北部灣東部沉積物中石油烴分布與累積

許　冬，楊海麗，于培松，周佩瑜

（1.國(guó)家海洋局第二海洋研究所　國(guó)家海洋局海底科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江　杭州　310012；2.國(guó)家海洋局第二海洋研究所　國(guó)家海洋局海洋生態(tài)系統(tǒng)與生物地球化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江　杭州　310012；3.國(guó)家海洋局南海環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，廣東　廣州　510300）

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北部灣東部沉積物中石油烴分布與累積

許冬1，楊海麗1，于培松2，周佩瑜3

（1.國(guó)家海洋局第二海洋研究所國(guó)家海洋局海底科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州310012；2.國(guó)家海洋局第二海洋研究所國(guó)家海洋局海洋生態(tài)系統(tǒng)與生物地球化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州310012；3.國(guó)家海洋局南海環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，廣東廣州510300）

摘要：為揭示北部灣東部沉積物中石油烴的污染現(xiàn)狀，分析了24個(gè)表層樣和1只柱狀樣的石油烴含量，并運(yùn)用(210)Pb法對(duì)柱狀樣進(jìn)行了定年。結(jié)果表明2007年北部灣東部表層沉積物中石油烴含量范圍為62.94～107.80 μg/g，平均為83.03 μg/g，總體污染較輕。石油烴含量的低值主要出現(xiàn)在海南島西側(cè)海域，而高值主要分布在海南島西北泥質(zhì)沉積區(qū)和灣北近岸海域，油氣平臺(tái)附近的石油烴也略微富集，距源區(qū)距離是決定沉積物中石油烴含量的重要因素。柱狀樣B349基于(210)Pb法獲得的平均沉積速率為0.53 cm/a，其中石油烴含量范圍為68.31～94.77 μg/g，石油烴含量的2次重要變化可能分別與20世紀(jì)80年代潿洲海域石油開(kāi)發(fā)初期的溢油和20世紀(jì)90年代以來(lái)經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)所伴隨的排污增加相對(duì)應(yīng)。

關(guān)鍵詞：北部灣；石油烴；污染；沉積速率

石油烴的組成十分復(fù)雜，含有多種難以降解的致癌物質(zhì)，海洋中的石油烴主要來(lái)自海洋油氣勘探和開(kāi)發(fā)、突發(fā)溢油、陸源排放、船只活動(dòng)、大氣沉降等（Ou et al，2004；Ye et al，2007；Lyla et al，2012；袁春光等，2014）。海洋中的石油烴污染具有持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、生態(tài)危害大等特性，在世界范圍內(nèi)受到廣泛關(guān)注。

北部灣位于南海西北部，是一半封閉的大陸架海灣，水深不超過(guò)100m，西接越南，北鄰廣西，東靠雷州半島和海南島，僅在南面和外海相通，是我國(guó)和越南共管海域。北部灣潿洲海域在20世紀(jì)80年代中期就開(kāi)始了石油開(kāi)采。2008年國(guó)家批準(zhǔn)實(shí)施《廣西北部灣經(jīng)濟(jì)區(qū)發(fā)展規(guī)劃》以來(lái)，環(huán)北部灣地區(qū)經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)迅速，海上油氣資源開(kāi)發(fā)規(guī)模擴(kuò)大、海洋船舶運(yùn)輸頻繁、陸源入海污染加劇，石油平臺(tái)溢油、船舶燃料泄漏、原油運(yùn)輸溢油等海洋油污染風(fēng)險(xiǎn)也隨之增大（陳圓等，2013）。

有關(guān)北部灣的石油烴污染報(bào)道不多，李小維等（2010）曾監(jiān)測(cè)了位于北部灣北部的防城港灣內(nèi)水體和沉積物中石油烴含量，發(fā)現(xiàn)在2006年2-3月有29％的站位水質(zhì)超過(guò)二類標(biāo)準(zhǔn)，沉積物中石油類含量則均符合一類標(biāo)準(zhǔn)。近年還有研究者報(bào)道了北部灣生物體內(nèi)的石油烴含量（周游等，2012；易曉燕等，2013），但是對(duì)北部灣內(nèi)沉積物中石油烴的總體分布情況和在沉積層中的累積情況尚缺乏認(rèn)知。本研究分析了北部灣東部24個(gè)表層沉積物和1只柱狀樣中的石油烴含量，擬揭示北部灣東部沉積物中石油烴的污染現(xiàn)狀和分布規(guī)律，為保護(hù)北部灣海洋環(huán)境提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

樣品采于2007年，表層樣用抓斗采得，柱狀樣用重力采樣器采得，樣品封裝后在低溫樣品庫(kù)中存放，樣品站位分布見(jiàn)圖1和表1。采用海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范GB17378.5-2007中的熒光分光光度法（石油醚萃取法）（GB 17378.5-2007）測(cè)定沉積物中的石油烴含量，所用儀器為MODEL-960型熒光分光光度計(jì)。測(cè)定時(shí)所用激發(fā)波長(zhǎng)為310 nm，測(cè)定波長(zhǎng)為360 nm。油標(biāo)采用全國(guó)海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)提供的標(biāo)準(zhǔn)油。分析時(shí)稱取沉積物干樣0.200 g，加入20ml脫芳石油醚于具塞比色管中，每隔1 h劇烈震蕩比色管200次，5 h后離心取上清液測(cè)定。平行樣品分析結(jié)果良好，加標(biāo)回收測(cè)試加標(biāo)回收率85％以上。

用激光粒度分析儀分析了表層樣和柱狀樣的粒度。取濕沉積物樣約1 g置于燒杯中，用蒸餾水浸泡并用超聲波振蕩儀振蕩5分鐘以上，使固結(jié)團(tuán)塊徹底分解，然后加濃度為0.5mol/l六偏磷酸鈉5ml防止絮凝，經(jīng)分散24小時(shí)后進(jìn)行分析。粒度分析在國(guó)家海洋局海底科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，所用儀器為MAM5005型激光粒度分析儀。采用0.25φ的粒級(jí)范圍輸出所測(cè)樣品的粒度分布，用矩值法計(jì)算平均粒徑（Mz）。

將沉積物冷凍干燥并磨細(xì)后，用電導(dǎo)電位法測(cè)定有機(jī)碳（TOC）含量，有機(jī)碳分析在中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所完成。

用γ譜儀對(duì)柱狀樣進(jìn)行了放射性核素210Pb比活度的分析，以確定柱狀樣的沉積年代。樣品經(jīng)冷凍干燥后磨細(xì)，分層樣品210Pb活度在中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所測(cè)試，測(cè)試儀器為美國(guó)Ortec井式高純鍺（GW L-120），0 cm-50 cm共分析了32個(gè)樣品。過(guò)剩210Pb（210Pbex）的比活度為210Pb的總比活度與226Ra比活度的差值。目前常用的210Pb測(cè)年模式主要有CIC（初始濃度恒定）模式、CRS模式（恒定通量模式）和CFCS模式（恒定通量和恒定沉積速率模式），CIC模式適用于沉積物主要來(lái)源于表層侵蝕產(chǎn)物（柴社立等，2013），采用該模式，由下式求得沉積速率：

S=λH /ln（A0/Ai）

式中，S為沉積速率，單位為cm/a；λ為210Pb衰變常數(shù)，0.031 14/a；H為深度，單位為cm；A0和Ai分別為表層與深度H層的210Pb過(guò)剩值，其中H /ln（A0/Ai）可由210Pb過(guò)剩值取自然對(duì)數(shù)后與深度之間線性擬合直線的斜率求出（夏小明等，2004）。

2結(jié)果與討論

2.1表層沉積物中石油烴分布特征與控制因素

北部灣東部表層沉積物中石油烴含量范圍為62.94～107.80μg/g（表1），平均為83.03μg/g，遠(yuǎn)小于《海洋沉積物質(zhì)量》（GB18668-2002）中一類沉積物石油烴標(biāo)準(zhǔn)值500 μg/g，和中國(guó)近海其他區(qū)域相比也處于較低水平，僅比溫州近海略高（表2）。

從區(qū)域上看，石油烴含量的相對(duì)低值主要集中在海南島西側(cè)海域，即自南向北分布的C39至C49一線（圖1），另外在灣北沉積物粒徑較粗的B191站和B622站的石油烴含量也低于80μg/g（表1）。

圖1　北部灣東部沉積物石油烴含量分布（表層沉積物平均粒徑和粒徑趨勢(shì)中心數(shù)據(jù)引自許冬，2014）

石油烴含量高于90μg/g的站有7個(gè)，其中有5個(gè)位于自南向北分布的B144至A145一線，另外2個(gè)是位于瓊州海峽西口的B610站和位于灣東北角的B630站。

北部灣沿岸由船只活動(dòng)和生產(chǎn)生活排放入海的石油烴隨海流向?yàn)硟?nèi)擴(kuò)散遷移，吸附在懸浮物上并慢慢沉降在海底，富集于沉積物中。影響沉積物中石油烴分布的因素有距源區(qū)距離、沉積物顆粒和物質(zhì)組成、石油烴自凈能力等（潘建明等，2002；張銀英等，1995；Moreira etal，2013）。一般來(lái)說(shuō)，沉積物顆粒越細(xì)則越容易吸附石油烴，在北部灣東部，較粗的沉積物中石油烴含量確實(shí)較低（如B191和B622），但石油烴含量并非隨沉積物粒徑變細(xì)而增加，總體上北部灣東部沉積物石油烴含量與沉積物的平均粒徑相關(guān)性較差（圖2），說(shuō)明沉積物粒度組成并不是控制石油烴分布的主要因素。相比之下，石油烴含量與有機(jī)碳含量的相關(guān)系數(shù)略高，為0.30（圖2），當(dāng)有機(jī)碳含量高于0.4％時(shí)，石油烴含量隨有機(jī)碳含量增加呈現(xiàn)一定上升趨勢(shì)。值得注意的是，B610和B630站有機(jī)碳含量均不高于0.15％，沉積物粒徑也相對(duì)較粗，但石油烴含量卻都高于95μg/g，這應(yīng)當(dāng)與距污染源較近有關(guān)。

北部灣廣西近岸除欽州灣外西南海域潮流作用較弱外，其他海域潮流作用均較強(qiáng)，如在北海近岸海域，因?yàn)檩^強(qiáng)的水動(dòng)力條件，沿岸老地層被侵蝕，殘留了粗粒沉積物在海底（莫永杰，1990）。在強(qiáng)水動(dòng)力條件下，有利于石油烴的解吸附和自凈，但北海附近海域仍出現(xiàn)了相對(duì)較高的石油烴含量，隨離岸漸遠(yuǎn)，沉積物中石油烴含量降低了，說(shuō)明人類活動(dòng)排放可能對(duì)石油烴在近岸海域富集有重要影響，且石油烴的富集可能對(duì)距源區(qū)距離更為敏感。廣西海港眾多，幾個(gè)沿海城市的經(jīng)濟(jì)持續(xù)高速增長(zhǎng)（《廣西年鑒》編輯組，2013），沿岸工業(yè)生產(chǎn)排放、船只油污排放的增加可能是引起石油烴在近岸海域富集的主要原因，如防城港海域有29％的監(jiān)測(cè)點(diǎn)石油類含量已超過(guò)二類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，在沉積物中的石油烴含量最高可達(dá)494 μg/g（李小維等，2010）。前述粒徑較粗、有機(jī)碳含量很低但卻具有較高石油烴含量的B630站也位于廣西鐵山港航道附近。

表2　中國(guó)近海沉積物中石油烴含量比較

潿洲島西南海域有10個(gè)油氣開(kāi)發(fā)平臺(tái)（圖1），年產(chǎn)原油200萬(wàn)t左右（陳圓等，2013）。B185站正好位于油氣平臺(tái)區(qū)域，石油烴含量為94.45μg/g，略高于周?chē)军c(diǎn)（圖1），可能是受到了油氣開(kāi)發(fā)的影響。位于海南島西南方向的東方氣田群分布在調(diào)查區(qū)外，其建成投產(chǎn)相對(duì)較晚，從海南島南島西側(cè)站位普遍很低的石油烴含量來(lái)看，東方氣田群的投產(chǎn)對(duì)北部灣沉積物中石油烴的貢獻(xiàn)可能極小。

瓊州海峽內(nèi)潮流流速很大，水體總體為自東向西流動(dòng)，常年平均流速可達(dá)10～40 cm/s（Shi et al，2002），源自粵西和瓊北的石油烴也可能被海流輸送進(jìn)入北部灣。瓊州海峽西口砂質(zhì)區(qū)B610站的高石油烴含量可能與石油烴經(jīng)瓊州海峽的輸入過(guò)程有關(guān)，在海流出瓊州海峽減弱后，被攜帶的石油烴隨沉積物卸載而富集。

B144站位于海南島西北，距海南島西北大港——洋浦港有一定距離，但卻檢出最高的石油烴含量，這應(yīng)當(dāng)與沉積物的輸運(yùn)堆積過(guò)程有關(guān)。北部灣內(nèi)總體表現(xiàn)為一大的逆時(shí)針環(huán)流，在東側(cè)形成了彎月形的泥質(zhì)沉積帶（圖1），基于1 522個(gè)表層樣粒度數(shù)據(jù)進(jìn)行Gao-Collins粒徑趨勢(shì)分析后發(fā)現(xiàn)了若干粒徑趨勢(shì)中心，這些粒徑趨勢(shì)中心與現(xiàn)代沉積速率高值區(qū)有一定對(duì)應(yīng)性（許冬，2014）。B144恰位于粒徑趨勢(shì)中心I處（圖1），可能反映了石油烴在沉積中心區(qū)的富集趨勢(shì)，在此處水動(dòng)力弱，石油烴擴(kuò)散和自凈條件差，易于保存。

環(huán)流的存在促進(jìn)了北部灣內(nèi)物質(zhì)的擴(kuò)散與混合，總體上此次分析的24個(gè)站位雖然在粒徑、有機(jī)碳含量、地理位置上存在明顯差異，但石油烴含量均處同一量級(jí)，站間差異有限。

圖2　表層沉積物石油烴含量與平均粒徑和有機(jī)碳含量的相關(guān)性圖

2.2柱狀樣中石油烴的累積情況

2.2.1柱狀樣的定年

曾用α譜儀測(cè)定過(guò)柱狀樣B349的210Pb比活度分布，用CIC（初始濃度恒定）模式計(jì)算得到的現(xiàn)代沉積速率為0.53 cm/a（許冬等，2012）。此次增加了樣品測(cè)試密度，利用γ譜儀測(cè)定B349的總210Pb比活度和226Ra分布，計(jì)算得到210Pb過(guò)剩比活度，用CIC模式計(jì)算得到的現(xiàn)代沉積速率仍為0.53 cm/a。從圖3可以看出，B349的210Pb過(guò)剩比活度從上至下遞減的趨勢(shì)良好，也沒(méi)有發(fā)生過(guò)沉積速率的顯著波動(dòng)情況，如此可以據(jù)平均沉積速率推算每一層節(jié)大概對(duì)應(yīng)的年代（圖4）。

2.2.2石油烴含量的垂向變化

B349柱中石油烴含量范圍為68.31～94.77μg/g，平均為75.00μg/g，與表層沉積物的含量相當(dāng)（圖4）。在20世紀(jì)初期，石油烴含量穩(wěn)定在較低水平，能大概代表未受人類活動(dòng)污染的本底值。在20世紀(jì)50年代，石油烴含量稍有增加，但在70年代又有所回落。在20世紀(jì)80年代初期石油烴含量出現(xiàn)一峰值，但很快又回落到本底水平，自20世紀(jì)90年代開(kāi)始，石油烴含量表現(xiàn)為持續(xù)上升。

影響石油烴分解的因素有很多，包括石油烴組成、生物因素、物理化學(xué)環(huán)境因素等。就B349柱樣而言，石油烴含量波動(dòng)明顯，但B349柱0cm-50cm段沉積物粒度構(gòu)成十分穩(wěn)定，平均粒徑變化范圍極小，在6.8Φ-7.2Φ之間，砂、粉砂和粘土組分含量分別變化在3.5 ％ ～10.8 ％、60.0 ％ ～65.9 ％和26.6％ ～33.6％（圖4），說(shuō)明沉積物組成均一，沉積環(huán)境穩(wěn)定。在20世紀(jì)初期、中期和末期都出現(xiàn)過(guò)的接近本底水平的石油烴含量，可能確實(shí)是無(wú)人類活動(dòng)石油烴污染的反映，而非因沉積物組成變化減少了對(duì)石油烴的富集或人類活動(dòng)產(chǎn)生的石油烴在這些階段完全分解了。

B349距油氣平臺(tái)區(qū)不遠(yuǎn)，12 ～ 14 cm層位（1982年左右）出現(xiàn)的石油烴含量高值（圖4）可能與20世紀(jì)80年代潿洲海域開(kāi)始石油開(kāi)發(fā)（陳圓等，2013）有關(guān)，在開(kāi)發(fā)初期可能有溢油事件發(fā)生，在B349柱中留下了記錄。油氣平臺(tái)區(qū)和B349柱均位于北部灣東部泥質(zhì)沉積區(qū)（圖1），利于石油烴的富集，如果20世紀(jì)80年代油氣開(kāi)發(fā)區(qū)確實(shí)存在較大規(guī)模的溢油事件，則B349中的石油烴峰值記錄很可能在泥質(zhì)沉積區(qū)較大范圍內(nèi)都存在。

20世紀(jì)90年代以來(lái)，B349柱中石油烴含量持續(xù)增加（圖4），這應(yīng)當(dāng)是海洋開(kāi)發(fā)強(qiáng)度加大引起石油烴污染增加的反映。由于溢油事件具有突發(fā)性，所對(duì)應(yīng)的石油烴含量在沉積物中的變化一般具有快速增加并快速回落的特點(diǎn)，而B(niǎo)349柱所記錄的20世紀(jì)90年代以來(lái)石油烴含量是持續(xù)增加的，可能更多反映的是船只活動(dòng)強(qiáng)度和海岸帶排污量增加的綜合影響，而非油氣平臺(tái)或海底輸油管線溢油事件的影響，關(guān)于這一點(diǎn)尚需要更多的柱狀樣的石油烴研究來(lái)證實(shí)。

圖3　柱狀樣B349的210Pb過(guò)剩比活度剖面

圖4　柱狀樣B349中粒級(jí)組成和石油烴含量隨深度變化

4結(jié)論

（1）北部灣東部表層沉積物中石油烴含量范圍為62.94～107.80μg/g，平均為83.03μg/g，石油烴含量的低值帶主要分布在海南島西側(cè)海域，而高值帶主要分布在海南島西北泥質(zhì)沉積區(qū)和灣北近岸海域。沿岸工業(yè)生產(chǎn)排放、船只油污排放的增加可能是引起石油烴在近岸海域富集的主要原因，油氣平臺(tái)附近的石油烴也略微富集，距源區(qū)距離是決定沉積物中石油烴含量的重要因素。

（2）北部灣內(nèi)沉積柱狀樣B349基于210Pb法獲得的平均沉積速率為0.53 cm/a，其中石油烴含量范圍為68.31～ 94.77μg/g，平均為75.00μg/g，最高含量出現(xiàn)在表層。石油烴含量的2次重要變化可能分別與20世紀(jì)80年代潿洲西南海域石油開(kāi)發(fā)初期的溢油和20世紀(jì)90年代以來(lái)經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)所伴隨的排污增加相對(duì)應(yīng)。

致謝：衷心感謝國(guó)家海洋局第二海洋研究所龍江平研究員在調(diào)查過(guò)程中的指導(dǎo)，感謝協(xié)助采樣和分樣的席鵬、翟萬(wàn)林、喬吉果、金路等同志。中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所夏威嵐高工在210Pb測(cè)試中提供極大幫助，國(guó)家海洋局第二海洋研究所何樂(lè)龍幫助分析了石油烴含量，在此一并致謝。

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（本文編輯：袁澤軼）

Distribution and accum ulation of the petroleum hydrocarbon of sedim ents in eastern Beibu Gulf

XU Dong1,YANG Hai-li1,YU Pei-song2,ZHOU Pei-yu3
（1.Key LaboratoryofSubmarineGeosciences,Second InstituteofOceanography,SOA,Hangzhou 310012,China; 2.Key LaboratoryofMarineEcosystem and Biogeochemistry,Second InstituteofOceanography,SOA,Hangzhou 310012,China; 3.South China Sea EnvironmentalMonitoringCenter,SOA,Guangzhou 510300,China）

Abstract：To reveal the pollution of petroleum hydrocarbon of sediments in eastern Beibu Gulf,24 surface sediments and one core recovered in 2007 were analyzed for total petroleum hydrocarbon content,and the corewas dated by(210)Pb method.The results showed that the total petroleum hydrocarbon content in the surface sediment ranged from 62.94 μg/g to 107.80 μg/g,with an average of 83.03 μg/g,which was far below the promised pollution standard.Low petroleum hydrocarbon contentappeared in thewestsea area of Hainan Island,while relatively higher petroleum hydrocarbon content were found in the mud zone at the northwest of Hainan Island and the coastal area of northern Beibu Gulf.Medium accumulation of petroleum hydrocarbon was also found in the sea area around the oil platform,and the distance from the origin area was the most important factor that decided the pollution degree of petroleum hydrocarbon.The modern sedimentation rate based on(210)Pb was 0.53 cm/a for core B349,ofwhich the petroleum hydrocarbon content ranged from 68.31μg/g to 94.77μg/g.Two obvious change ofpetroleum hydrocarbon contentmay relatewith the oilspillage in the initial stage ofoil exploitation in 1980s and with the increased oil discharge accompanied with the economic boom since 1990 s,respectively.

Keywords：Beibu Gulf;petroleum hydrocarbon;pollution;sedimentation rate

作者簡(jiǎn)介：許冬（1982-），男，博士，副研究員，主要從事海洋沉積學(xué)研究，電子郵箱：xudongsio@126.com。

基金項(xiàng)目：海洋公益性行業(yè)科研專項(xiàng)（201105003）。

收稿日期：2014-12-15；

修訂日期：2015-02-08

Doi：10.11840/j.issn.1001-6392.2016.01.011

中圖分類號(hào)：P737.1

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1001-6932（2016）01-0081-07