合作用影響的擴散系數；t為浸泡時間；R為生成物反應速率。

生成物主要是指Cl-在擴散過程中，與混凝土經物理或化學反應而存在的結合Cl-，其反應速率如式(4)所示

(4)式中，Cb為t時刻距混凝土表面x處結合Cl-含量。

將式(3)與式(4)兩邊相加，得

(5)設

則式(5)可改寫為式

(6)式(6)的數學解為

(7)

(8)

(9)

初始條件：C(x, 0)=C0；邊界條件：C(0,t)=Cs，C(∞,t)=C0。

式中，C0為混凝土內部初始Cl-含量，本文中取值為0；Cs為混凝土表層Cl-含量，由表2所示對數模型求得；Db為考慮Cl-結合作用的擴散系數；k依據Cf和Ct擬合結果，取值0.5448。

由式(7)-(9)所示Cl-擴散模型，可求得不同浸泡時間、不同擴散深度處Cl-擴散系數，如圖6和7所示。

圖6擴散系數與擴散深度的關系

Fig 6 Relation betweenDand depth

由圖6所示擴散系數試驗結果可知，浸泡時間相同的試件，擴散系數D隨著擴散深度的增加而增大，原因可能是隨著擴散深度的增加，Cl-含量梯度增大，促使Cl-擴散的壓力增大，相對地降低了抵抗Cl-擴散的能力，增大了擴散系數。并且，隨著浸泡時間的增加，Cl-不斷向試件內部擴散，含量梯度變得不明顯，擴散系數D隨擴散深度的增長速率變緩。由此可見，在既定時間擴散系數隨擴散深度的變化而變化，并不是恒定的常數，這一結果不同于有關文獻報道[8，12]。

圖7擴散系數與浸泡時長的關系

Fig 7 Relation betweenDand time

經分析，擴散系數與擴散深度符合冪函數關系，如式(10)所示。式中各參數如表4所示，R2均大于0.98，表明式(10)可用于描述擴散系數與擴散深度的關系

D(x)=Axm

(10)

圖7所示為對流區深度以外試件各測試層擴散系數隨時間的變化關系。由圖示曲線可以看出，同一擴散深度處，試件擴散系數D隨著浸泡時間的增加而逐漸減小。產生這一現象的原因可能是Cl-與試件中C3A反應生成Friedel’s鹽，不斷充填在混凝土孔隙中(如圖4所示)，阻礙了Cl-的有效擴散。

Mangat等[18]采用如式(11)所示的冪函數描述

Cl-擴散系數隨時間的變化規律

(11)

式中，D(t)為浸泡時間為t時的擴散系數，B為經驗系數，n為時間衰減指數。將圖7所示數據中時間單位以秒表示，深度單位以mm表示，通過對各測試層擴散系數回歸，得出式中各參數如表5所示，R2均大于0.98，表明式(11)可用于描述擴散系數與浸泡時間的關系。

表5　各測試層B、n、R2值

3.2使用壽命評估

由擴散系數分析可知，Cl-擴散系數既隨擴散深度的變化而變化，又隨浸泡時間的變化而變化，是擴散深度(x)和浸泡時間(t)的函數，即D(x,t)。因此，基于Cl-擴散系數評估西部氯鹽漬土介質中混凝土使用壽命，不僅考慮時間因素，還應考慮混凝土保護層厚度(擴散深度)的影響。

西部氯鹽漬土介質中混凝土結構的使用壽命，是混凝土保護層中鋼筋表面Cl-含量從零增加到鋼筋銹蝕臨界Cl-含量所經歷的時間。由Cl-擴散模型(5)可得混凝土使用壽命預測模型式(12)

(12)

式中，D為預期保護層厚度處Cl-擴散系數，采用式(10)確定，與時間的關系采用式(11)確定。

保護層厚度(x)為10，20和30 mm時Cl-含量與使用時間的關系曲線如圖8所示。

圖8既定保護層厚度處氯離子含量隨時間的變化曲線

Fig 8 Relation between free chloride content and soaking time at the given cover thickness

張倩倩等[19]研究結果表明，普通混凝土中鋼筋銹蝕臨界自由氯離子含量(CCr)約為膠凝材料質量的0.52%，由此可以得出，保護層厚度為10 mm時，使用壽命約為4.2年；保護層厚度為20 mm時，使用壽命約為24.9年；保護層厚度為30 mm時，使用壽命約為49.1年；使用壽命隨著保護層厚度的增加而顯著增加。

工程實際情況：青海地區鋼筋混凝土電桿使用2～3年后，就因鋼筋銹蝕而報廢[5]；青海鉻鹽廠建廠不到4年混凝土就出現嚴重腐蝕現象[6]；西寧曹家堡機場跑道運行不到4年，表層混凝土就出現腐蝕、麻坑現象[7]。

對比西部氯鹽漬土地區混凝土使用壽命預測結果和實際調查結果可以發現，工程中鋼筋混凝土結構4年左右出現腐蝕現象，可能是由于鋼筋綁扎不規范，個別部位保護層厚度較小，結構局部出現鋼筋銹蝕現象，與保護層厚度為10 mm時的使用壽命預測結果相吻合。這一結果表明，考慮Cl-結合作用的壽命預測模型可用于西部氯鹽漬土介質中混凝土結構的使用壽命分析。

4結論

(1)西部氯鹽漬土介質中，Cf和Ct在混凝土試件中均呈現出先增長后降低的趨勢，Cf和Ct具有很好的線性關系，斜率約為1.5448；沿擴散深度方向，混凝土中存在明顯的Cl-峰值含量，隨浸泡時間的增加，峰值含量變化不明顯，而對流區深度呈現出逐漸加大的趨勢；表層Cl-含量隨浸泡時間呈現出對數增長趨勢。

(2)處于西部氯鹽漬土介質中的混凝土，Cl-與其組成成分C3A反應生成Friedel’s 鹽，微觀上呈片狀晶體結構，隨時間的增加，片狀晶體逐漸增多，表層中Cl元素也逐漸增多。

(3)受西部氯鹽漬土介質的侵蝕，混凝土內Cl-擴散系數隨著擴散深度的增加而增大，隨浸泡時間的增加而減小，符合冪函數變化規律；混凝土使用壽命預測結果與工程實際情況比較吻合，采用考慮Cl-結合作用的壽命預測模型可用于該介質中混凝土使用時間的預測與分析。

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Chloride diffusion in concrete in a west chlorine saline soil medium

YAN Changwang1,2，LI Jie2，ZHANG Ju1，LIU Shuguang1,2

(1.School of Mining and Technology, Inner Mongolia University of Technology, Hohhot 010051, China;2.School of Civil Engineering, Inner Mongolia University of Technology, Hohhot 010051, China)

Abstract:In order to study chloride diffusion in concrete in a west chlorine saline soil medium, experimental analysis, micro scanning and theoretic prediction were applied. The main contents included chloride content and distribution, maximum content and convection zone depth, time dependence of free chloride content and micro morphology in the surface concrete, and prediction of experienced time to get critical chloride concentration for steel corrosion at the given concrete cover depth. The study results shows content of free chloride and total chloride increase first and then decrease with the erosion depth, better linear relationship appears between them. Chloride peak content exists and changes slightly with the soaking period. However, convection zone depth increases, chloride content in the surface concrete grows, Friedel’s salt and chloride element in the surface concrete gets more with the increase of soaking time. Theoretic analysis results indicate diffusion coefficient increases with the increase of erosion depth and decreases with the increase of soaking period. Predicted result of service life agrees with the actual corrosion situation of concrete structures, and prediction model for service life can be used to predict and analyze service time of concrete structures in the west chlorine saline soil medium.

Key words:ordinary concrete; free chloride; micro scanning; diffusion coefficient; service life

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.013

文獻標識碼：A

中圖分類號：TU528.1

作者簡介：閆長旺(1978-)，男，內蒙古包頭人，博士，教授，從事混凝土結構耐久性與抗震性能研究。

基金項目：國家自然科學基金資助項目(51368040)；內蒙古自然科學基金資助項目(2015MS0505)；內蒙古自治區高等學校青年科技英才支持計劃資助項目(NJYT-14-B08)

文章編號：1001-9731(2016)02-02060-07

收到初稿日期：2015-04-16 收到修改稿日期：2015-10-26 通訊作者：張菊，E-mail: zj970741@126.com